电催化氧化法处理苯酚废水的Mn-Sn-Sb/γ-Al2O3粒子电极研制

采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Mn/Sn/Sb比的γ-Al₂O₃负载型粒子电极, 以苯酚为模型污染物考察了粒子电极的催化活性, 并用BET表面积、SEM和XRD等手段, 对粒子电极的微结构、表面形貌及物相进行了表征. 研究表明, 在Sn和Sb含量相同的情况下, Mn与Sn的摩尔比为2∶1时催化活性最高, 其催化活性远远高于某化学物理所提供的Ru/TiO₂粒子电极. 所制粒子电极不仅具有相当高的电催化活性, 而且在使用过程中催化性能稳定, 经5次反复使用后仍具有较高的催化活性. 反应过程中活性组分的流失是粒子电极失活的主要原因, 催化剂表面积炭也可能是粒子电极失活的原因之一.     

电催化氧化法处理苯酚废水的Mn-Sn-Sb/γ-Al2O3粒子电极研制

采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Mn/Sn/Sb比的γ-Al₂O₃负载型粒子电极, 以苯酚为模型污染物考察了粒子电极的催化活性, 并用BET表面积、SEM和XRD等手段, 对粒子电极的微结构、表面形貌及物相进行了表征. 研究表明, 在Sn和Sb含量相同的情况下, Mn与Sn的摩尔比为2∶1时催化活性最高, 其催化活性远远高于某化学物理所提供的Ru/TiO₂粒子电极. 所制粒子电极不仅具有相当高的电催化活性, 而且在使用过程中催化性能稳定, 经5次反复使用后仍具有较高的催化活性. 反应过程中活性组分的流失是粒子电极失活的主要原因, 催化剂表面积炭也可能是粒子电极失活的原因之一.     

改性Ti/SnO2-Sb电极降解硝基苯废水

采用热分解法制备了Ti/SnO2-Sb电极,并通过掺杂Cu,Ni,La,Ce,Nd,Zn和Bi等金属对该电极进行改性.采用扫描电子显微镜(SEM)及X射线衍射(XRD)等方法表征了电极的形貌及晶型;通过加速电极寿命测试和电催化降解硝基苯模拟废水实验,研究了金属掺杂对Ti/SnO2-Sb电极稳定性及电催化活性的影响.根据硝基苯降解的动力学方程分析不同金属掺杂对电极降解速率的影响;通过质谱对硝基苯的降解机理进行了初步探讨;采用水杨酸捕集羟基自由基的液相色谱法测定OH.的浓度.实验结果表明,与空白Ti/SnO2-Sb电极相比,金属掺杂改善了电极的表面形貌和SnO2衍射峰的强度,提高了Ti/SnO2-Sb阳极的电解寿命.对硝基苯模拟废水的电解实验结果表明,掺杂电极的电催化降解能力显著提高,硝基苯的降解符合准一级反应动力学方程.质谱分析结果表明,硝基苯在阴极被还原成苯胺并被氧化降解成其它有机物的过程发生迅速.羟基自由基浓度测定结果表明,自由基浓度越高,硝基苯降解速率越快,反应60 min时,空白Ti/SnO2-Sb电极的OH·浓度只有掺Cu金属电极的1/5.     

乙二醛在Ti/纳米TiO2-Pt修饰电极上的电催化氧化

采用溶胶.凝胶和电沉积法制备Ti基纳米TiO2-Pt(Ti/纳米TiO2-Pt)修饰电极.X射线衍射(XRD)表明纳米TiO2为锐钛矿型,扫描电镜(SEM)显示Pt纳米粒子在纳米TiO2多孔膜的表面呈现簇分散状态,平均粒径约25nm.通过循环伏安(CV)和计时电流法研究了Ti/纳米TiO2-Pt修饰电极对乙二醛直接电氧化的电催化活性,结果表明,修饰电极对乙二醛的直接电氧化呈现良好的催化活性,在0.60和1.23 V(vs SCE)出现两个氧化峰,二者电流密度分别为16和42 mA·cm2,约为纯Pt电极的2倍和1.5倍,反应过程受浓差扩散控制.     

