双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演（英文）

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600nm,200/600nm,300/600nm和350/600nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(350nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600 nm,200/600 nm,300/600 nm和350/600 nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(＞350 nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

动态光散射测量的复惩罚正则化反演

多峰颗粒体系粒度及其分布的测量是动态光散射技术的难点,本文在Tikhonov正则化方法的目标函数中加入具有平坦约束功能的惩罚项,增强对解的约束提高对多峰颗粒体系的反演性能.190/443nm、282/953nm、457/553nm双峰分布颗粒体系、564nm单峰分布颗粒体系和292/591/889nm三峰颗粒体系的模拟数据,以及306/974nm、300/502nm双峰颗粒体系的实测数据的反演表明,在正则化反演中增加具有平坦约束功能的惩罚项,可有效消除反演的颗粒粒度分布中出现的毛刺与虚假峰,提高算法的峰值分辨能力和抗噪能力.该研究在发挥多角度动态光散射技术测量中、大超细颗粒时具有信息量多的优势,实现宽范围的双峰及多峰分布颗粒体系的准确测量.     

基于核矩阵扩展的动态光散射截断奇异值分解反演

针对截断奇异值分解方法进行动态光散射反演存在的颗粒粒度信息丢失问题,本文在分析自相关函数不同衰减时段粒度信息分布差异的基础上,提出利用每一角度核矩阵与对应角度下粒度信息在自相关函数不同延迟时刻的分布构建扩展矩阵的扩展截断奇异值分解方法.该方法通过用自相关函数中每一延迟时刻的粒度信息,调节同一时刻原核矩阵数据对信噪比的贡献,进而保留了更多的有效奇异值,减少了由于奇异值截断引起的信息丢失,在保证抗噪性的基础上,提高了自相关函数的信息利用率.在1×10-3噪声水平下,对一组单峰宽分布(260nm)和三组双峰颗粒分布(250/750nm)、(270/800nm)以及(306/974nm)的模拟动态光散射数据,进行了单角度、3角度和6角度反演.结果表明,与截断奇异值分解方法相比,采用扩展截断奇异值分解方法反演得到的峰值粒度误差和分布误差均明显减小.对306/974nm颗粒体系的6角度实测数据的反演表明,采用扩展截断奇异值分解法得到的颗粒峰值粒度误差由非扩展方法的0.032/0.016降至0.029/0.006,且得到的峰值比更接近真实值.     

图像动态光散射法纳米颗粒粒度分布反演算法研究

针对基于整体相关的图像动态光散射法(IDLS)测量颗粒粒径分布(PSD)问题,研究了全局搜索(GS)算法反演颗粒粒径分布,对峰值为79nm、多分布指数(PDI)为10%的单峰颗粒系和峰值分别为79nm与352nm、多分布指数均为10%的双峰颗粒系进行了反演数值仿真,结果表明全局搜索算法能较好地反演出颗粒粒径分布情况。以此为基础,对峰值为79nm的单峰分布颗粒系,峰值为79nm和352nm、79nm和482nm的两组双峰分布颗粒系进行了实验测量及算法对比研究,结果表明在单峰分布颗粒系下,相对于累积量法,全局搜索算法反演效果较好;在双峰分布颗粒系下,全局搜索算法与双指数法反演结果基本一致。由此可知,对于图像动态光散射颗粒粒径分布测量方法,全局搜索算法能够有效地反演出单峰分布和双峰分布颗粒系的颗粒粒径分布,是反演多分散颗粒系的一种有效方法。     

基于Mie散射光强的多角度动态光散射复合角度加权方法

针对多角度动态光散射测量技术中通过Mie散射光强计算的角度权重估计方法存在信息利用率与抗噪性之间的矛盾,提出利用每一角度所有粒度的整体Mie散射空间特征进行角度加权和利用每一粒度对应Mie散射光的细节特征对核矩阵做元素加权的复合角度加权方法,并结合正则化方法进行了模拟和实测的多角度动态光散射数据反演.与采用光强比值法和光强均值法的反演结果比较表明,多角度动态光散射反演结果与角度加权方法密切相关.无噪声影响时,光强比值法和复合角度加权法都能得到准确的颗粒粒度分布,但光强均值法信息利用率不高;随着噪声水平的提高,光强比值法反演结果急剧变差,表现出较低的抗噪性能.复合角度加权方法通过兼顾信息利用率和抗噪性能,使得增加散射角时信息增多的优势得以更好地显现,并且有效地抑制了角度增多带来的噪声影响.该加权方法显著提高了多角度动态光散射进行颗粒测量,特别是对多峰分布颗粒体系测量的准确性.     

