双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术的实验研究

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射同属于三阶非线性效应,二者之间的差异与联系是一个值得研究的问题.本文基于自行搭建的超连续谱近红外宽带相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统进行光谱成像,同时通过理论与实验对比分析了双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射图像存在差异的原因.结果表明,具有亚微米以上横向分辨率的相干反斯托克斯拉曼散射成像系统,可以使用较大尺寸的荧光珠进行双光子荧光成像,通过解卷积得到双光子荧光成像的系统分辨率,并将它近似等效于相干反斯托克斯拉曼散射成像系统的当下分辨率.如果需要得到相干反斯托克斯拉曼散射成像系准确的分辨率结果,就必须使用尺寸比相干反斯托克斯拉曼散射成像系统实际分辨率小的球形样品进行实验测量.     

相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性

对自身不发荧光且不便于荧光标记的化学或生物学样品，集相干反斯托克斯拉曼散射与激光共焦扫描显微镜于一身的相干反斯托克斯拉曼散射显微镜是一种好的选择。因为相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性过程，相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的显微成像特性与一般的共焦显微镜非常不同。首先计算了焦点附近相干反斯托克斯拉曼散射激发场的偏振分布，然后，利用格林函数方法，得到了以赫兹偶极子为源的波动方程的精确解，发现对于不同的成像配置和样品形状，像场的相干反斯托克斯拉曼散射场分布非常不同，因此传统的显微镜成像表征方式（如点扩展函数）将不再能描述相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性。     

采用圆偏振啁啾飞秒激光脉冲操控CS2分子的相干拉曼散射过程

采用两束圆偏振啁啾飞秒激光脉冲,非共线相干激发三原子分子CS₂液体. 在相位匹配的方向上,探测到由CS₂频率为397 cm^-1的振动模式产生的强度对称分布的相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)信号和相干斯托克斯拉曼散射(CSRS)信号. 当调整两束激发光的圆偏振状态时,CARS,CSRS信号的强度、偏振、波长均发生规律性的改变:CARS,CSRS信号的强度分布反映了CS₂ 在不同极化状态下的受激拉曼散射截面大小;信号光的 关键词： 啁啾脉冲 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS) 相干斯托克斯拉曼散射(CSRS) 2')" href="#">CS₂     

利用数值模拟研究表面增强相干反斯托克斯拉曼散射增强基底

为表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(surface enhancement coherent anti-Stokes Raman scattering,SECARS)提供具有高增强、稳定性好的等离激元增强基底是十分重要的.本文从实际出发,在理论上设计了一种新的SECARS基底,其可以利用结构自身的杂化共振与额外激发的电荷转移等离子体共振相互作用产生Fano共振,并通过调节电荷转移等离子体共振来改变Fano共振的波长位置.通过对L-色氨酸1557 cm–1处的拉曼模式的数值模拟得到的数据表明,这种具有空间对称性的结构可以产生多个不依赖入射光偏振方向的高增强热点,这些热点处的信号相对于普通相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering, CARS)信号,其增强因子普遍可以达到1012,最大处可达到1014.这种利用电荷转移等离子体来设计基底的方法可以在SECARS的实用性基底中得到应用并为其他非线性光学工艺的设计提供了新的思路.     

燃烧场参数的激光诊断技术研究

 介绍了燃烧场参数的激光诊断技术的研究进展，给出了用自发拉曼散射、激光诱导荧光、相干反斯托克斯拉曼散射法诊断燃烧场温度和组分的实验系统和部分实验结果，单次测量火焰的温度和组分浓度相对误差小于10%；利用平面激光诱导荧光技术获得了稳定燃烧场二维OH荧光图像，并分析了激光作用区域火焰二维温度场的分布。     