葡萄糖在Ti/NanoTiO2-ZrO2修饰电极上电催化氧化

在无水乙醇和乙酰丙酮混合溶液中,电解Ti金属制得前驱体Ti(OCH2CH3)4-y(acac)y,再加入ZrCl4,将上述溶液直接水解、干燥后,在450℃煅烧2 h,粉体通过X射线衍射(XRD)分析表明:纳米TiO2-ZrO2粉体呈单分散结构。扫描电子显微镜(SEM)测试表明,颗粒平均尺寸为30~40 nm。通过溶胶-凝胶法制得高活性的Ti/NanoTiO2-ZrO2修饰电极,采用循环伏安研究发现,Ti/NanoTiO2-ZrO2电极对葡萄糖氧化具有高催化活性。在NaBr电解液中,Br-在Ti/NanoTiO2-ZrO2电极表面氧化为Br2,Br2间接电氧化葡萄糖。     

乙二醛在Ti/纳米TiO2-Pt修饰电极上的电催化氧化

采用溶胶-凝胶和电沉积法制备Ti基纳米TiO2-Pt(Ti/纳米TiO2-Pt)修饰电极. X射线衍射(XRD)表明纳米TiO2为锐钛矿型, 扫描电镜(SEM)显示Pt纳米粒子在纳米TiO2多孔膜的表面呈现簇分散状态, 平均粒径约25 nm. 通过循环伏安(CV)和计时电流法研究了Ti/纳米TiO2-Pt修饰电极对乙二醛直接电氧化的电催化活性, 结果表明, 修饰电极对乙二醛的直接电氧化呈现良好的催化活性, 在0.60和1.23 V(vs SCE)出现两个氧化峰, 二者电流密度分别为16 和42 mA·cm-2, 约为纯Pt电极的2倍和1.5倍, 反应过程受浓差扩散控制.     

镧掺杂对Ti/Sb-SnO2阳极电催化性能影响的研究

元素掺杂是一种有效改善电极性能的手段。为了提高钛基锡系形稳阳极的催化活性,La被作为一种改性剂掺杂在Ti/Sb-SnO2电极的涂层中。掺杂改性后电极涂层的形貌通过SEM及XRD进行了检测;并通过EDS检测了涂层中各元素的组成比例;利用电化学阳极极化曲线(LSV)测试了电极的电化学性能。利用掺杂改性后的电极和未改性电极电解处理模拟对硝基苯酚(p-NP)废水,在相同条件下,掺杂La改性后电极处理废水的降解率为92.8%,远高于未改性电极处理废水的降解率(72%)。实验表明,稀土La改性后的Ti/Sb-SnO2电极在处理p-NP废水的优越性相当明显。     

羟基新戊醛在Ti/Sb2O5-SnO2电极上的电氧化研究

在以质子交换膜为隔膜的电解槽内, 以硫酸为支持电解质, 羟基新戊醛为原料, 在Ti/Sb2O5-SnO2电极上直接电氧化制取羟基新戊酸. 线性扫描伏安曲线显示, 加入羟基新戊醛使氧化电流密度明显提高, 表明Ti/Sb2O5-SnO2电极对羟基新戊醛氧化有电催化作用. 通过恒电位电解实验研究羟基新戊醛浓度、pH、温度及阳极电位对生成羟基新戊酸选择性和电流效率的影响, 结果表明, pH对选择性和电流效率影响最大.     

单原子催化剂Ti/Ti3C2O2催化氧化甲醛的密度泛函理论研究(英文)

甲醛是一种比较常见的室内污染物,长期接触甲醛会危害人体健康.如何在低温条件下有效去除低浓度甲醛仍然是当前具有挑战性的研究课题.本文采用第一性原理计算方法研究了甲醛分子在单原子催化剂(Ti原子修饰的单层MXene-Ti₃C₂O₂)表面上的吸附和催化氧化性能.结果表明, Ti原子在Ti₃C₂O₂表面的结合能和扩散能分别为-8.36和1.66 eV,说明Ti能够以单原子形式稳定分散在Ti₃C₂O₂表面,而不会产生团簇现象.为了研究甲醛和氧气分子在Ti/Ti₃C₂O₂上的吸附机理,我们计算了分波态密度(PDOS), Mulliken电荷分析以及分子轨道.结果表明, Ti原子修饰改变了Ti₃C₂O₂表面上的电荷分布,甲醛分子和氧气分子都能接受自Ti原子处转移而来的电子成为...     

葡萄糖在Ti/NanoTiO_2-ZrO_2修饰电极上电催化氧化

在无水乙醇和乙酰丙酮混合溶液中,电解Ti金属制得前驱体Ti(OCH2CH3)4-y(acac)y,再加入ZrCl4,将上述溶液直接水解、干燥后,在450℃煅烧2 h,粉体通过X射线衍射(XRD)分析表明:纳米TiO2-ZrO2粉体呈单分散结构。扫描电子显微镜(SEM)测试表明,颗粒平均尺寸为30~40 nm。通过溶胶-凝胶法制得高活性的Ti/NanoTiO2-ZrO2修饰电极,采用循环伏安研究发现,Ti/NanoTiO2-ZrO2电极对葡萄糖氧化具有高催化活性。在NaBr电解液中,Br-在Ti/NanoTiO2-ZrO2电极表面氧化为Br2,Br2间接电氧化葡萄糖。     

制备方法对CuO—Ce0．7Zr0．3O2催化剂的氧缺位和CO氧化活性的影响

采用溶胶-凝胶法和溶胶-凝胶 浸渍法两种方法制备了CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂,并对催化剂进行了XRD、Raman等表征,考察了催化剂的CO氧化性能.研究结果表明,溶胶-凝胶法制备的CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂的CO氧化活性明显高于溶胶-凝胶 浸渍法制备的CuO/Ce0.7Zr0.3O2催化剂,CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂容易形成氧缺位和表面高分散CuO的颗粒较大,从而提高催化活性.     

