框架核酸在蛋白精确组装中的应用

除了作为遗传信息的载体,DNA所展现出的特殊的材料性能引起了广泛关注。基于碱基互补配对原则的精确性和可编程性使得核酸纳米结构的构建逐步从一维单链发展到二维平面以及三维立体结构。计算机辅助工具的进步也促进了各种大小和形状的DNA纳米结构的自动化设计,而近年来构建的“框架核酸（Framework Nucleic Acids, FNAs）”为生物大分子纳米尺度上的精确排列提供了新方法,其固有的生物学功能以及可定制的特性使得其在物理,化学和生物等领域具有十分广阔的应用前景。本综述阐述了精确自组装的框架核酸的概念,并概述了框架核酸在蛋白精确组装等领域的最新进展。我们重点论述了框架核酸的优势所带来的对蛋白空间排布及其性能的调控能力,讨论了该领域存在的挑战,并对该领域的发展机遇进行了展望。     

基于DNA纳米结构的细胞间相互作用的调控

细胞通过化学信号、 电子交换和直接接触等方式交换彼此之间的物质和信息, 以调节生命体的生长发育. 因此, 细胞间的相互作用研究与调控在细胞功能的机制研究和疾病的诊断及治疗等领域具有非常重要的意义. DNA纳米结构具有易合成、 易修饰、 可编程性设计及生物安全性高等优点, 有望实现操作简单、 精确可调、 智能响应的细胞间相互作用调控, 受到了广泛关注. 本文综述了寡核苷酸链杂交、 受体-配体结合和核酸适体靶向识别等基于DNA纳米结构的细胞组装策略, 总结了pH调控、 金属离子调控和DNA链激活等细胞间相互作用的调控手段, 并重点介绍了其在细胞间作用力的测量和成像、 体外组织模型的构建、 细胞间的通讯交流和细胞免疫治疗等领域的应用. 最后对该领域进行了总结和展望, 希望为相关研究提供有益参考.     

手性组装材料及其在对映体分离中的应用

手性组装材料作为一种新型功能复合材料,已经引起众多科学研究领域的广泛关注,尤其是其在对映体分离方面的潜在应用成为当前的研究热点。本文首先从手性来源角度对手性组装材料的构建机制进行了分类探讨,包括手性诱导、手性放大、手性传递和手性转录4个主要途径,其中具有手性的多孔金属有机骨架、纳米笼是基于手性诱导和手性传递机制构建的组装材料,手性凝胶的形成是基于手性放大机制,而手性转录机制主要用于手性多孔无机材料、螺旋纳米结构的构建。其次,介绍了手性组装材料的对映体识别功能,主要针对金属有机骨架化合物(MOFs)、手性凝胶和纳米笼三类手性组装材料在对映体分离中的应用进行了综述。阐述了天然生物大分子DNA的手性自组装特性及其对对映体的立体选择性识别功能,并介绍了DNA螺旋组装结构在手性等离子材料、非对称催化剂设计等方面的应用。最后,归纳了金属有机骨架化合物、手性凝胶、纳米笼和DNA等手性组装材料各自的优势,并对DNA在手性拆分领域的应用前景进行了展望。     

金表面巯基化DNA单层性能的影响因素研究

巯基化DNA在金表面上吸附构建的自组装单层（self-assembled monolayers,SAMs）为DNA研究的理想异相体系,在DNA内电子传递的机制探讨、高灵敏DNA传感器设计以及DNA碱基错配点识别等方面有着广泛的应用。对于不同的研究对象应构建性能适合的DNA单层,以满足研究需要。为了可控构建DNA单层,应理解不同因素对金表面上DNA单层性能的影响。本文从金表面状况、DNA特性以及周围环境三个方面对金表面上巯基化DNA单层性能的影响因素研究进行了系统综述。     

DNA原位自组装用于细胞荧光成像分析研究

DNA自组装由于其低毒性、高生物相容性和内置特性,在生物传感、药物递送和临床治疗中发挥着越来越重要的作用.与大多数天然聚合物或合成纤维相比,这些DNA分子相对坚固,可通过序列变异进行修饰.作为侧链连接到聚合物上形成的二级结构赋予DNA结构可设计的响应特性,如对金属离子、蛋白质、pH、DNA、RNA和其他一些小信号分子(...     

二维DNA晶体的程序化设计与自组装的研究进展

按照Watson-Crick的碱基配对原则，在理论上能够人工设计与合成DNA碱基序列并自组装成任何一维和二维结构的DNA晶体。DNA分子这种底端向上(bottom-up)的自组装模式为我们提供了一种精确合成纳米材料的方法。本文将从程序化设计、合成刚性的DNA分子瓦(DNA tile)、分子瓦自组装成二维DNA晶体以及二维DNA晶体作为模板在纳米技术中的应用等方面展开，简述这一新奇的并且有着潜在应用前景的研究领域的最新进展。     

