气体团簇离子束装置的设计及其在表面平坦化、自组装纳米结构中的应用

根据超声膨胀原理,n(10-10^4)个气体原子可以绝热冷却后凝聚在一起形成团簇,经过离化后,形成带一个电荷量的团簇离子,比如Arn^+.当团簇离子与固体材料相互作用时,由于平均每个原子携带的能量(~eV)较低,仅作用于材料浅表面区域,因此,气体团簇离子束是材料表面改性的优良选择.本文介绍了一台由武汉大学加速器实验室自主研制的气体团簇离子束装置,包括整体构造、工作原理及实验应用.中性团簇束由金属锥形喷嘴(F=65-135μm,q=14°)形成,平均尺寸为3000 atoms/cluster,经离化后,其离子束流达到了50μA.Ar团簇离子因其反应活性较低,本文运用Ar团簇离子(平均尺寸为1000 atoms/cluster)进行了平坦化和自组装纳米结构的研究.单晶硅片经Ar团簇离子束处理后,均方根粗糙度由初始的1.92 nm降低到0.5 nm,同时观察到了束流的清洁效应.利用Ar团簇离子束的倾斜(30°-60°)轰击,在宽大平坦的单晶ZnO基片上形成了纳米波纹,而在ZnO纳米棒表面则形成了有序的纳米台阶,同时,利用二维功率谱密度函数分析了纳米结构在基片上的表面形貌和特征分布,并计算了纳米波纹的尺寸和数量.     

H+5团簇离子及其中性团簇产物H3和H4

报道了H⁺₅的实验结果.分析讨论了H⁺₅的 形成和分解途径.根据理论分析，以稳定的H⁺₃为核心与一个或多个氢分子结合可能形成稳定的H^{+_n氢团簇离子.另一方面，在高频离子源中, 有发生H+₃与H₂反应的条件.实 验中，从高频离子源引出的离子束被静电加速器加速，然后用9 关键词： +}₅团簇离子')" href="#">H⁺₅团簇离子 3中性团簇')" href="#">H₃中性团簇 4中性团簇')" href="#">H_{4中性团簇}     

高背压超声气体团簇喷流中团簇平均尺寸沿喷流方向演化研究

本文通过对高背压(50 bar, 1 bar = 1.0×10⁵ Pa)氩气经长锥型喷嘴(长度L=30 mm)向真空绝热膨胀所形成的超声气体团簇喷流的数值模拟, 分析比较了由喷嘴喉口起沿喷流方向在喷流中心轴线上团簇平均尺寸的演化情况. 结果表明: 沿喷流方向团簇平均尺寸显示先增长后趋于饱和的变化趋势, 具有较大尺寸团簇的区域出现在距离喷嘴喉口大约20 mm. 据此本文再结合关于喷流中原子密度沿喷流方向变化的模拟结果开展了锥形喷嘴长度的优化研究. 针对由常见构型的锥形喷嘴(喉径～ 0.5 mm, 半张角～ 8.5°)在高背压下形成的团簇喷流, 20 mm左右的长度为锥形喷嘴的适宜长度.     

H+5团簇离子及其中性团簇产物H3和H4

报道了H+5的实验结果.分析讨论了H+5的形成和分解途径.根据理论分析,以稳定的H+3为核心与一个或多个氢分子结合可能形成稳定的H+n氢团簇离子.另一方面,在高频离子源中, 有发生H+3与H2反应的条件.实验中,从高频离子源引出的离子束被静电加速器加速,然后用90°磁分析器选择质量数为5的离子,再将这些离子偏转20°,最后在20°方向测量它们的能谱.从能谱发现,在高频离子源中可能通过H+3与H2的离子-分子反应形成了H+5团簇离子;并且在H+5的分解产物中还发现可能存在H3和H4等中性团簇产物.     

气体团簇离子束两步能量修形法的平坦化效应

本文提出采用气体团簇离子束的两步能量修形法来改善4H-SiC(1000)晶片表面形貌.先用15 keV的高能Ar团簇离子进行整体修形,再用5 keV的低能团簇离子优化表面.结果表明,在相同的团簇离子剂量下,与单一15 keV的高能团簇处理相比,两步法修形后的表面具有更低的均方根粗糙度,两者分别为1.05 nm和0.78 nm.本文还以原子级平坦表面为研究对象,揭示了载能团簇引起的半球形离子损伤(弧坑)与团簇能量的关系,及两步能量修形法在弧坑修复中的优势.在原子力显微镜表征的基础上,引入了二维功率谱密度函数,以直观全面地给出材料的表面形貌特征及其随波长(频率)的分布.结果表明,经任何能量的团簇离子轰击的表面,在0.05—0.20μm波长范围内,团簇轰击都能有效地降低粗糙度,而在0.02—0.05μm范围内,则出现了粗化效应,这是由于形成了半球形离子损伤,但第二步更低能量的团簇离子处理可以削弱这种粗化效应.     