超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术及其探测极限分析

理论上提出一种突破衍射极限限制的相干反斯托克斯拉曼散射显微成像方法, 并对其探测极限进行分析.通过引入环形附加探测光与艾里斑周边的声子作用, 实现点扩展函数的改造, 提高相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的横向空间分辨率. 随着分辨率的提高, 信号强度也随之降低, 尤其当应用于生物学、医学研究时, 样品分子数密度通常很低, 这将导致信号探测更加困难. 因此分析系统的探测极限, 确定超分辨体积元内的最小可探测分子数是展开超衍射极限相干反斯 托克斯拉曼散射显微成像实验研究的重要前提. 当泵浦光、斯托克斯光、探测光光强均达到极大值, 分辨率约40 nm三维空间内, 超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的散粒噪声信噪比由曝 光时间与样品分子数密度决定. 曝光时间若取20 ms, 探测极限约为10³, 样品分子数目只有大于探测极限, 才能保证信号可以从噪声背景中提取出来. 关键词： 突破衍射极限 相干反斯托克斯拉曼散射 非线性光学 探测极限     

简化的CARS装置用于液体中微量物质分析的研究

用受激拉曼散射(SRS)作为产生相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)的相干光源,对液体中微量苯及其衍生物等进行定量测定。灵敏度优于10ppb,时间分辨率为20ns。     

保偏光纤中在不同频率区域拉曼效应和参量放大增益谱

根据考虑拉曼效应后的双折射光纤所满足的非线性相干耦合薛定谔方程, 推导出了当沿两个偏振轴入射两束不同波长的激光脉冲时所产生的增益表达式. 通过与入射相同频率的光脉冲所产生增益的对比, 在考虑拉曼效应的情况下, 讨论了入射不同频率光脉冲对增益谱的影响. 结果表明, 在正常色散区和反常色散区, 当输入两束激光脉冲频率不同时, 增益谱较输入相同频率激光脉冲时产生了明显的变化, 其外侧的斯托克斯部分和反斯托克斯部分增益峰, 随着群速度失配的增加强度明显加强、偏离中心频率, 可以用于提取太赫兹脉冲.当两偏振模处于不同色散区时, 增益谱与不考虑拉曼效应时也存在明显的不同, 增益谱的对称性遭到破坏, 斯托克斯部分的增益峰强度要明显高于反斯托克斯部分. 关键词： 不同频率区域 保偏光纤 拉曼效应 参量放大     

色散位移光纤中拉曼散射与参量放大增益谱

由斯托克斯波和反斯托克斯波所满足的耦合微分方程,考虑泵浦波是线偏振光,其偏振方向沿x轴,推导出了同偏振方向受激拉曼散射和参量放大同时作用下,斯托克斯波和反斯托克斯波的增益谱.引入平行拉曼散射增益系数的洛伦兹模型,研究了色散位移光纤中斯托克斯波和反斯托克斯波的增益谱随相关参数的变化关系.结果表明,斯托克斯波与反斯托克斯波...     

基于抽运-探测法的皮秒反斯托克斯拉曼频移器的理论研究

采用拉曼频移器在晶体介质中利用相干反斯托克斯散射效应可以获得超短脉冲(皮秒)反斯托克斯激光.基于抽运-探测法的晶体拉曼频移器可以实现相干反斯托克斯散射的共线相互作用,从而可以有效提高反斯托克斯光的转化效率.本文在平面波近似下建立了基于抽运-探测法的皮秒反斯托克斯拉曼频移器的耦合波方程组,引入归一化参量对方程组进行了归一化处理.通过数值计算,得到了描述皮秒反斯托克斯拉曼频移器运行的一组普适理论曲线,分析了归一化拉曼增益系数G、归一化相位失配参数△K以及探测光脉冲能量占基频光总能量的比值r_(probe)三个变量对反斯托克斯拉曼频移器性能的影响,确定了实现高效反斯托克斯转化时各归一化变量的合理取值.采用实验数据对该理论模型的正确性进行了验证,反斯托克斯转化效率的理论值与文献数据基本一致.     

