飞秒泵浦-探测实验数据分析

陈述了几种获取飞秒泵浦 探测实验数据中的光解动力学信息的解析物理模型 .其中单分量和双分量模型用来解释母体分子的单通道和双通道解离过程 ,另一个单分量模型用来解释碎片分子的解离或去激发过程 .所有模型都结合泵浦 探测实验数据予以解释     

基于“泵浦-探测”效应的等离子体通道中三次谐波增强与光谱分析

利用“泵浦-探测”非共线双等离子体通道方法实现三次谐波增强。泵浦光与探测光间的耦合作用能有效改善探测光光丝中的饱和效应,克服光强钳制对谐波强度增加的限制。实验中将两束能量分别为4.4和10.2 mJ、中心波长均为810 nm、脉宽均为60 fs的超短脉冲在空气中非共线聚焦,能各自形成光丝且产生微弱三次谐波。当强光在时域上超前于弱光时,强光会预先成丝形成等离子体通道,对后续弱光产生调制,使探测光产生的三次谐波强度明显增强。实验发现270 nm谐波能量增加的显著区域内频谱宽度出现振荡变化,当两光以27.3 mrad小角度相交于几何焦点前约15 mm,且探测光滞后约55 fs时,获得的能量增长倍率达到近70倍,对应谱宽约为5 nm。     

飞秒泵浦-探测质谱方法研究苯内转换动力学

以飞秒 40 0及 2 66nm激光脉冲结合泵浦 探测飞行时间质谱方法研究了苯S2 态内转换动力学 .40 0nm双光子过程将苯分子激发到S2 电子态 ,布居在S2 电子态的分子由于能级耦合无辐射弛豫到S1电子态 .通过测定C6 H6 +讯号强度随泵浦 探测延迟时间的改变 ,获得苯S2 及S1电子态的衰减寿命分别为 ( 48± 1)fs及 ( 6.5± 0 .2 )ps ,S2 态及S1电子态的消激发机理被认为是相应势能面间的锥形交叉引起的内转换     

利用泵浦—探测方法研究菌紫质光循环

用两套具有不同时间分辨率和激发方式的测量系统对菌紫质（ＢＲ）光循环动力学进行了泵浦－探测研究。一套是单次脉冲氙灯闪光诱导样品，另一套采用重复调Ｑ倍频ＹＡＧ激光，器周期性激发样品。检测光使用Ｈｅ－Ｎｅ激光器６３３ｎｍ红光。用雪崩光电二极管和５００ＭＨｚ数字示波器进行信号检测与波形处理，实验结果表明，菌紫质循环周期〈１５ｍｓ。中间体Ｋ→Ｌ的时间常数为２μｓ，Ｌ→Ｍ的时间常数为５０μｓ，在中间体Ｋ之前发     

超高速分子摄影术——飞秒泵浦-探测方法在分子超快动力学研究中的应用

飞秒泵浦-探测技术是一种可以在原子运动时间尺度上实时观测化学反应的有力手段.利用飞秒泵浦-探测技术,可以实时观测化学反应过渡态,在分子层次上了解基元化学反应的过程和机理,从而深入地了解化学反应的本质和历程.文章介绍了飞秒泵浦-探测技术的基本原理以及在分子超快动力学研究中的应用,并结合作者所在研究小组的工作,展示了基于该技术的几种典型的飞秒光谱方法在分子超快动力学研究领域的主要成果.最后,展望了该技术的发展前景和方向.     

超高速分子摄影术——飞秒泵浦-探测方法在分子超快动力学研究中的应用

飞秒泵浦-探测技术是一种可以在原子运动时间尺度上实时观测化学反应的有力手段.利用飞秒泵浦-探测技术,可以实时观测化学反应过渡态,在分子层次上了解基元化学反应的过程和机理,从而深入地了解化学反应的本质和历程.文章介绍了飞秒泵浦-探测技术的基本原理以及在分子超快动力学研究中的应用,并结合作者所在研究小组的工作,展示了基于该技术的几种典型的飞秒光谱方法在分子超快动力学研究领域的主要成果.最后,展望了该技术的发展前景和方向.     

飞秒泵浦-探测实验中量子拍频现象的数据处理

应用飞秒时间分辨的泵浦 探测技术结合飞行时间质谱的方法研究1,3 二氯苯分子光解离动力学过 程.对于泵浦 探测数据中的指数衰减过程及量子拍频现象选择合适的模型进行拟合,得到正确的光解动力学信 息.采用图形化编程语言LabVIEW编写程序,其中调用了LabVIEW数学分析程序包中的卷积、去卷积及Leven bergMarquardt最小二乘法拟合子程序等模块,对实验数据进行了处理,得到1,3 二氯苯的第一激发态S1的寿命. 同时也对反映量子相干现象的数据进行拟合,得到量子拍频的频率.     

