双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600 nm,200/600 nm,300/600 nm和350/600 nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(＞350 nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

动态光散射测量的复惩罚正则化反演

多峰颗粒体系粒度及其分布的测量是动态光散射技术的难点,本文在Tikhonov正则化方法的目标函数中加入具有平坦约束功能的惩罚项,增强对解的约束提高对多峰颗粒体系的反演性能.190/443nm、282/953nm、457/553nm双峰分布颗粒体系、564nm单峰分布颗粒体系和292/591/889nm三峰颗粒体系的模拟数据,以及306/974nm、300/502nm双峰颗粒体系的实测数据的反演表明,在正则化反演中增加具有平坦约束功能的惩罚项,可有效消除反演的颗粒粒度分布中出现的毛刺与虚假峰,提高算法的峰值分辨能力和抗噪能力.该研究在发挥多角度动态光散射技术测量中、大超细颗粒时具有信息量多的优势,实现宽范围的双峰及多峰分布颗粒体系的准确测量.     

基于颗粒粒度信息分布特征的动态光散射加权反演

宽分布和双峰分布颗粒的准确反演是动态光散射技术至今未能有效解决的难题,尤其峰值位置比小于2:1且含有大粒径颗粒(350 nm)的双峰分布.造成这一难题的主要原因包括:1)单角度测量数据的粒度信息含量不足;2)常规反演方法对测量数据的噪声抑制以及粒度信息利用缺乏针对性.对测量数据(即光强自相关函数)的研究发现,数据噪声主要分布在长延迟时段,而粒度信息集中分布在衰减延迟时段.基于此,本文提出了采用粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数对自相关函数进行加权反演的约束正则化方法.由于采用了与粒度信息分布一致的权重系数,该方法既充分利用了衰减延迟时段的粒度信息,又有效地抑制了长延迟时段的数据噪声.不同噪声水平下,宽分布和双峰分布颗粒体系的反演结果表明,与常规反演方法相比,这一方法可以获得更为准确的宽分布和近双峰分布的反演结果.     

基于Mie散射光强的多角度动态光散射复合角度加权方法

针对多角度动态光散射测量技术中通过Mie散射光强计算的角度权重估计方法存在信息利用率与抗噪性之间的矛盾,提出利用每一角度所有粒度的整体Mie散射空间特征进行角度加权和利用每一粒度对应Mie散射光的细节特征对核矩阵做元素加权的复合角度加权方法,并结合正则化方法进行了模拟和实测的多角度动态光散射数据反演.与采用光强比值法和光强均值法的反演结果比较表明,多角度动态光散射反演结果与角度加权方法密切相关.无噪声影响时,光强比值法和复合角度加权法都能得到准确的颗粒粒度分布,但光强均值法信息利用率不高;随着噪声水平的提高,光强比值法反演结果急剧变差,表现出较低的抗噪性能.复合角度加权方法通过兼顾信息利用率和抗噪性能,使得增加散射角时信息增多的优势得以更好地显现,并且有效地抑制了角度增多带来的噪声影响.该加权方法显著提高了多角度动态光散射进行颗粒测量,特别是对多峰分布颗粒体系测量的准确性.     

多角度动态光散射角度误差影响测量的途径分析

在分析角度误差对测量结果作用机制的基础上,采用不同的角度误差,通过对六组单峰(82nm、104nm、350nm、431nm、816nm和865nm)和三组双峰(137/601nm、242/750nm和470/895nm)颗粒体系的模拟数据及306nm/974nm双峰颗粒体系实测动态光散射数据的反演,研究了权重估计和基线计算两种途径中角度误差对反演结果的作用.结果表明,角度误差对颗粒粒度分布反演结果的影响是由基线计算和权重系数估计的双重作用途径产生的;权重因素对峰值和性能误差的影响明显大于基线因素,仅在小颗粒窄峰测量时,基线因素对峰值误差的影响略超权重因素,但权重因素对性能误差的影响仍然大于基线因素.     

将噪声作为独立变量的动态光散射数据反演

在动态光散射颗粒测量时,为了从含噪的自相关函数数据中准确地反演出颗粒粒度分布,对Tikhonov正则化算法进行改进,将噪声作为一个独立的未知变量应用到正则化方程中进行粒度反演.在计算过程中,相应增加方程中各系数矩阵的行数和列数,对求解的粒度分布数值则仍取其原来方程的行数和列数,从而达到对部分噪声的剔除作用.不同噪声水平下的颗粒粒度反演结果表明,改进后的算法能够显著提高低信噪比动态光散射数据粒度反演结果的准确性,适用于宽分布较大粒径的颗粒粒度反演.     