基于多尺度变换的动态光散射粒径反演范围的自适应调整

通过多尺度变换实现了反演范围的自适应调整,使其更接近真实范围。分别采用反演范围固定算法与自适应算法对200～600 nm单峰和200～900 nm双峰分布颗粒的模拟相关函数进行了反演,结果表明：自适应算法的结果更接近理论分布,抗干扰能力更强。相对于固定算法,单峰分布颗粒最多可缩小峰值误差4.73%,缩小峰宽误差185 nm。双峰分布颗粒在0～0.001噪声水平时,峰值误差分别小于11.33%,12.45%,峰宽误差分别小于35,160 nm,而固定算法在噪声水平大于0.000 1时,难以得到合理的反演结果。反演范围自适应调整方法能够有效优化粒径反演结果。     

初始模型对含噪动态光散射数据正则化反演结果的影响

分别采用最小模型矩阵、最平坦模型矩阵、最光滑模型矩阵作为初始化模型,对加入5种不同水平随机噪声的90 nm窄单峰、90 nm宽单峰和250 nm窄单峰、250 nm宽单峰颗粒体系的模拟分布进行了正则化反演,并对反演结果进行比较。结果表明：当噪声水平为0时,正则化初始模型的选择对反演结果没有明显影响。随着噪声水平的增加,采用三种初始化模型反演得到的峰值误差和粒度分布误差都随之变大,但采用最平坦模型和最光滑模型反演得到的峰值和粒度分布误差明显小于采用最小初始模型的反演误差。当噪声水平大于0.01时,选择最平坦初始模型获得的粒度分布结果优于采用最光滑初始模型和最小初始模型获得的结果,而采用最光滑初始模型反演得到的峰值优于最平坦初始模型和最小初始模型的反演峰值。因此,采用正则化算法处理含噪动态光散射数据时,为得到最优的粒度分布信息,宜采用最平坦初始模型,若需要获取最准确的峰值信息,则应选择最光滑初始模型。     

角度组合对多角度动态光散射测量的影响

针对多角度动态光散射中角度组合对颗粒粒度分布测量的影响,对5组模拟的双峰分布颗粒体系(114/457 nm,202/800 nm,307/541 nm,433/721 nm和600/900 nm)分别选取3、4、5和6个散射角,采用不同角度组合进行测量.粒度反演结果表明,在选取同样数量散射角条件下,不同的角度组合会得到不同的测量结果.当选取的各散射角对应的Mie散射光强差异显著,特别是对应光强值包含了Mie散射光强曲线的极大值和极小值点时,测量结果更准确.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行的测量实验,实验结果与反演结果一致.这种角度组合影响的原因在于,随着散射角的增多,得到的颗粒粒度信息也相应增加,但只有增加的散射角所对应的散射光强显著不同时,才会较多地增加颗粒粒度信息,从而改善测量效果;否则,增加的信息会被增加的角度校准噪声所抵消.     

动态光散射技术的角度依赖性

与单角度动态光散射技术相比,多角度动态光散射(MDLS)颗粒测量技术能够提高颗粒粒度分布的测量准确性。但在MDLS技术中,测量角度的选择常常与被测颗粒体系的分布有关。对100nm、500nm的单峰模拟分布和300nm与600nm混合的双峰模拟分布的颗粒体系,分别在1、3、6、9个散射角条件下进行了测量。颗粒粒度反演结果表明,随着散射角个数的增大,颗粒粒度分布更趋于真实的颗粒粒度分布。对数量比为5:1的100nm与503nm双峰分布的聚苯乙烯颗粒,分别在1、3、5、10个散射角条件下进行了测量,实测结果表明采用单角度测量只能得到单峰分布,3个及更多散射角可得到双峰分布,并且双峰的数量比随散射角数量的增加逐渐趋近真实的数量比。因此,MDLS颗粒测量技术能够改善颗粒粒度分布的测量结果,但这种改善程度会随散射角的增多逐渐降低。由于散射角个数的增多会增加散射角的校准噪声和光强相关函数的测量噪声,因而会导致在有些情况下颗粒粒度分布的测量结果反而变差。     

多角度动态光散射加权贝叶斯反演算法

研究加权贝叶斯算法在多角度动态光散射法测量单峰分布颗粒体系的颗粒粒度分布中的应用.采用颗粒粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数给各个角度下的光强自相关函数曲线加入不同的权重系数，再利用传统的贝叶斯算法反演.模拟与实验结果表明，加权后的贝叶斯算法能获得分布误差更小的反演结果，有效地抑制了数据噪声的影响，提高颗粒粒度分布反演的准确性.     

