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正单原子催化是多相催化领域的新概念,其原子利用率可提升至100%,且均匀的单一活性位为基础研究提供了很好的平台。2011年,我们团队通过与刘景月和李隽的合作,利用氧化铁和铂原子之间的强相互作用,成功制备出首例具有高活性和高稳定性的Pt_1/FeO_x催化剂1,引发了国际上对单原子催化剂的研究热潮。目前,已发展的单原子催化剂制备方法主要有共沉淀法、浸渍法、质量分离软着陆法、原子层沉积法等,催化剂体系 相似文献
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近年来, 随着科学研究的不断深入, 单原子催化剂由于具有高活性与高选择性等突出特点被广泛挖掘和应用. 作为连接多相与均相催化的桥梁, 单原子催化剂已经成为催化领域的重要研究对象之一, 具有广泛的工业化应用前景. 本文对单原子催化剂的发展历程、 特点及其在不同领域的应用进行了概括, 综合评述了当前CO2还原领域的技术经济分析, 并首次对单原子材料催化转化CO2进行了技术经济分析与计算. 最后, 对单原子催化剂在CO2还原领域中工业化应用的未来发展方向及亟需解决的关键科学和技术问题进行了展望, 以期推动单原子催化材料的进一步广泛应用. 相似文献
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单原子催化剂(SACs)兼具均相与多相催化剂的双重优势, 表现出最大化的原子利用率、 超高的本征活性与选择性以及易与产物分离的特点, 受到人们的广泛关注. 然而, 由于单个原子较高的表面能以及不稳定性, 设计与制备单原子催化剂仍是一大挑战. 本文综合评述了近年来单原子催化剂的稳定化策略、 高载量催化剂的制备方法以及批量制备技术等方面的关键研究进展, 并简要分析了单原子催化剂未来发展所面临的问题与挑战, 最后对单原子催化的发展方向进行了展望. 相似文献
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原子层沉积技术制备单原子催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
贵金属单原子催化剂因具有独特的催化性能和高的利用率而迅速引人关注.原子层沉积(ALD)逐渐成为大批量合成稳定单原子的有力工具.本文总结了采用ALD合成单原子的最新进展,以及未来的研究方向和趋势. 相似文献
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为实现天然气中丰度很低的氢同位素分析,自制氢气富集分离装置,利用在159和77 K温度条件下5A分子筛对不同气体组分的物理吸附性能差异,使天然气样品中微痕量氢与烃类组分分离,并进一步富集后,由载气送入色谱-同位素质谱计系统,分析其同位素组成。分析过程为在线连续流模式,与色谱同位素质谱工作站联动控制,从根本上解决了微痕量氢同位素分析的技术瓶颈。采用本方法分析了已知氢同位素组成的不同浓度人工混合样品,结果表明,本分析方法具有较高的精确度和良好线性,能够满足天然气中氢浓度低至1×10-5(V/V)样品准确分析的要求,标准偏差小于3.3‰。用此方法对不同含油气盆地6个天然气样品进行了分析检测,并对样品中氢同位素组成特征及成因进行了探讨。 相似文献
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分子筛由于具有规则的微孔孔道结构、 较大的表面积、 优异的(水)热稳定性, 被认为是限域合成超小尺寸金属物种的理想载体. 近年来, 分子筛限域单原子金属催化剂由于超高的金属分散度、 接近100%的金属利用率以及独特的电子结构, 被广泛地应用于重要的催化反应和气体吸附分离过程. 本文系统地总结了近年来分子筛限域不同类型单原子金属催化剂的合成策略, 以及其在多相催化和气体分离等领域的研究进展. 最后, 提出了分子筛限域单原子金属催化剂在合成与表征方面存在的挑战和未来的发展方向. 相似文献
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《中国科学:化学》2020,(6)