基于光强传输方程相位成像的宽场相干反斯托克斯拉曼散射显微背景抑制

相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)显微能够对样品的特殊化学组分进行选择性成像,无需荧光标记,在生物医学领域被广泛应用.然而,传统的CARS图像往往存在非共振背景信号.本文将基于光强传输方程的单光束相位成像技术用于CARS显微成像,来抑制CARS的非共振背景信号.该方法通过记录样品在三个相邻平面上的CARS图像,然后利用光强传输方程获取CARS光场的相位分布,最后利用共振CARS信号和非共振背景信号在相位上的差异,实现了对背景噪声的抑制.该方法无需参考光,通过三次测量可完成CARS的背景噪声抑制,具有良好的应用前景.     

激光光谱技术在燃烧诊断中的应用

激光光谱燃烧诊断技术由于测量的非介入性、高分辨率和高灵敏度,成为了燃烧科学中的研究热点.文中综述了自发拉曼散射技术(VRS)、相干反斯托克斯拉曼散射技术(CARS)和平面激光诱导荧光技术(PLIF)的原理、方法、特点及其发展现状.并展望了它们在燃烧科学中的应用前景.     

混合溶液中CARS过程的非共振信号实验研究

相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性四波混频效应,但是通过探测共振信号不易进行物质成分的定量光谱分析。本文利用单频相干反斯托克斯拉曼散射光谱分析法,对不同体积比混合的乙醇溶液在远离双光子共振跃迁及其远离溶质与溶剂的特征拉曼共振态位置进行了光谱探测。通过对实验结果进行分析发现,在共振位置2 876 cm-1的信号强度随混合溶液中的乙醇的体积比增加而增加,呈二次方关系。而在远离共振态位置的非共振信号强度随混合溶液中乙醇的体积比增加而增加,且呈线性关系,进而说明了非共振信号强度随着分子数浓度N呈线性变化关系。因此,通过探测非共振信号强度与分子数浓度关系可以为混合物中特定成分的定量光谱分析提供一种研究途径。     

拉曼光谱退偏度实验数据处理方法改进

针对CCl4拉曼光谱退偏度实验中实验值与理论值间存在偏差较大的问题,提出了利用专业的数据处理软件扣除本底噪声,以提高实验结果的可靠性。分别采用多峰拟合和单峰拟合的方法扣除拉曼光谱的本底,计算分析了退偏度与理论值的偏差。结果表明:多峰拟合时,扣除的是斯托克斯或反斯托克斯3个峰的共同本底,忽略瑞利散射峰对其附近拉曼散射峰影响大的因素,单峰拟合扣除的是每一个拉曼散射峰的本底,使得单峰拟合的光谱强度与实际更接近,退偏度与理论值偏差最小。     

基于超连续光谱激发的时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射方法与实验研究

采用钛宝石飞秒激光器输出的一部分光抽运光子晶体光纤以产生超连续光谱,作为抽运光和斯托克斯光,另一部分飞秒激光作为探测光,并结合时间延迟方法,建立超连续光谱激发时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)实验系统,测试了具有较宽拉曼光谱的二甲基亚砜样品.实验结果表明,所建立的实验系统能有效抑制非共振背景噪声,并且通过一次测量,即可获得二甲基亚砜在690—3200cm-1范围内的CARS光谱信息,获得的二甲基亚砜CARS光谱范围达到2500cm-1.同时给出了所采用的光子晶体光纤光谱展宽的实验结果.     

