共查询到20条相似文献,搜索用时 0 毫秒
1.
为优化石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂的结构,改善其对污染物的降解性能,本文以三聚氰胺为前驱体,通过高温煅烧和热氧化剥离制备了二维石墨相氮化碳(2D-C3N4),并用光还原法一步合成纳米银/二维石墨相氮化碳/还原氧化石墨烯(Ag/2D-C3N4/rGO)复合光催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附脱附等温曲线(BET)等对材料进行表征。 以头孢曲松钠为目标污染物,探究pH值、催化剂用量、头孢曲松钠初始浓度等因素对催化剂的吸附、降解性能的影响,并探究降解反应机理。 当pH=6.0,催化剂用量为0.3 g/L,头孢曲松钠初始浓度为10.0 mg/L时,复合材料对头孢曲松钠的降解率可达到89.1%。 催化剂的稳定性较强,具有实际应用价值,可用于处理含头孢类抗生素的废水。 相似文献
2.
偶氮类合成色素具有遗传毒性、致癌性和致泻性,而食源性致病菌易引发细菌性感染和食物中毒事件,食品加工过程中产生的色素废水和致病菌废水若未经妥善处理就排入水体,会对水体及环境造成污染,废水中的偶氮类色素和致病菌还会通过食物链对人体健康产生威胁.因此,寻求更为高效、绿色、安全的处理技术和净化材料有效去除食品废水中高污染性和毒害性的偶氮类色素和致病菌显得尤为迫切.g-C3N4是一种具有可见光响应的有机半导体光催化材料,广泛应用于降解污染物、杀灭致病菌、催化有机反应等领域.然而,g-C3N4本身存在着比表面积小、光吸收性能差、光氧化能力低以及光生载流子迁移效率低等缺点,限制了其光催化性能.针对上述问题,我们对g-C3N4的空间和电子结构进行了设计,将形貌调控、元素掺杂和助催化剂修饰三种改性方法相结合,以获得兼具大比表面积、优异光吸收性能、强氧化能力以及快速光生载流子迁移能力的高活性g-C3N4基光催化体系.本文通过水热法制备了氧掺杂多孔氮化碳(PCNO),通过酸剥离法制备了氧化石墨烯量子点(ox-GQDs),最后通过自组装法将助催化剂ox-GQDs修饰到PCNO上,制备了ox-GQDs/PCNO复合光催化剂.零维的ox-GQDs可以通过氢键、π-π作用和化学键作用,与二维的PCNO实现紧密接触,均匀地分散在PCNO的表面和内部孔道上.由于ox-GQDs独特的上转换特性、电子捕获能力和过氧化物酶活性,ox-GQDs/PCNO复合光催化剂具有比PCNO更佳的光吸收性能、更高的电荷转移效率以及更强的光氧化能力.因此,ox-GQDs/PCNO复合材料在降解偶氮类色素和杀灭致病菌方面均表现出更为优异的可见光催化性能,活性最佳的复合材料ox-GQDs-0.2%/PCNO降解偶氮类色素苋菜红的速率常数约是PCNO的3.1倍,并且该材料能在可见光照射4 h内杀灭99.6%的大肠杆菌,远超过PCNO 31.9%的抗菌活性.另外,光生空穴、超氧自由基和羟基自由基被证实是ox-GQDs/PCNO体系在光催化反应中产生的活性物种,可以彻底矿化偶氮类色素并有效杀灭致病菌.本研究可以拓展g-C3N4基光催化剂在环境净化领域的应用前景,并为阐明ox-GQDs在复合光催化体系中的作用提供新的见解. 相似文献
3.
利用可见光将二氧化碳光还原为有用的化学品是一项有前景但充满挑战的工作. 金属有机骨架(MOFs)作为一种新兴的具高孔隙率、高比表面积、强吸附富集CO2能力、结构和功能可调的多孔材料, 在光催化二氧化碳还原反应中具有极强的应用潜力. 但大多数金属有机骨架材料存在可见光吸收范围窄、光生载流子快速复合等问题, 导致催化二氧化碳还原活性仍然较低. 通过静电自组装策略将纳米级胺基化金属有机骨架材料(NH2-MIL-88B(Fe))和羧酸化石墨烯量子点(GQD)通过静电作用结合, 得到GQD/NH2-MIL-88B(Fe)复合材料. 该复合催化剂有效结合了金属有机骨架强二氧化碳吸附富集能力和GQD的可见光吸收范围宽、电子传导能力强等优点, 因此与纯金属有机骨架材料NH2- MIL-88B(Fe)相比较, 该复合材料能高效光催化还原CO2为CO, 并在10 h可见光下活性高达590 μmol/g, 约为NH2-MIL-88B(Fe)活性的四倍. 这项工作为制备高活性催化CO2的金属有机骨架复合材料提供了借鉴. 相似文献
4.