基于Tikhonov正则参量后验选择策略的PCS颗粒粒度反演方法

采用基于Morozov偏差原理的后验策略来选择最优正则参量,并采用此方法对单峰和多峰分布颗粒系的模拟电场自相关函数进行了反演,结果表明,对于单峰颗粒体系,当电场自相关函数的扰动误差小于0.05时,反演得到的峰值准确,当电场自相关函数的扰动误差大于0.05时,反演得到的峰值偏离所模拟的颗粒粒径.正则参量初始值在0.000 02～2范围内,在反演所得的峰值准确的基础上,正则参量初始值越小,反演得到的分布宽度越窄.收敛误差在0.000 05～50范围内,在保持反演结果稳定的基础上,收敛误差取值越大,反演得到的分布宽度越窄.对于多峰颗粒体系,当颗粒系中的颗粒粒径差别较小时,峰值向平均值偏移,当颗粒系中的颗粒粒径差别较大时,小颗粒粒径分布以噪音的形式出现.     

基于Tikhonov正则参量后验选择策略的PCS颗粒粒度反演方法

采用基于Morozov偏差原理的后验策略来选择最优正则参量,并采用此方法对单峰和多峰分布颗粒系的模拟电场自相关函数进行了反演,结果表明,对于单峰颗粒体系,当电场自相关函数的扰动误差小于0.05时,反演得到的峰值准确,当电场自相关函数的扰动误差大于0.05时,反演得到的峰值偏离所模拟的颗粒粒径.正则参量初始值在0.000 02～2范围内,在反演所得的峰值准确的基础上,正则参量初始值越小,反演得到的分布宽度越窄.收敛误差在0.000 05～50范围内,在保持反演结果稳定的基础上,收敛误差取值越大,反演得到的分布宽度越窄.对于多峰颗粒体系,当颗粒系中的颗粒粒径差别较小时,峰值向平均值偏移,当颗粒系中的颗粒粒径差别较大时,小颗粒粒径分布以噪音的形式出现.     

基于机载平台的NO2 垂直廓线反演灵敏度研究

研究了基于机载多角度观测方式反演NO₂垂直廓线的灵敏度, 利用计算的权重因子和平均核分析了不同波长、不同观测角度、 不同地表反照率、不同气溶胶模式、不同高度对廓线反演灵敏度的影响. 结果表明, 中心波长在370 nm的紫外波段的平均核比中心波长在500 nm的可见波段垂直分辨率更高, 更有利于廓线反演; 向上观测角度的测量结果中没有明显的廓线信息, 而向下观测角度的测量结果包含更多的廓线信息; 地表反照率对廓线反演没有明显影响; 高气溶胶模式使得廓线反演的灵敏度升高; 较低的飞行高度计算的平均核差异不明显, 不利于廓线信息的反演. 关键词： 多轴差分吸收光谱技术 机载 垂直廓线 灵敏度     

基于颗粒粒度信息分布特征的动态光散射加权反演

宽分布和双峰分布颗粒的准确反演是动态光散射技术至今未能有效解决的难题,尤其峰值位置比小于2:1且含有大粒径颗粒(350 nm)的双峰分布.造成这一难题的主要原因包括:1)单角度测量数据的粒度信息含量不足;2)常规反演方法对测量数据的噪声抑制以及粒度信息利用缺乏针对性.对测量数据(即光强自相关函数)的研究发现,数据噪声主要分布在长延迟时段,而粒度信息集中分布在衰减延迟时段.基于此,本文提出了采用粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数对自相关函数进行加权反演的约束正则化方法.由于采用了与粒度信息分布一致的权重系数,该方法既充分利用了衰减延迟时段的粒度信息,又有效地抑制了长延迟时段的数据噪声.不同噪声水平下,宽分布和双峰分布颗粒体系的反演结果表明,与常规反演方法相比,这一方法可以获得更为准确的宽分布和近双峰分布的反演结果.     