DNA折纸术研究进展

DNA折纸术是近年来提出的一种全新的DNA自组装的方法,是DNA纳米技术与DNA自组装领域的一个重大进展。与传统的DNA自组装技术不同,DNA折纸术通过将一条长的DNA单链（通常为基因组DNA）与一系列经过设计的短DNA片段进行碱基互补,能够可控地构造出高度复杂的纳米图案或结构,在新兴的纳米领域中具有广泛的潜在应用。本文在介绍DNA折纸术相关原理的基础上,就DNA折纸术的起源、发展及其在DNA芯片、纳米元件与材料等领域的潜在应用进行了概述,探讨了DNA折纸术未来可能的发展方向。     

基于G-四联体的聚多肽-DNA水凝胶响应性研究

利用铜催化的点击反应合成了侧链接枝DNA的聚多肽, 基于DNA自组装的理念, 将含有两段鸟嘌呤(G)的序列引入到体系中, 结合G-四联体在钾离子存在的情况下能够形成分子间四链结构的特性, 获得了具有热响应和离子响应性的聚多肽-DNA超分子水凝胶. 此凝胶制备过程具有原位、快速等特点, 构筑基元具有可设计的响应性和良好的生物相容性. 综合以上特点, 此超分子水凝胶在组织工程和三维生物打印等领域具有潜在的应用.     

利用DNA折纸术构建功能纳米材料

DNA折纸术(DNA origami)作为一种精确高效的自组装技术,自2006年Rothemund发明以来在生物医药、高灵敏度检测、纳米光电子器件、等离子体光子学等领域展现出巨大的应用潜力,近年来受到广大研究者的高度关注。 利用DNA折纸术构建纳米材料是以DNA origami结构为载体,通过碱基互补配对的原则及三维结构上可程序化设计和可寻址的特点精确地组装很多功能基团如金属及半导体纳米颗粒,蛋白质和单壁碳纳米管等,并应用于研究无标记的RNA杂交检测、单分子的化学反应、检测间距对多价态的配位体-蛋白质之间键合的影响等。本文对近几年来DNA origami构建功能纳米材料的研究进展加以系统综述,并对DNA origami的发展方向和应用前景进行了展望。     

DNA-多肽复合分子的设计、组装与应用

DNA-多肽复合分子作为一类新型的自组装分子受到研究人员的广泛关注。DNA分子具有可编程性、高特异性、功能多样等优点,多肽分子是一类重要的生物小分子,能够通过分子自组装形成具有不同结构的纳米材料,因此,将二者通过共价交联,可以获得具有多级自组装行为的DNA-多肽复合分子,能够实现两类重要生物分子功能的集成优化,合成具有不同结构与功能的超分子自组装材料。此外,通过酶催化、DNA杂化、DNA链置换反应等,还可实现对多肽-DNA复合分子自组装行为的动态调控,进而模拟生命系统中复杂动态的自组装结构,强化相关材料在生物、化学、材料等领域的应用。本文讨论了DNA-多肽复合分子的设计、组装与应用方面的最新进展,最后基于目前DNA-多肽复合分子存在的一些问题对DNA-多肽复合分子的研究做了展望。     

快速检测Fenton反应诱导DNA损伤的电化学DNA传感器研究

利用带正电荷的聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDDA)和带负电荷的小牛胸腺双链DNA(CT-dsDNA)之间的静电吸引作用,将其层层组装到玻碳电极表面,制成电化学DNA传感器,并利用电化学和原子力显微镜(AFM)方法与对DNA的组装进行了表征。以Ru(bpy)23+作为电化学催化剂,检测DNA的损伤,考察了电极在Fenton试剂中的温育时间以及Fenton试剂的浓度对DNA损伤程度的影响。实验表明,Fe2+与H2O2共存时,温育15 min即可较大程度地对DNA造成损伤,且可以检测到的Fenton试剂浓度为5.0×10"5mol/L Fe-SO4/2.0×10"4mol/L H2O2。本方法具有灵敏度高、重现性好等优点。     

DNA步行器调控的纳米粒子超晶格

作为一种精巧的DNA纳米机器, DNA步行器因其优异的可设计性及可编程性在众多研究领域中展示出强大的应用价值. 本工作通过将基于催化发夹组装的双足DNA步行器与DNA功能化的金纳米粒子(即球形核酸)组装相结合, 开发了一种具有时间依赖性的DNA步行器驱动球形核酸恒温有序组装的策略. 以单组分球形核酸组装体系为例, DNA步行器通过发夹催化组装反应驱动在球形核酸表面上随机行走并逐渐产生带有活性粘性末端的DNA杂交结构, 促使球形核酸表面粘性末端间的“键合”速率与其组装速率在时间尺度上保持同步, 从而得到面心立方(FCC)晶型的超晶格结构. 基于类似原理, 作者还构建了一种DNA步行器驱动的双组分球形核酸组装体系并以此得到氯化铯(CsCl)晶型的超晶格结构.     