本研究以低成本、易规模化的亲水性石墨烯/氧化石墨烯为前驱体,通过原位聚合的方法制备石墨烯/氧化石墨烯/聚苯胺复合材料,经过化学还原后制备得到石墨烯/还原氧化石墨烯/聚苯胺复合材料.采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶红外变化光谱仪(FT-IR)对制备的材料进行了结构和形貌的表征.运用循环伏安法... 相似文献
5.
部分还原氧化石墨烯/二氧化钛复合材料的水热合成及其光催化活性 总被引:3,自引:0,他引:3
采用水热法以Hummers氧化法制备的氧化石墨和钛酸四丁酯为原料制备了部分还原的氧化石墨烯/二氧化钛(RGO/TiO2)复合光催化剂, 并研究了该复合材料在可见光以及紫外光下对亚甲基蓝的光催化降解活性.结果表明, 通过改变反应温度和氧化石墨加入量可以调控TiO2的晶相组成及其在复合材料中的分散性; 在水热反应过程中氧化石墨烯发生了部分还原; 所制备的RGO/TiO2复合材料的可见光和紫外光催化活性均高于纯TiO2; 部分还原的氧化石墨烯在复合材料中担当载体和电子受体, 同时可以使TiO2的初始吸收边向可见光区域红移, 增强了TiO2在可见光区域的吸收, 能有效提高对目标污染物的吸附性和光催化降解活性. 相似文献
6.
近年来,光催化技术在解决环境污染和能源短缺方面展现出巨大潜力.二硫化钼(MoS2)作为一种二维层状光催化材料受到广泛关注.MoS2具有可调的带隙(1.2–1.9 eV)、低的成本和高的存储量,是一种可替代铂的理想助催化剂.然而,MoS2本身光催化活性较低.理论和实验已经证明,MoS2只有暴露的边缘具有催化活性,并且MoS2的光生电子-空穴对容易复合,导致其光催化效率低.增加暴露的活性边缘以及有效分离电子-空穴对是提高MoS2光催化活性的关键.而石墨烯气凝胶是一种理想的催化剂载体,其高比表面积和高空隙率可以有效提高催化剂利用率.同时,其高导电性可以促进光生电子-空穴对分离.因此,将MoS2负载到石墨烯气凝胶上制备宏观可回收光催化材料具有广阔的应用前景.然而,目前尚未见到有关MoS2/石墨烯气凝胶光催化产氢以及还原Cr(VI)的报道.本文以钼酸铵为钼源,硫脲为硫源和还原剂,同时加入氧化石墨烯及其还原剂氨水,通过一步水热法制备出二硫化钼/还原氧化石墨烯(MoS2/RGO)水凝胶.最后通过冷冻干燥得到MoS2/RGO气凝胶.经光催化测试发现其产氢达到38.9μmol/g,光还原Cr(VI)达到92%,明显高于MoS2粉体.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见-近红外吸收光谱(UV-Vis-NIR)及红外光谱(FTIR)等手段研究了其光催化性能提高的原因.XRD测试显示,过量的NH4+离子插入到MoS2层与层之间增加了(002)面的晶面间距;SEM观察到在形成气凝胶后,MoS2从粉末的片状转变成花状,这是因为氧化石墨烯上的含氧官能团促进MoS2成核同时限制其生长导致的;TEM观察到MoS2上存在大量的脱节和扭曲,这是由于过量硫脲阻碍了MoS2晶体的取向生长而产生缺陷;XPS发现,除了形成MoS2之外,还形成了MoO2,同时大量的暴露边缘导致不饱和硫产生;FTIR表明MoS2与RGO之间通过氢键链接在一起;UV-Vis-NIR吸收光谱显示,MoS2/RGO气凝胶在可见光区具有很强的吸收,这是黑色的RGO以及光在花状结构的不断反射共同作用导致的.综合以上结果,我们提出了MoS2/RGO光催化性能增强的机理.首先,三维的气凝胶网状结构以及花状结构的MoS2所带来的高比表面积(599.7 m2/g)使得材料对H+和Cr(VI)吸附量增加;其次,黑色的RGO以及入射光在花状结构层片间的不断反射增加了MoS2/RGO气凝胶对可见光的吸收;最后,RGO本身的高导电性促进了光生电子-空穴有效分离,电子通过RGO快速转移到材料表面参与光催化反应.因此,将MoS2负载在RGO上可提高光催化效率.另外,低密度的MoS2/RGO气凝胶(56.1 mg/cm3)可以有效吸附有机溶剂且容易回收.综上所述,本文制备的MoS2/RGO气凝胶光催化材料在环境与能源方面表现出潜在的应用前景. 相似文献
7.