甲烷团簇与氘团簇的团簇源特性比较

利用瑞利散射法测量了特定喷嘴产生的甲烷团簇及氘团簇的大小随背压的变化曲线。将团簇大小的实验值与Hagena理论进行了比较,当背压超过3MPa时,两种团簇的实验值都明显高于理论值。实验发现,特定喷嘴在相同的背压下,常温(298K)甲烷团簇尺寸小于低温(80K)氘团簇尺寸,而甲烷团簇中氢原子数至少是氘团簇中氘原子数的1.98倍。     

氯化钠团簇的形成规律与结合能计算

当离子蒸气冷凝形成团簇时，其结构表现出特定的规律。文中对不同大小不同形状的氯化钠团簇结构与结合能进行了计算，以求揭示离子蒸气冷凝形成团簇的一些规律，并与实验结果进行对照。     

气体密度对瑞利散射法测量团簇尺寸影响的初步分析

 瑞利散射法被广泛地应用于测量团簇尺寸,通常视散射信号的强弱只正比于团簇的大小。从理论推导得到瑞利散射信号并不仅仅是团簇尺寸的函数,而与团簇尺寸、气体密度和结合率均有关系,认为采用瑞利散射法测量团簇尺寸应考虑气体密度对测量结果的影响。并用该分析方法研究了氩团簇沿喷嘴轴线的尺寸分布情况：团簇尺寸沿喷嘴轴线并不是单纯的单调变化,而是在某个位置达到最大值,并且这个位置与背景压强等因素有关。     

超声喷流Ar团簇生长演化过程及团簇尺寸轴向分布的实验研究

针对特定形式的喷嘴产生的Ar气体团簇,利用瑞利散射法研究了团簇的生长演化过程,测量了不同背压下空间轴向上的团簇尺度,得到了团簇尺寸随轴向距离与背压的关系.实验发现,在20—60 atm（1 atm=1013 kPa）背压范围内,距离喷嘴出口5 mm处,Ar团簇尺度最大. 关键词： 超声喷流 Ar团簇 瑞利散射 团簇尺度     

超声喷流氩氢混合团簇特性研究

利用瑞利散射方法研究了超声喷流Ar-CH4混合团簇和超声喷流Ar-H2混合团簇的特性.通过测量不同混合比例和不同背压下所形成混合团簇的散射信号发现,当用Ar气和CH4的混合气体进行超声喷流时很容易形成Ar-CH4混合团簇,当Ar气含量为50%时混合团簇尺度最大且大于相同气压下纯Ar团簇尺度和纯CH4团簇尺度.实验发现,与纯H2团簇只能在低温条件下获得不同,常温下即可形成Ar-H2混合团簇,实现了常温下含氢团簇的获取,从而有效降低了制备成本.在H2含量大于40%时混合团簇开始形成并在60%时达到最大尺度.含氢(氘)混合团簇在氢(氘)团簇的基础上引入了更重的异核Ar元素,在激光氘团簇聚变实验中它将进一步加速氘离子从而获得更高的能量,并具有更高的中子产额和聚变效率.     

C60团簇与稠密等离子体相互作用的数值模拟

采用球壳层模型研究了C60团簇与稠密等离子体的相互作用．假定离子团中离子之间的位置矢量的取向是随机的，在线性化的伏拉索夫一泊松理论框架下，借助于经典的等离子体介电函数，推导出C60离子团簇的自能和阻止本领的解析表达式．通过数值求解离子团半径变化的运动方程，研究了团簇的库仑爆炸过程，并讨论了入射速度、等离子体密度和电子温度对自能、阻止本领和库仑爆炸的影响．结果发现自能中的尾流效应降低了C60团簇离子的库仑爆炸速度，甚至可以稳定C60团簇的结构．     

瑞利散射测量氢团簇尺寸实验

具有液氮温度和适度压强的氢气通过S99阀门Laval喷嘴进入真空，经超声绝热膨胀形成团簇。本实验用瑞利散射法测量氢团簇尺寸随阀门背压强的变化曲线。当背压为1．0MPa时，每个氢团簇平均包含250个氢原子。     

1-萘酚团簇的紫外光电离质谱研究

用飞行时间质谱仪和超声速脉冲分子束技术研究了紫外激光对1-萘酚(1HN)团簇的电离质谱.观测到(1HN)_n~+系列的团簇离子,且离子强度随团簇尺寸的增大而减小.电离激光的强度(在5μJ/pulse～100μJ/pulse范围内)对团簇离子强度的相对分布影响较小,说明软电离为产生团簇离子的主要过程,团簇离子的强度分布反映出电离前中性团簇的分布特征.增大电离区的进样气压可以产生更大尺寸的团簇离子,同时在(1HN)_n~+后面观测到新系列的团簇离子.这些新生离子与(H_2O)_m有关,考虑到1-萘酚团簇可以通过OH形成H键,推测该新生团簇离子通过团簇内的反应而产生.     