将噪声作为独立变量的动态光散射数据反演（英文）

在动态光散射颗粒测量时,为了从含噪的自相关函数数据中准确地反演出颗粒粒度分布,对Tikhonov正则化算法进行改进,将噪声作为一个独立的未知变量应用到正则化方程中进行粒度反演.在计算过程中,相应增加方程中各系数矩阵的行数和列数,对求解的粒度分布数值则仍取其原来方程的行数和列数,从而达到对部分噪声的剔除作用.不同噪声水平下的颗粒粒度反演结果表明,改进后的算法能够显著提高低信噪比动态光散射数据粒度反演结果的准确性,适用于宽分布较大粒径的颗粒粒度反演.     

动态光散射技术的角度依赖性

与单角度动态光散射技术相比,多角度动态光散射(MDLS)颗粒测量技术能够提高颗粒粒度分布的测量准确性。但在MDLS技术中,测量角度的选择常常与被测颗粒体系的分布有关。对100nm、500nm的单峰模拟分布和300nm与600nm混合的双峰模拟分布的颗粒体系,分别在1、3、6、9个散射角条件下进行了测量。颗粒粒度反演结果表明,随着散射角个数的增大,颗粒粒度分布更趋于真实的颗粒粒度分布。对数量比为5:1的100nm与503nm双峰分布的聚苯乙烯颗粒,分别在1、3、5、10个散射角条件下进行了测量,实测结果表明采用单角度测量只能得到单峰分布,3个及更多散射角可得到双峰分布,并且双峰的数量比随散射角数量的增加逐渐趋近真实的数量比。因此,MDLS颗粒测量技术能够改善颗粒粒度分布的测量结果,但这种改善程度会随散射角的增多逐渐降低。由于散射角个数的增多会增加散射角的校准噪声和光强相关函数的测量噪声,因而会导致在有些情况下颗粒粒度分布的测量结果反而变差。     

含噪动态光散射测量数据反演中正则化算法与Chahine算法的比较

采用两种常用的粒度反演方法——正则化和Chahine算法,对90nm与250nm单峰分布、50nm与200nm双峰分布、100nm与300nm双峰分布的模拟动态光散射数据,以及105nm、300nm标准颗粒的实测动态光散射数据进行了反演分析.结果表明:噪声水平的高低是影响粒度分布反演准确性的关键因素之一,反演结果的准确性随噪声水平的增加而降低,噪声水平超过某一阈值后,将无法得到有意义的反演结果;不同反演方法具有不同的抗噪能力,在低噪声水平下反演结果无显著差别,随着噪声水平的增加,反演结果表现出很大差异;正则化方法通过正则参数的选择可以有效抑制噪声影响,表现出强于Chahine算法的抗噪能力;与Chahine算法相比,正则化方法不需要假定初始分布,因此,在噪声较大的实验或生产过程中进行颗粒分布测量时,宜采用正则化方法.     

初始模型对含噪动态光散射数据正则化反演结果的影响

分别采用最小模型矩阵、最平坦模型矩阵、最光滑模型矩阵作为初始化模型,对加入5种不同水平随机噪声的90nm窄单峰、90nm宽单峰和250nm窄单峰、250nm宽单峰颗粒体系的模拟分布进行了正则化反演,并对反演结果进行比较。结果表明:当噪声水平为0时,正则化初始模型的选择对反演结果没有明显影响。随着噪声水平的增加,采用三种初始化模型反演得到的峰值误差和粒度分布误差都随之变大,但采用最平坦模型和最光滑模型反演得到的峰值和粒度分布误差明显小于采用最小初始模型的反演误差。当噪声水平大于0.01时,选择最平坦初始模型获得的粒度分布结果优于采用最光滑初始模型和最小初始模型获得的结果,而采用最光滑初始模型反演得到的峰值优于最平坦初始模型和最小初始模型的反演峰值。因此,采用正则化算法处理含噪动态光散射数据时,为得到最优的粒度分布信息,宜采用最平坦初始模型,若需要获取最准确的峰值信息,则应选择最光滑初始模型。     