《分析科学学报》2021,37(5)
制备了石墨烯量子点(GQDs)、Pt和Au纳米粒子修饰玻碳电极(GQDs/PtAu/GCE),并应用于四环素(TTC)的电化学检测。研究TTC在GQDs/PtAu/GCE上的电催化行为和反应机理。GQDs/PtAu/GCE复合电极的形貌和性质通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、能量散射光谱(EDS)和电化学技术表征。研究结果表明,GQDs/PtAu/GCE对TTC的电化学氧化具有良好的催化行为,氧化过程出现2个阳极峰,其中高电位氧化峰较稳定。通过计算得出,TTC电催化氧化是2电子转移的催化反应,电子转移速率常数k_s为100.6/s。采用循环伏安法检测高浓度TTC,氧化峰电流与其浓度在1.0×10~(-4)~0.2 mol/L范围呈现良好的正相关性。采用安培法检测低浓度TTC,催化电流与TTC浓度呈现两段线性区间,线性范围分别为5.0×10~(-7)~3.5×10~(-5) mol/L(I_p=18.59c_(TTC)+0.0364,R~2=0.9922),4.5×10~(-5)~2.25×10~(-4) mol/L(I_p=3.368c_(TTC)+0.5744,R~2=0.9942),方法的检出限为1.5×10~(-7) mol/L。该GQDs/PtAu/GCE修饰电极具有良好的稳定性和重复性,应用于实际样品中TTC的测定,加标回收率为95.6%~105.7%。 相似文献
8.
光催化是一种理想的应对全球能源短缺和环境污染问题的绿色化学技术,可以实现有机物降解、水分解和二氧化碳光还原等.光催化反应效率受诸多因素影响,其中光生载流子(电子和空穴)的分离和传输具有至关重要的作用.以往研究表明,构筑多元复合光催化材料体系有利于光生电子和空穴有效分离和传递,促进催化剂表面的还原和氧化反应,从而提高其光催化效率.基于以上考虑,我们提出了一种新型的石墨烯/电气石/TiO2三元复合光催化材料体系,其中TiO2因其价格低廉、无毒和抗光腐蚀等优点而被广泛用作光催化材料;石墨烯(G)拥有独特的二维结构、高的电子迁移率、大的比表面积,是一种优异的催化剂载体;电气石(T)的一个重要性质是表面存在自发极化的静电场,该静电场将会影响光激发载流子的分离、传递和光催化反应过程.利用水热法合成了不同成分的石墨烯/电气石/TiO2三元复合材料体系.为了对比研究石墨烯表面电荷性质的影响,其中一组的石墨烯(氧化石墨)为直接采用改良的Hummers法所制备,其表面带负电;另一组的石墨烯经聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)修饰,使其表面带正电.X射线衍射结果显示,三元复合材料中TiO2为锐钛矿相,其结晶性没有因为与石墨烯和电气石的复合而受到影响.扫描和透射电子显微分析表明,TiO2的平均颗粒大小为15 nm左右,并且与石墨烯和电气石均匀复合.傅里叶变换红外光谱和zeta电位表征分析证实,PDDA可以有效地对石墨烯进行功能化改性,使其表面带正电.紫外-可见分光光谱显示,石墨烯/电气石/TiO2三元复合材料与TiO2的吸收带边一致,复合材料中石墨烯和电气石并没有改变TiO2的光吸收特征.光催化降解异丙醇实验表明,石墨烯/电气石/TiO2三元复合材料优于单纯的TiO2、石墨烯/TiO2以及电气石/TiO2二元复合材料,当石墨烯和电气石的质量百分比分别为0.5%和5%时,三元复合材料降解异丙醇产生丙酮的速率达到最高(223μmol/h).特别值得指出的是,由表面带负电的石墨烯组成的复合材料比由带正电荷的PDDA-石墨烯组成的复合材料具有更高的光催化性能,原因如下:在水溶液中显示正zeta电位值的TiO2与带负电的石墨烯/电气石复合物静电吸引而均匀紧密复合,有利于TiO2中光生电子和空穴的快速分离和传递,从而使得石墨烯/电气石/TiO2三元复合材料具有较高的光催化性能;而带正电的PDDA-石墨烯/电气石复合物和TiO2颗粒相互排斥而不宜复合,导致PDDA-石墨烯基复合材料的光催化活性降低.机理研究揭示,在三元复合材料光催化降解异丙醇的反应中起主要作用的是光生电子和空穴.基于以上研究结果,我们提出了三元复合材料光催化降解异丙醇的反应机理. 相似文献
9.