飞秒时间分辨实验中泵浦-探测交叉相关函数的测量和时间零点的确定

飞秒激光技术的出现使得实时探测与跟踪激发态超快弛豫动力学过程成为可能,并能够给出激发态动力学过程清晰的物理图像。而在飞秒时间分辨实验中,泵浦-探测相关函数和时间零点直接影响实验结果的可靠性和准确性。本文结合飞秒激光在分子激发态超快动力学过程中的应用进展,介绍了根据实验条件和要求,在具体实验过程中泵浦-探测相关函数测量和时间零点确定的几种方法。实验中选择可见光作为泵浦光和探测光时,可以通过测定随泵浦-探测时间延迟变化的泵浦激光与探测激光的和频/差频光强来确定泵浦探测交叉相关函数和时间零点;而选择中心波长在紫外甚至真空紫外的激光脉冲作为泵浦光或探测光时,泵浦-探测交叉相关函数通常采用校正的方法测量。     

泵浦-探测显微镜在生物医学和材料科学领域的应用(特邀)

对生物体系微观动态过程以及材料学领域粒子超快行为的观测能够帮助人们更深入、更微观地去理解生物体系和材料中的超快响应.泵浦-探测显微镜是结合了超快激光领域的泵浦-探测技术以及显微成像技术的新型表征手段,通过选择不同的探测模式,可以实现对不同体系微观机制的探索和表征.本文从泵浦-探测技术的原理出发,阐述了泵浦-探测过程中涉...     

利用飞秒泵浦探测技术研究碘甲烷B态预解离动力学

应用飞秒双光泵浦-探测技术结合飞行时间质谱研究了碘甲烷分子的B态预解离动力学，其中泵浦光波长为400 nm，探测光为800 nm，碘甲烷主要的产物通道为生成CH3I+和CH3+．改变泵浦与探测光之间的延时，得到了这两种离子的时间演化曲线，每个曲线都可以用两个指数函数来拟合，拟合常数为?1和?2，?1反映了碘甲烷分子吸收三个泵浦激光所到达的高里德堡态的动力学，?2反映了吸收两个泵浦激光所到达的B里德堡态的动力学，得到的B态的带源寿命为1.57 ps，这个值和以前的文献非常符合，试验结果被解释为多光子的电离解     

The Characterization of Absorptive Nonlinearities

The measurement of the order and magnitude of absorptive nonlinearities is essential to the development and improvement of a wide range of optical materials. This review presents and contrasts some of the most commonly used methods for making such measurements. As background, we introduce the history of, and the essential physics behind, multiphoton absorption (MPA) and phenomena that can interfere with its measurement. We review methods for the direct and indirect measurement of MPA. The direct methods covered include nonlinear transmission, absorption modulation, Z‐scan, and spectrally‐resolved, two‐beam coupling. The indirect methods reviewed, all of which rely on the measurement of multiphoton action cross sections, include nonlinear fluorescence excitation, thermal lensing, MPA‐induced photocurrent, and various techniques for determining the order of effective nonlinear absorption in multiphoton absorption polymerization.     

用非简并泵浦探测方法研究C70/甲苯溶液的激发态吸收动力学

通过非简并的时间分辨泵浦探测技术对C70富勒烯/甲苯溶液的非线性光学性质进行了研究。在532 nm波长的皮秒激光脉冲泵浦下,用600 nm的皮秒激光脉冲测量了C70富勒烯的激发态非线性吸收动力学响应。利用五能级模型对实验结果进行了数值模拟,得到了非简并情况下C70富勒烯分子的光物理参数。实验结果表明:C70富勒烯在简并和非简并情况下的激发态寿命没有变化,但非简并情况下的单重态吸收截面要比简并情况下单重态吸收截面小。     

基于表面等离子体激元共振的飞秒抽运探测技术研究

对基于表面等离子体激元共振（SPR）的飞秒抽运探测技术进行了系统地数字分析.计算结果表明,利用SPR技术可将飞秒抽运探测信号强度ΔR/R提高2—3个数量级,其提高的比例依赖于金属膜的厚度和探测光的入射角,其中R和ΔR分别为探测光反射率的总量和变化量.特别地,对于金属-吸收介质体系,金属膜的介电常数变化对ΔR的影响仅为吸收介质影响的2%,所以ΔR/R主要反应吸收介质中的动力学过程,因此该技术对研究表面和界面的超 关键词： 超快光学 表面等离子体共振 飞秒抽运探测技术 信号强度     