图像动态光散射法纳米颗粒粒度分布反演算法研究

针对基于整体相关的图像动态光散射法(IDLS)测量颗粒粒径分布(PSD)问题,研究了全局搜索(GS)算法反演颗粒粒径分布,对峰值为79nm、多分布指数(PDI)为10%的单峰颗粒系和峰值分别为79nm与352nm、多分布指数均为10%的双峰颗粒系进行了反演数值仿真,结果表明全局搜索算法能较好地反演出颗粒粒径分布情况。以此为基础,对峰值为79nm的单峰分布颗粒系,峰值为79nm和352nm、79nm和482nm的两组双峰分布颗粒系进行了实验测量及算法对比研究,结果表明在单峰分布颗粒系下,相对于累积量法,全局搜索算法反演效果较好;在双峰分布颗粒系下,全局搜索算法与双指数法反演结果基本一致。由此可知,对于图像动态光散射颗粒粒径分布测量方法,全局搜索算法能够有效地反演出单峰分布和双峰分布颗粒系的颗粒粒径分布,是反演多分散颗粒系的一种有效方法。     

多角度动态光散射加权贝叶斯反演算法

研究加权贝叶斯算法在多角度动态光散射法测量单峰分布颗粒体系的颗粒粒度分布中的应用.采用颗粒粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数给各个角度下的光强自相关函数曲线加入不同的权重系数，再利用传统的贝叶斯算法反演.模拟与实验结果表明，加权后的贝叶斯算法能获得分布误差更小的反演结果，有效地抑制了数据噪声的影响，提高颗粒粒度分布反演的准确性.     

水体小粒径悬浮物粒度低位异面扫描光散射测量方法研究

静态散射光蕴含颗粒尺寸的特征信息,因此静态光散射法是快速测量水体悬浮物粒度的有效手段。然而由于颗粒侧向和后向散射光微弱,不易探测;前向散射受艾里斑影响,存在测量盲区,导致静态光散射法的小颗粒粒度测量精度不足。提出水体小粒径悬浮物粒度低位异面扫描光散射测量方法,以光电倍增管为探测器,采用多角度连续扫描方式探测颗粒的光散射信息：通过缩短探测器到样品池距离,提高相同角分辨率下的散射光强度,提升侧向和后向散射光探测灵敏度;将探测器偏离激发光轴,避开艾里斑盲区,在不改变前角小角度测量精度条件下,实现前向大角度散射光探测。在此基础上,结合米散射模型,实现小粒径悬浮物粒度测量。不同粒度样品实验表明,方法能准确测量350nm至2μm范围内颗粒的粒度,2μm、1.5μm、500nm和350nm标物D₅₀的测量相对误差均不超过5.61%,均低于标物不确定度的相对误差,且优于实验室内激光粒度仪的测量结果。     

基于核矩阵扩展的动态光散射截断奇异值分解反演

针对截断奇异值分解方法进行动态光散射反演存在的颗粒粒度信息丢失问题,本文在分析自相关函数不同衰减时段粒度信息分布差异的基础上,提出利用每一角度核矩阵与对应角度下粒度信息在自相关函数不同延迟时刻的分布构建扩展矩阵的扩展截断奇异值分解方法.该方法通过用自相关函数中每一延迟时刻的粒度信息,调节同一时刻原核矩阵数据对信噪比的贡献,进而保留了更多的有效奇异值,减少了由于奇异值截断引起的信息丢失,在保证抗噪性的基础上,提高了自相关函数的信息利用率.在1×10-3噪声水平下,对一组单峰宽分布(260nm)和三组双峰颗粒分布(250/750nm)、(270/800nm)以及(306/974nm)的模拟动态光散射数据,进行了单角度、3角度和6角度反演.结果表明,与截断奇异值分解方法相比,采用扩展截断奇异值分解方法反演得到的峰值粒度误差和分布误差均明显减小.对306/974nm颗粒体系的6角度实测数据的反演表明,采用扩展截断奇异值分解法得到的颗粒峰值粒度误差由非扩展方法的0.032/0.016降至0.029/0.006,且得到的峰值比更接近真实值.     