加权非负最小二乘光子相关光谱纳米颗粒粒径反演方法

为了降低采用光子相关光谱法进行纳米颗粒测量时噪音对颗粒粒径反演结果的影响,提出了一种基于加权非负最小二乘法的光子相关光谱纳米颗粒粒径计算方法.该方法以光子相关光谱自身作为权值,推导出反演算法的离散模型,避免了接近零点的测量数据波动对测量结果的影响.利用光子相关光谱纳米检测实验平台对90nm、190nm及混合的乳胶颗粒进行实验研究,并与传统非负最小二乘法反演结果进行了对比.60s测量时间的30次实验数据表明:对单峰颗粒群进行反演时,该方法多次测量结果与传统非负最小二乘法结果相近,但是多次重复测量的方差较小,证明该方法重复性较好;对多峰颗粒群进行反演时,该方法反演结果更接近颗粒的真实值,而非负最小二乘法其反演结果与真实值有较大偏离.在不同测量时间的实验数据表明:测量较短的情况下,该方法反演结果方差较小,能在更短的采样时间情况下,获得更准确的测量结果.     

短数据量动态光散射颗粒测量信号去噪方法

在动态光散射测量中,采用自相关法对测量信号进行去噪,其去噪效果受数据量影响。根据噪声和信号的不同特点,采用小波包变换对信号进行去噪,能够提高信噪比,改善粒径反演结果。采用两种去噪方法,对粒径为100 nm颗粒的散射信号进行去噪并反演,小波包去噪法能够改善粒径误差0.88%~6.41%。在不同数据量下,由两种去噪法的反演结果对比看出,在短数据量时,小波包去噪效果更好,当数据量大于1×106时,两种去噪法效果相差不大。因此,小波包去噪法更适合于短数据量的动态光散射颗粒测量。     

短数据量动态光散射颗粒测量信号去噪方法

在动态光散射测量中,采用自相关法对测量信号进行去噪,其去噪效果受数据量影响。根据噪声和信号的不同特点,采用小波包变换对信号进行去噪,能够提高信噪比,改善粒径反演结果。采用两种去噪方法,对粒径为100 nm颗粒的散射信号进行去噪并反演,小波包去噪法能够改善粒径误差0.88％～6.41％。在不同数据量下,由两种去噪法的反演结果对比看出,在短数据量时,小波包去噪效果更好,当数据量大于1×106时,两种去噪法效果相差不大。因此,小波包去噪法更适合于短数据量的动态光散射颗粒测量。     

用于光子相关光谱颗粒粒度测量的实数编码混合遗传算法

提出一种自动缩小反演范围的实数编码混合遗传算法,并用于光子相关光谱颗粒粒度测量中.该算法利用混沌遍历性质,融入模拟退火算法,具有较强的局部搜索能力.通过数值模拟,讨论在无噪声和多种噪声水平影响下单分散颗粒系的反演结果;分析90 nm聚苯乙烯标准颗粒样品的实验测量数据.结果表明,反演的粒径分布在峰值位置、峰宽度、峰对称性等方面很接近颗粒的真实分布,具有较强的抗噪声干扰能力.     

差分吸收光谱法同时测量SO_2,NO_2及颗粒物浓度的模拟

雾霾天气已经影响到了人们的日常生活,对雾霾成分进行测量非常重要,雾霾的主要构成成分为SO_2和NO_2及颗粒物。目前对气体及颗粒物浓度进行同时测量的研究还很少,用差分吸收光谱法(DOAS)对同时测量气体及颗粒污染物浓度进行了探索性研究。通过对多组不同配比的SO_2,NO_2及颗粒物组成成分的吸收光谱进行了模拟,由DOAS方法反演了各组分的浓度。模拟单一组分时,气体浓度从100变化至1 000ppm,SO_2浓度反演误差不大于0.17%,NO_2误差不大于0.64%,颗粒尺寸从100变化至500nm,浓度反演误差不大于2.08%。模拟气体多组分时,SO_2浓度与NO_2浓度比在1∶10到5∶1的范围内时,误差均较小,SO_2误差不超过8%,NO_2误差不超过5%,然SO_2与NO_2浓度之比大于10,NO_2的反演误差高于10%。模拟同时测量SO_2,NO_2及颗粒物浓度时,气体浓度的反演误差均在10%以内,而颗粒物浓度的反演误差对系统的信噪比依赖较大,当信噪比在40dB以上时,误差在10%以内,而信噪比低于30dB时,误差高于20%。通过上述研究结果表明,差分吸收光谱法能很好地同时测量多种气体及颗粒物浓度,用来测量分析雾霾成分。然测量环境气体吸收差异过大时,强吸收气体对弱吸收气体影响很大,信噪比较低时,颗粒浓度反演的误差也大为增加,需要更好的滤波及去噪方法。