利用径向呼吸模及其倍频模的共振特性精确测定单壁碳纳米管的电子跃迁能量

提出一个根据拉曼基频模及其倍频模的斯托克斯和反斯托克斯拉曼成分的不同共振行为来探测样品与激光共振的系统能级的方法.此方法被应用到不均匀单壁碳纳米管束样品中某一径向呼吸模频率为219波数的金属型碳纳米管.通过分析呼吸模及其倍频模和切向模的共振行为,获得了该碳纳米管的电子跃迁能量,并获得纳米管C-C最近邻重叠积分因子为2.80 eV.此数值可以很好的解释单壁碳纳米管径向呼吸模的共振行为. 关键词： 单壁碳纳米管 呼吸模 共振拉曼散射 电子跃迁能     

飞秒相干反斯托克斯拉曼散射光谱测温研究进展

当今世界大约90%的能量供应都是由燃烧生成的。在燃烧场中,火焰的温度影响着场中各种组分链式反应的途径和浓度,获取燃烧场温度信息可以为提高燃料燃烧效率,改进燃烧装置的设计提供重要的支撑依据。随着我国在航空、航天和航海这类高端制造业领域的不断发展,各种大型燃气轮机和超声速发动机的研发进入加速期,此类燃烧装置产生的火焰具有高温、高压、湍流超声速和持续时间短等特点。传统的接触式测温法难以对这类湍流燃烧场进行温度测量,近年以激光光谱法为代表的非接触式测温技术逐渐走向成熟,并获得了广泛地应用。与超短脉冲相结合的飞秒相干反斯托克斯拉曼散射光谱测温技术凭借可提供高时间分辨率(每秒可提供上千个测温数据)、高测温精度和高测温灵敏度等优势而被应用到各种高温、湍流等复杂燃烧场景温度诊断中。文章概述了飞秒相干反斯托克斯拉曼散射测温技术的基本原理,综述了该技术在稳态火焰、加热气体、模拟燃气轮机等燃烧环境中测温工作的研究进展,简要介绍了飞秒时间分辨相干反斯托克斯拉曼光谱的研究和应用,着重介绍了可以实现毫秒量级时间分辨率的飞秒啁啾探测脉冲相干反斯托克斯拉曼散射测温技术和混合飞秒/皮秒相干反斯托克斯拉曼散射测温技术的基...     

液相硝基甲烷分子振动特性的相干反斯托克斯拉曼散射光谱

构建时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）光谱系统,从微观层次研究硝基甲烷的分子相干振动动力学特性.实验中采用超连续白光作为斯托克斯光,通过调整斯托克斯光的时间延迟,得到不同振动模式的CARS光谱.通过对振动弛豫曲线的拟合,获得硝基甲烷分子不同振动模式的振动失相时间.结果表明C–H键伸缩振动比C–N键伸缩振动更容易受热声子的影响.在热加载下,硝基甲烷分子的C–H键有望首先被激发并引起初始化学反应.     

PLIF法定量测量甲烷-空气火焰二维温度场分布

利用平面激光诱导荧光(PLIF)技术,通过选择适合的OH自由基激励线,定量测量了甲烷-空气燃烧火焰的二维温度场分布。给出炉面中心上方火焰温度随离炉面高度的变化和距炉面12 mm高处沿炉面水平方向变化的实验测量结果并进行了讨论与分析。与利用相干反斯托克斯喇曼散射（CARS）技术进行测温的实验结果相比,该测量的相对不确定度优于5％。     

百飞秒级脉宽的宽带超连续谱光源的产生

实现了一种适合于相干拉曼光谱探测的宽带超连续谱光源的方法,使用1 064nm飞秒激光泵浦全正色散光子晶体光纤,并用光栅对对脉冲进行压缩,最终获得了脉宽178fs,频谱范围处于760～1 300nm的超连续谱光源.对超连续谱脉冲的时间频谱结构进行了分析,未经过压缩的超连续谱的脉冲宽度达到1.43ps,不同频率的成分之间延迟较大,但基本上呈线性平滑分布,因此可以使用光栅对进行色散补偿;此外,提高泵浦光的功率虽然能够增加光谱展宽,但会引入高阶色散,并不利于色散补偿.最后,使用该超连续谱搭建的三色相干反斯托克斯拉曼散射光谱探测系统,测量了苯甲腈溶液的相干反斯托克斯拉曼散射信号光谱,同时获得了3 200cm~(-1)范围内的所有振动模式,验证了该超连续光谱的性能.