非球形颗粒系粒径分布的机器学习反演算法

动态光散射技术在微米与亚微米级颗粒系粒径分析领域中具有广泛应用,但缺乏非球形颗粒系粒径分布（PSD）的反演模型和算法,限制了其在生物医疗等领域中的应用。基于机器学习方法,设计了基于广义回归神经网络（GRNN）的PSD反演模型和算法,可应用于多角度动态光散射法的粒径分析场景中。以生物医疗领域中的双凹圆饼形和椭球形血红细胞作为典型的非球形颗粒物模型,通过仿真实验测试了所设计的算法。实验结果表明,与传统的正则化Tikhonov算法相比,所设计的反演算法粒径分析准确性更好且耗时更短。对多角度动态光散射法中的散射角度数量进行了仿真实验。结果表明,仅使用2个散射角度处获得的数据依然能实现非球形颗粒系粒径分布的准确反演。     

角度组合对多角度动态光散射测量的影响

针对多角度动态光散射中角度组合对颗粒粒度分布测量的影响,对5组模拟的双峰分布颗粒体系(114/457 nm,202/800 nm,307/541 nm,433/721 nm和600/900 nm)分别选取3、4、5和6个散射角,采用不同角度组合进行测量.粒度反演结果表明,在选取同样数量散射角条件下,不同的角度组合会得到不同的测量结果.当选取的各散射角对应的Mie散射光强差异显著,特别是对应光强值包含了Mie散射光强曲线的极大值和极小值点时,测量结果更准确.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行的测量实验,实验结果与反演结果一致.这种角度组合影响的原因在于,随着散射角的增多,得到的颗粒粒度信息也相应增加,但只有增加的散射角所对应的散射光强显著不同时,才会较多地增加颗粒粒度信息,从而改善测量效果;否则,增加的信息会被增加的角度校准噪声所抵消.     

一种纳米颗粒粒度测量的快速图像动态光散射法研究

提出了一种新的基于图像相关处理的图像动态光散射纳米颗粒粒度测量方法。该方法采用图像法测量纳米颗粒动态光散射空间分布信号,以很短时间间隔拍摄两幅动态光散射信号空间分布图,再用二维相关算法对这两幅图像进行处理,获得对应衰减时刻的相关系数,根据相应衰减时刻的粒径-相关系数曲线求得纳米颗粒的粒度。与传统动态光散射测量方法相比,将测量时间从百秒级缩短到微秒级,数据处理时间也缩短到毫秒级。对79、482和948 nm三种不同粒径的标准颗粒进行实验,测量结果误差小于7%,可以实现纳米颗粒粒度测量的实时在线。     

CONTIN算法及其在测量微凝胶颗粒粒度分布中的应用

颗粒粒径大小决定了微凝胶的相变行为,因此采用有效可靠的手段来确定胶体悬浮液中颗粒的平均粒径及粒度分布是至关重要的。CONTIN算法是分析动态光散射实验数据,获取胶体悬浮液中颗粒粒度分布的有效算法,但目前的最优正则化参数选取策略依赖于颗粒粒度分布的先验条件。为此,本文提出利用V-曲线准则获取最优正则化参数,使用CONTIN算法表征微凝胶悬浮液颗粒系的平均粒径和粒径分布信息。实验结果表明,与V-曲线正则化参数选取准则相结合,利用CONTIN算法可以有效的获取微凝胶悬浮液的颗粒粒度信息。     

利用低相干光纤动态光散射法测量浓悬浮液中多分散颗粒粒径分布

本文针对高浓度散射介质,用低相干光纤动态光散射技术测量浓悬浮液中多分散颗粒系的粒径及其粒径分布。利用迭代CONTIN算法对实验数据进行反演运算,得到多分散颗粒系的粒径分布结果。结果表明,浓悬浮液中多分散颗粒系的峰值粒径测量值与给定的两种标准粒径值相吻合,其误差在4%之内,粒径分布曲线中各散射颗粒所反映的散射体光强分布与根据Mie散射计算得到的理论值相吻合。实验结果证明低相干光纤动态光散射实验系统能准确测量浓悬浮液中多分散颗粒粒径及粒径分布。     

基于Mie散射理论的颗粒粒度分布转换

使用动态光散射法可以获得颗粒的光强加权平均粒径,以及光强加权颗粒粒度分布。为获得数量或体积加权颗粒粒度分布,提出从光强分布到数量分布转换的直接比值法。该方法首先依据Mie散射理论求解不同粒径颗粒的散射光强,然后将光强分布与对应颗粒的散射光强进行比对,获得颗粒的数量分布,进而得到颗粒的体积分布。使用动态光散射法测量得到聚苯乙烯乳胶球混合样品的光强分布,利用直接比值法将光强分布转换为数量分布和体积分布,并与扫描电子显微镜测量的数量分布进行了对比,实验数据表明采用直接比值法能够获得准确的数量分布。