理想的石墨烯具有二维平面结构,其具有良好的机械性能、热导率、高电子迁移率和量子霍尔效应。本文以改进的Hummers法制得氧化石墨烯(Graphene Oxide),超声处理和水热法制备了氧化石墨烯(GO)负载量分别为1.0 wt%、1.5 wt%,2.0 wt%,2.5 wt%的TiO_2/GO复合材料,并通过XRD、TEM等表征手段观察了复合材料的晶相和结构,探讨光催化降解亚甲基蓝性能。结果表明:较之TiO_2,复合材料均具有更大的表面积、更好的亲水性和更强的光催化性能;反应浓度均为2 g·L~(-1)的复合材料,光催化降解10 ppm亚甲基蓝,氧化石墨烯负载量为1.5 wt%的TiO_2/GO复合材料,1 h光催化降解率可达86%,效果最佳。TiO_2/GO复合材料吸附容量大,稳定性良好,能够高效光催化降解偶氮型染料,有望在进一步改良性能后广泛应用于降解工业废水领域。 相似文献
10.
三维还原氧化石墨烯/聚苯胺复合材料的制备及其超级电容性能 总被引:3,自引:0,他引:3
以制备的氧化石墨凝胶和聚苯胺纳米线为原料, 将二者按一定的质量比进行混合超声分散, 再以混合分散液为前驱体采用一步水热法制备得到三维还原氧化石墨烯(RGO)/聚苯胺(PANI) (RGP)复合材料, 采用扫描电镜(SEM), 透射电镜(TEM), X射线衍射(XRD), 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱, X射线光电子能谱(XPS)和电化学测试等分析研究了复合材料的形貌、结构和超级电容性能. 结果表明, 复合材料既保持了还原氧化石墨烯的基本形貌, 又能使聚苯胺较好地镶嵌在还原氧化石墨烯的网状结构中; 且当氧化石墨与聚苯胺的质量比为1:1时复合材料在0.5 A·g-1电流密度下比电容可高达758 F·g-1, 即使在大电流密度(30 A·g-1)下其比容量仍高达400 F·g-1,在1A·g-1电流密度下循环1000次后比容量保持率为86%, 表现出了良好的倍率性能和循环稳定性, 其超级电容性能远优于单纯的还原氧化石墨烯和聚苯胺, 其优异的超级电容性能可归咎于二者的相互协同作用. 相似文献
11.
12.
本实验通过水热法合成不同比例的氧化石墨烯(GO)/Bi2WO6新型二元复合光催化材料.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及透射电子显微镜等技术来研究样品的结构和形貌.在可见光下,4%GO/Bi2WO6复合材料光催化降解效率最好,达到了72%.本实验以石墨烯为碳源,制备出二元复合材料,将其引入光催化体系,提升半导体光催化材料对目标物的富集能力,为复合光催化材料的制备提供了新思路.以期获得高可见光催化活性的GO/Bi2WO6二元复合材料并将其应用于更多领域,同时对环境中的污染物也实现了高效、稳定的去除,为研究水体环境污染的治理奠定了一定的理论与实践基础. 相似文献
13.
石墨烯-量子点复合材料的制备与应用 总被引:1,自引:0,他引:1
石墨烯因其独特的物理化学性质以及潜在的巨大应用价值引起了越来越多的研究兴趣,但其特殊的零带隙结构却限制了它在光电领域的应用。半导体量子点因其特有的量子尺寸效应而表现出迷人的光学性能,已成功应用于生物标记及电化学等领域,但电子-空穴对易复合湮灭,导致电子迁移率较低,限制了其在光电转换方面的应用。石墨烯独特的结构和电子特性使其成为优秀的导电支架,可从量子点中捕获并输运电子,实现了电子空穴对的有效分离。石墨烯-量子点复合材料不仅具有石墨烯的高电子传输性能,而且具备量子点特殊结构产生的量子尺寸效应和边缘效应,二者复合后在纳米器件和光电器件等领域极具应用潜力。本文详细总结了近年来石墨烯-量子点复合材料的制备方法,包括相转移法、静电复合、水热和溶剂热法以及电化学法和微波辅助法等,并简要介绍了相关应用领域的研究进展,以期为石墨烯基纳米复合材料的发展研究提供相关的参考与依据。 相似文献
14.