原子层沉积是一种新兴的气相薄膜沉积方法,已广泛应用于微电子、能源、光学以及催化等领域.研究和理解原子层沉积过程中的物理化学机理对于沉积高质量薄膜及其应用至关重要.光电子能谱作为一种表面分析技术,可用于原位检测原子层沉积反应过程中的表面化学变化,为原子层沉积机理研究及新型原子层沉积方法的研发提供重要的基础.本文首先介绍了原位光电子能谱的工作原理及设备构造,之后分类阐述了应用原位光电子能谱在薄膜生长过程的表面化学反应机理、初始生长过程的基底效应、薄膜生长行为模式研究、前驱体表面热解过程及影响以及界面能带结构等原子层沉积机理方面的研究进展,最后展望了光电子能谱在未来原子层沉积机理研究中的发展方向. 相似文献
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单原子催化:沟通均相催化与多相催化的桥梁(英文) 总被引:2,自引:0,他引:2
催化在现代化学工业中占据着极为重要的地位.催化剂是催化过程的核心.均相催化剂由于具有均一、孤立的活性位点,往往具有高活性与高选择性;但是分离困难限制了其实际应用.多相催化剂由于金属原子利用效率低、活性组分不均匀,活性与选择性相对较低;但其稳定易分离的特点使得目前大多数工业催化过程都是多相催化过程.近年来,单原子催化逐渐成为催化领域新的研究热点与前沿,受到相关研究人员的广泛关注.作为一种多相催化剂,单原子催化剂具有稳定易分离的优势.此外,单原子催化剂具有类似均相催化剂的孤立活性位点,可能具有高活性与高选择.因此单原子催化的概念一经提出,便被认为有望成为架起多相催化与均相催化的桥梁;但几年来并未从实验上得到证实.2016年开始,逐渐有单原子催化剂在经典均相催化反应过程中的应用报道,为该观点提供了实验上的证据.本综述概述了2016至2017年单原子催化剂在典型均相催化反应中的成功应用,包括:1)氢甲酰化反应.以烯烃和合成气为原料合成精细化学品醛类化合物的氢甲酰化反应是目前化工生产中典型的均相催化反应之一.2016年,张涛课题组和曾杰课题组先后报道了Rh/ZnO和Rh/CoO单原子催化剂在该反应中的成功应用.催化剂都表现出优异的催化性能,活性与经典均相Wilkinson’s催化剂相当;2)氢硅加成反应.作为合成有机硅产品的重要反应之一,工业上硅氢加成反应主要由Pt基均相催化剂催化.2016年Beller课题组首次报道了将Pt/Al_2O_3单原子催化剂用于烯烃硅氢加成反应中.该催化剂除表现出良好的催化活性和区域选择性外,还具有较高的稳定性和底物普适性;3)C–H键选择性氧化.烷烃部分氧化反应在学术研究和工业应用方面都有重要意义.刘文刚等将M-N-C单原子催化剂(其中M为Fe,Co等金属)成功应用于C–H键的活化反应中,并对催化剂的结构进行了深入剖析.以上实例表明通过调控金属与载体组合、设计开发合适的单原子催化剂,可以达到结合均相催化高活性、高选择性与多相催化稳定易分离的目的,为均相催化多相化提供了一条新途径,也证明单原子催化可望成为沟通均相催化与多相催化的桥梁. 相似文献
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紙上色层分离已广泛的用于无机分析中。紙上色层分离的各种技术亦在迅速的发展。近年來反相分配色层的技术也用于紙上色层分离中,例如以三辛胺(tri-n-octylamine),三辛氧化憐(tri-n-octyl phosphine oxide)和磷酸三丁酯浸过滤紙的紙上色层。其中磷酸三丁酯为反相的紙上色层仅作了极其簡单的报导,并未进行詳細的研究,亦无具体結果。反相紙上包层分离的特点是以无机物质的溶液如酸和盐等作为流动相,有机物质浸涂在色层紙上作为固定相。因此,流动相的組成和酸度比一般正相紙上色层易于控制,致使分离所得的R_f值此較稳定,卽再现性好。本工作的目的試图将国产撫順东捷造紙厂“白雪”牌定性滤紙,用磷酸三丁酯(TBP)浸泡一定时间后,以硝酸作为流动相,研究某些四阶元素的移动行为,結果表明:钛和锆及钍和锆能彼此分离。 相似文献
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单原子催化的最新进展 总被引:1,自引:0,他引:1