4,4''-二甲氨基二苯乙烯双光子吸收理论研究--溶剂效应

对最近实验室合成的分子材料 4 ,4 ' 二甲氨基二苯乙烯的双光子吸收特性在从头计算的基础上进行了理论研究。理论模型是建立在密度泛函理论的基础上的。利用含时的密度泛函理论来计算分子的非线性光学性质 ,而溶剂效应则通过自洽响应场方法的极化连续模型来模拟。计算结果表明 ,三态模型可以很好地给出该分子在低激发态范围内的双光子吸收截面。随着溶剂极性的增加 ,单光子波长红移 ,双光子吸收截面增加。双光子吸收截面的大小和实验给出的结果符合得较好。     

一种不含自由参数的正电子吸收势

在准自由电子气模型的基础上得到一种不含自由参数的正电子吸收势，把它作为光学势的虚部，计算了能量在最小非弹性阀值到１００ｅＶ范围内正电子被Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ原子散射的总截面和能量为２００ｅＶ和３００ｅＶ时的散射微分截面，计算结果与实验进行了比较。     

一种新型芴类衍生物的光谱及光限幅性能分析

利用Heck反应合成了一种新型的共轭长链的芴类衍生物,研究了它的线性和非线性光学特性。测试了它在石油醚、二氯甲烷、乙酸乙酯和二甲基甲酰胺(DMF)四种不同极性溶剂中的紫外吸收和荧光光谱特性,结果表明溶剂极性对新物质紫外吸收光谱和荧光光谱有一定程度的影响,随着溶剂极性的增加,吸收光谱和荧光光谱均红移。在激发波长为1064nm皮秒激光器作用下,测试了新物质的光学非线性——光限幅效应,结果显示其透射率随入射光强的变化呈现非线性降低,限幅效应明显。根据分析得出,此光限幅效应是由三光子吸收引起。通过数据拟合,得出了新物质的三光子吸收系数γ为5.4×10-21 cm3/W2及相应的三光子吸收截面σ′3为7.3×10-77 cm6.s2。     

较高阶非线性抽运-探测过程中的空间效应

在飞秒抽运一探测光谱技术中,空间分辨的探测光信号反映了在不同空间位置的材料的非线性效应。当抽运光强度增大时,探测光信号中会出现明显的高阶特别是五阶非线性效应。利用劈裂算子方法直接解决了一维非线性传播方程的问题。在数值模拟中,研究了在不同抽运强度和位置下的抽运一探测过程中的五阶非线性效应。在足够高的抽运场下,探测信号出现清晰的振荡,显示了三阶和五阶非线性效应之间的干涉。当空间位置离抽运场中心足够远时,五阶比三阶非线性效应的衰减快得多,对其物理机制和趋势进行了定性的讨论。     

掺铒光纤放大器增益的温度依赖关系

报道掺铒光纤放大器增益随温度变化的依赖关系，提出了一个解释这种依赖关系的数学模型。此模型基于如下假设：由于温度的变化，引起处在基态和激发态的斯塔克能级上的掺铒离子浓度的重新分布，从而引发光纤发射截面和吸收截面的变化。理论结果与实验结果符合很好。     

掺铒光纤吸收截面和辐射截面的简单估算方法

提出了一种利用损耗谱测试数据直接计算吸收和辐射截面的近似方法，并实际计算了一些掺铒光纤的截面特性。这对掺铒光纤放大器的理论分析和优化设计有着重要的意义。     

一种新型有机染料HEASPS在不同波长时的双光子吸收和频率上转换性质研究

报道了一种新型双光子吸收染料 ,即反式 - 4- [4′- (N-羟乙基 - N-乙基胺基 )苯乙烯基 ]- N-甲基吡啶对甲苯磺酸盐的非线性光学性质 ;测试了染料在 72 0～ 110 0 nm波段的非线性透过率曲线。结果发现 :双光子吸收最强波长相对线性吸收峰波长的两倍处有明显蓝移 ;计算出的相应波长的双光子吸收截面在 930 nm处染料有最大双光子吸收截面(2 .0 6× 10 - 4 7cm4·s/ photon) ;测量了染料在 90 0～ 110 0 nm波段的上转换效率 ,在 10 2 0 nm处有最高效率 (5 .1% ) ,最高激射效率的波长相对最强双光子吸收的波长有明显红移