氩和氪气体团簇靶的制备及特性研究

 采用瑞利散射法和Mach-Zehnder（M-Z）干涉法分别测量氩、氪团簇的尺寸和密度，讨论了影响团簇尺寸和密度的因素，并比较氩团簇和氪团簇特性的异同点。通过改变诊断光和喷嘴阀门的相对延迟时间，获得了团簇尺寸和密度随时间的变化情况，发现氩、氪团簇的尺寸和密度均在3~25 ms达到最大值；在气体背景压强1.2~6.0 MPa下，测量了喷嘴轴线上的密度分布，发现离喷嘴喉部越远，气体密度越低，并且气体密度随压强呈线性上升。     

低温与室温氢团簇流注入HL-2A装置加料效果比较

HL-2A装置超声分子束注入系统和带有低温冷阱的分子束阀门结构如图1所示。用于产生氢团簇的阀门是由美国通用阀门公司的产品（General valve series99），该阀门的喷嘴直径为0．2mm，阀门出口至边缘等离子体的距离为1．28m，低温冷阱灌人液氮冷却阀体和工作气体。本实验氢团簇是在气体射流基础上建立的，一定压力的真实气体通过小孔进入真空室绝热膨胀，导致运动气体显著冷却，原子或分子之间的相互作用力在低温状态下变弱，一个可能的结果是形成团簇。团簇的形成主要决定于气体的温度和压力，还有喷嘴的形状和尺寸，范得瓦尔斯力或原子键的强度等。目前尚无严格的理论预言团簇如何由气体射流自由膨胀而成。但是，还是有一个经验定标的参数T，称为哈竞那（Hagena）参数，用于描述团簇的形成。     

瑞利散射法研究超声喷流二氧化碳团簇尺度轴向分布

针对特定尺度的小锥喷嘴,用瑞利散射方法研究了超声喷流二氧化碳团簇的瑞利散射信号S和团簇尺度N的轴向分布.实验发现,散射信号强度的对数ln(S)随着轴向距离Z的平方根的增大线性减小,团簇尺度最大位置出现在距喷嘴轴向距离4 mm附近,在背压6—17 bar范围内散射信号S与背压P满足S∝P^3.6—4.2,测量到最大的团簇约为1.6×10⁴分子/团簇. 关键词： 二氧化碳团簇 轴向分布 团簇尺度 瑞利散射     

氨与甲醇混合团簇的多光子电离质谱及从头算研究

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨与甲醇混合团簇进行了研究.在脉冲激光波长分别为266nm,355nm和532nm条件下,仅在355nm作用下观测到团簇离子.主要的电离产物为质子化的(CH3OH)n(NH3)mH (n=0~6,m=0~4)混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小.经分析,氨与甲醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因.不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程.应用量化计算,构造了质量数较小的几个团簇离子的可能的空间几何构型,发现二元团簇离子(CH3OH)n(NH3)mH 是以NH4 作为内核离子,再通过氢键与其它分子组合而构成团簇离子.     

H+4, H+5和H+7团簇离子的测量和确认

报告了H+4, H+5, H+7等团簇离子的测量结果. 确认可以由H+3与一个或多个H和H2相互作用形成较大的H+4, H+5, H+7等团簇离子.     

砷化镓离子团簇的稳定性研究

采用全势能线性糕模轨道分子动力学方法，详细研究了砷化镓离子团簇Ga_nAs_n(n=4，5，6)的几何结构和稳定性.分别找到了这些离子团簇的最低能量结构，通过计算发现这些结构明显不同于中性团簇的基态结构.还发现离子团簇的其他稳定结构与对应的中性结构相比也有较大的结构畸变.在这些砷化镓离子团簇中，相对于砷原子而言，镓原子更容易处在帽原子的位置上. 关键词： 离子团簇 基态结构 稳定性     

载能团簇离子在物质中的能量损失

实验表明,团簇离子在物质中的能量损失并不等于各成分单独作用的总和,而是具有非线性效应．这种非线性效应与团簇离子的能量、团簇的种类和大小、团簇成分之间的空间关联程度以及作用物质的结构有关．对团簇作用的非线性效应研究对于了解团簇与物质相互作用的机制具有非常重要的理论意义．MeV能区的团簇离子在物质中的非线性电子能损和核能损方面的直接实验数据还相当缺乏,其理论模型也更待建立．评述了载能团簇离子在物质中的能量损失及测量方法．Fast ions deposit energy in matter through electronic and nuclear collision processes. The relaxation of the deposited energy induces emission of photons, electrons, ions, and neutral species from the target. Comparing with single incident ion, cluster induces many new phenomena: such as non-linear energy loss, non-linear emission of secondary ions, production of giant tracks and craters in various irradiated materials. These new phenomena induced by clusters are attributed to the vicinage effect ......