单原子催化剂由于其自身兼具均相催化剂的"孤立活性位点"和多相催化剂易于循环使用的特点,近年来受到了广泛关注.本综述概括了2015至2016年单原子催化领域的重要进展,重点介绍了新的催化剂制备方法、单原子金催化剂在CO氧化中的进展、单原子钯/铂催化的选择性加氢反应以及铂或非贵金属单原子催化剂在电化学中的应用等.在催化剂的合成方面,用传统的湿化学方法制备的单原子催化剂通常金属负载量较低,使得催化剂的常规表征比较困难.最近发展的一系列新型合成方法例如原子层沉积法、高温蒸汽转移法、光介还原法以及热解法等制备M?N?C等非贵金属催化剂等,尽管有不同程度的局限性,但均可以成功制备高负载量的单原子催化剂.单原子催化剂的载体得到了拓展,除传统的金属氧化物外,金属有机框架材料和二维材料等均被用于单原子催化剂的制备.在单原子催化剂的应用方面,金由于较高的电负性和与氧的弱相互作用能力,因而与氧化物载体作用较弱,不易形成单原子催化剂.但近期报道了成功制备的单原子金催化剂,在CO氧化反应、乙醇脱氢和二烯加氢反应中都有不错的进展.本文还介绍了铂和钯单原子(合金)催化剂在加氢反应中的优异活性及选择性,表明了单原子催化剂在选择性上的优势.将一种金属掺杂到另一种金属基底中制备的单原子合金催化剂也因其特异的性能备受关注.此外,对于化工生产中典型的均相催化反应,如氢甲酰化,单原子催化剂在无外加膦配体的情况下表现出高活性的同时还能很好地控制化学选择性,甚至达到令人满意的区域选择性,从实验上证明了单原子催化剂有望作为沟通均相催化和多相催化的桥梁.单原子催化剂在电催化和光催化中也得到了快速发展.铂单原子催化剂因其高原子利用率和高稳定性,在析氢反应和氧还原反应中有着良好的应用前景.另一方面,非贵金属特别是Co单原子催化剂在光电催化中因其优异的活性和巨大潜力得到了较深入的研究.除了上述进展,单原子催化领域还有许多基本问题需要继续深入研究,对单原子催化剂更加全面透彻的认识将为设计发展新型催化体系,扩展单原子催化领域提供指导和借鉴. 相似文献
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《催化学报》2017,(9)
单原子催化剂由于其自身兼具均相催化剂的"孤立活性位点"和多相催化剂易于循环使用的特点,近年来受到了广泛关注.本综述概括了2015至2016年单原子催化领域的重要进展,重点介绍了新的催化剂制备方法、单原子金催化剂在CO氧化中的进展、单原子钯/铂催化的选择性加氢反应以及铂或非贵金属单原子催化剂在电化学中的应用等.在催化剂的合成方面,用传统的湿化学方法制备的单原子催化剂通常金属负载量较低,使得催化剂的常规表征比较困难.最近发展的一系列新型合成方法例如原子层沉积法、高温蒸汽转移法、光介还原法以及热解法等制备M-N-C等非贵金属催化剂等,尽管有不同程度的局限性,但均可以成功制备高负载量的单原子催化剂.单原子催化剂的载体得到了拓展,除传统的金属氧化物外,金属有机框架材料和二维材料等均被用于单原子催化剂的制备.在单原子催化剂的应用方面,金由于较高的电负性和与氧的弱相互作用能力,因而与氧化物载体作用较弱,不易形成单原子催化剂.但近期报道了成功制备的单原子金催化剂,在CO氧化反应、乙醇脱氢和二烯加氢反应中都有不错的进展.本文还介绍了铂和钯单原子(合金)催化剂在加氢反应中的优异活性及选择性,表明了单原子催化剂在选择性上的优势.将一种金属掺杂到另一种金属基底中制备的单原子合金催化剂也因其特异的性能备受关注.此外,对于化工生产中典型的均相催化反应,如氢甲酰化,单原子催化剂在无外加膦配体的情况下表现出高活性的同时还能很好地控制化学选择性,甚至达到令人满意的区域选择性,从实验上证明了单原子催化剂有望作为沟通均相催化和多相催化的桥梁.单原子催化剂在电催化和光催化中也得到了快速发展.铂单原子催化剂因其高原子利用率和高稳定性,在析氢反应和氧还原反应中有着良好的应用前景.另一方面,非贵金属特别是Co单原子催化剂在光电催化中因其优异的活性和巨大潜力得到了较深入的研究.除了上述进展,单原子催化领域还有许多基本问题需要继续深入研究,对单原子催化剂更加全面透彻的认识将为设计发展新型催化体系,扩展单原子催化领域提供指导和借鉴. 相似文献