DNA发夹结构自组装信号放大策略应用的研究进展

DNA发夹结构自组装因具有无酶参与、等温以及识别序列能力强等优点,在生物分子和金属离子检测方面展现了良好的发展前景。该文梳理了DNA发夹结构自组装信号放大策略的类型,综述了近年来该策略在致病菌、核酸肿瘤标记物、蛋白质、无机金属离子,以及生物小分子检测中应用的研究进展,并对其未来发展趋势进行了展望,旨在为基于DNA发夹结构自组装检测生物分子提供一定的参考。     

基于核酸框架的分子机器

分子机器是一种由分子构建的微型设备,在受到适当的刺激如光、温度、pH或电磁场时,它能够在分子水平上执行类似宏观机器的机械运动.然而,分子机器的研究仍面临着许多技术挑战,包括如何精确控制分子机器的运动,如何构建大规模的分子机器系统等.作为有潜力的分子自组装技术,利用DNA纳米技术可以构建复杂的刺激响应纳米机器并精确调控其在分子水平的运动.本文中,我们简单介绍了DNA纳米技术的组装原理,综述了响应DNA链置换、光、热、pH和电场等不同类型刺激的核酸框架分子机器,并探讨了它们在药物递送、构建三维等离子体光学器件以及作为生物分子标尺等方面的应用.     

聚肽胶束的超分子反应:聚合、环化及活性生长

聚合物自组装是制备纳米材料的有效途径.自组装纳米材料在药物载体、高性能材料、生物结构模型等领域具有重要的应用价值.近年来,在聚合物分子自组装研究的基础上,研究者们发展了聚合物纳米粒子的自组装研究,并取得了很大进步.聚合物纳米粒子的组装一般可称为超分子反应.以聚肽胶束为组装基元的超分子反应研究得到了很多关注,取得了一系列进展.本文以本课题组的工作为主,总结归纳了近年来在聚肽胶束自组装(超分子反应)研究方面的进展,主要包括超分子聚合、环化和活性生长.文中着重强调了理论模拟在探究胶束超分子反应中的作用.最后,本文展望了该研究领域的发展方向,并指出所面临的机遇和挑战.     

溴化乙锭标记DNA电化学探针的研究

以乙基-(3-二甲基丙基)碳化二亚胺盐酸盐(EDC)为偶联活化剂,将电化学活性物质溴化乙锭(Ethidiumbromide,EB)成功地标记在人工合成的含有21个碱基的寡聚DNA片段上,制备成EB标记DNA探针;用电化学方法将待测样品DNA片段固定在石墨电极表面,在一定的温度、pH值和离子强度条件下与EB标记DNA探针进行杂交反应,从而对靶序列DNA片段进行识别和测定.此外,还讨论了该探针的电化学性质、荧光光谱、待测DNA片段在石墨电极表面的电化学固定、DNA链碱基长度对EB标记DNA电化学探针的影响以及探针的选择性、重现性和寿命,结果令人满意.     

基于光敏性胸腺嘧啶脱氧核苷亚膦酰胺单体的光响应DNA水凝胶

设计并合成了一种1-(4,5-二甲氧基-2-硝基苄基)乙氧基光敏基团保护的胸腺嘧啶脱氧核苷亚膦酰胺单体,将其通过固相合成引入到DNA序列中,可以实现对DNA链互补配对的光学调控;并进一步利用该单体合成了功能性的核酸序列,成功制备了快速光响应的DNA超分子水凝胶.该结果拓展了DNA单体的多样性,为构建新型光响应功能体系提...     

DNA纳米机器

本文介绍了以DNA为基础的纳米机器的发展现状,强调了核酸作为一种材料在纳米科技领域的重要作用.着重阐述了利用链交换反应或环境因素变化可以驱动DNA二级结构的变化,从而可以构建出形式多样的纳米级核酸分子机器;评价了各类分子机器在效率、寿命和副产物方面的优缺点.在总结前人工作的基础上预测了核酸纳米技术在生命科学、材料科学以及计算科学等诸多方面可能的应用.     

聚类肽高分子材料及其结构与性能的研究

聚类肽又称为氮取代聚甘氨酸(N-聚甘氨酸),是一类具有优良生物相容性以及生物活性的可降解高分子材料.由于酰胺键的活泼氢被取代,聚类肽主链结构中消除了聚肽固有的多重氢键相互作用,其主链柔性较好,聚合物性质主要由侧链基团的种类及其物理化学性质决定.基于这种链结构特征,可以通过设计不同的侧基结构,有效地调节聚类肽高分子的热力学性能、降解性能和自组装行为等物理化学性质.合成聚类肽的方法主要有2种——开环聚合和固相合成.本文主要介绍了聚类肽高分子的本体与溶液自组装行为,系统阐明了如何通过调控聚类肽高分子的侧链结构,研究链结构与自组装行为之间的相互关系,进一步构筑具有独特相分离行为以及自组装结构的新型生物高分子,同时探讨了这些材料在生物医用和能源等领域的潜在应用.     

DNA分子介导的无机纳米自组装结构与生物传感检测

由DNA分子介导构建的无机纳米自组装结构,不仅在结构上能够可控调节、易于进行表面功能化修饰,而且其光学性质独特,在生物传感、生物成像、细胞原位分析的应用方面展现出了很大的优势.近年来,利用无机纳米材料在光、电、磁等方面特殊的功能特性,构建了一系列可用于原位分析活细胞内重要靶标物质的无机纳米自组装结构,丰富了分析化学的技...