掺Ga对锂离子电池正极材料LiCo0.3-xGaxNi0.7O2的影响

采用溶胶-凝胶法在0≤x≤0.5的范围内合成了LiCo0.3-xGaxNi0.7O2的单相.对样品进行了XRD、粒度、比表面积和充放电循环测试.随着掺Ga量的增加,LiCo0.3-xGaxNi0.7O2的放电容量增加.其中LiCo0.25Ga0.05Ni0.7O2在2.8～4.3V和0.2C时的首次放电容量为177.5mA·h/g,经25次充放电循环后无容量衰减.LiCo0.25Ga0.05Ni0.7O2的放电容量随着放电倍率的增大而减小,随着充放电域压上限的增加而增大.但是材料的放电容量在高放电倍率下放电后仍可以完全恢复,且其循环性能与放电域压上限无关.此外,LiCo0.25Ga0.05Ni0.7O2在充放电循环中结构稳定,无相变发生.     

纳米PbO/Ti电极催化还原偏硼酸锂制备硼氢化锂

在乙二醇甲醚溶液中电解铅片,制备了铅醇盐配合物,然后将溶液直接水解、凝胶,再通过提拉法涂抹在钛丝表面,450 ℃煅烧2 h制备纳米PbO/Ti电极。 将PbO/Ti电极在0.2~1.0 mol/L LiOH+0.1~0.5 mol/L LiBO2溶液测试催化还原性能,研究了影响电解还原LiBO2制备硼氢化锂(LiBH4)的主要因素,如LiBO2和LiOH浓度等。 通过X射线粉末衍射和扫描电子显微镜对PbO/Ti电极和LiBH4进行了表征。 实验表明,纳米PbO/Ti电极表面颗粒分散较好,修饰电极催化性能稳定,放电电流较大,产率和电流效率分别达15.6%和25.3%。     

草酸在Ti/IrO2-Ta2O5阳极圆柱形电解槽中的电催化氧化降解动力学

从电催化氧化降解有机污染物的机理出发,研究了草酸在Ti/IrO2-Ta2O5阳极圆柱形电解槽中的电催化氧化过程,建立了描述整个降解过程的瞬时电流效率与溶液本体有机物浓度的关系式. 通过实验对模型进行了验证,实验结果与模型计算结果基本一致,并讨论了误差产生的原因.     

Study of Ce0.7Sn0.3O2 supported PdO catalysts for CO oxidation

Palladium supported by Ce_0.7Sn_0.3O₂ has been prepared by an impregnation method, and used for low temperature carbon monoxide oxidation. They were characterized by means of XRD and H₂-TPR techniques. For PdO/Ce_0.7Sn_0.3O₂ catalyst, three reduction peaks (α, β and γ) are observed. The β peak contributes to the reduction of PdO species and Sn⁴⁺ species on the surface of Ce_0.7Sn_0.3O₂; β peak to the reduction of bulk SnO₂ and surface Ce⁴⁺and the γ peak to the reduction of bulk CeO₂. The increase of Pd loading from 0 to 0.75% enhances oxidation of CO, further increase of the Pd content affects the catalytic activity but slightly. XRD and TPR results show that highly dispersed Pd on the surface of the support is the active species for CO oxidation. This revised version was published online in June 2006 with corrections to the Cover Date.     

铂、钌共修饰的氧化钛电极对甲醇的电催化氧化

燃料电池;铂、钌共修饰的氧化钛电极对甲醇的电催化氧化     

CO在铂修饰的氧化钛电极上电催化氧化行为的研究

通过阴极还原-阳极氧化法制备了Pt—TiO2／Ti电极，研究了CO在该电极上的电化学行为和电极制备条件对CO电催化氧化的影响．结果表明，与Pt电极相比．CO在Pt—TiO2／Ti电极上的氧化峰峰电位负移了100mV，并且表现出较好的稳定性．通过XPS技术对Pt—TiO2／Ti电极进行了表征．发现Pt以金属形式存在，Ti以TiO2形式存在．Pt—TiO2／Ti电极能抗CO中毒的原因可能是因为TiO2的掺杂使引起催化剂中毒的桥式吸附的CO物种在复合催化剂上的吸附率较低所致．