利用光催化反应制取氢气是满足未来能源可持续利用的一个很有效的方法.然而,如何去开发和利用高效且稳定的非金属光催化剂用于产氢反应是目前所面临的一个巨大的挑战.最近,非金属纳米碳基材料由于其诸多优点而吸引了人们广泛的关注,比如价格低廉、环境友好和良好的稳定性等.另外,石墨烯量子点由于具有很好的水溶性、低毒性,良好的生物兼容性和很好的光学稳定性等优点而被当作是一种能够替代传统量子点的很有前途的材料.除此之外,石墨烯量子点的带隙还可以通过控制其颗粒大小和其表面所带的官能团来进行灵活调控.另一方面,金属磷化物(磷化镍、磷化钴等)已经被证实了是很好的水分解制氢的非贵金属助催化剂,它们可以加快光生电子和空穴的分离,从而提高光催化活性.本文利用非金属光敏剂石墨烯量子点与非贵金属助催化磷化镍进行耦合制备复合光催化剂,实现了在可见光照射下进行光催化制氢.在最优条件下,复合光催化剂的产氢速率为空白石墨烯量子点的94倍,甚至与在空白量子点上负载1.0wt%Pt的产氢速率相当.产氢速率的大幅度提升可能是由于在石墨烯的量子点和磷化镍之间形成了半导体–金属接触界面,从而更有效地促进了光生载流子的传输过程.石墨烯量子点本身有着很好的水溶性,从而利用机械搅拌的方法与磷化镍进行耦合,并在可见光下进行产氢反应.本文采用红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、紫外可见光谱(UV-Vis)和荧光光谱(PL)等表征手段研究了空白量子点表面所带的官能团、尺寸大小和光学性能.采用TEM和PL等表征手段来研究复合光催化剂的形貌和产氢性能提高的原因.对于空白量子点,FTIR结果表明,其表面带有–OH等官能团;TEM结果表明,它的尺寸大小大概在3.6±0.5 nm;UV-Vis结果表明,其在可见光区域有着很强的光吸收;PL结果表明,其在波长约为540 nm处有着很强的吸收峰,所对应的带隙约为2.3 eV.对于复合光催化剂,TEM测试结果表明石墨烯量子点在磷化镍上随机分布;从PL结果可见,复合光催化剂的荧光强度明显降低,说明了光生电子从量子点到磷化镍的有效转移,这也是光催化活性提高的重要原因 相似文献
15.
Cr(VI)具有高毒性和强诱变致癌性,且能稳定存在于自然界中,对人类和自然环境危害极大.而容易沉淀和吸附在固体上的Cr(III)毒性较小,约为Cr(VI)的千分之一.因此,将Cr(VI)还原为Cr(III)是处理含铬废水的有效途径.光催化还原是一种环境友好的新型技术,基于可见光的催化还原处理含Cr(VI)废水能够在常温常压下进行,具有经济、高效、清洁和无二次污染等特点而受到广泛关注.采用适宜的晶面生长控制剂,调变不同晶面的相对生长速率,可制得暴露不同晶面、具有多种形貌的Cu2O.将这些具有不同晶面的Cu2O用于光催化氧化降解有机污染物的研究表明, Cu2O的光催化氧化性能与其所暴露的晶面密切相关,其表面残留的用作晶面生长控制剂的表面活性剂对其催化性能有重要影响.相对而言,将Cu2O用于光催化还原Cr(VI)的研究较少,关于晶面导向剂油酸对其光催化还原Cr(VI)性能的影响尚未见报道.
本文采用液相法,首先合成了仅暴露Cu2O{100}晶面的立方体(Cub),进而通过控制晶面导向剂油酸的用量,制得仅外露Cu2O{111}晶面的八面体(OctO)和仅暴露Cu2O{110}晶面的十二面体(RhdO),继而再将OctO和RhdO在C3H6-O2等混合气中于215 oC处理30 min,通过此温和氧化除去表面油酸,获得了具有洁净表面的八面体(Oct)和十二面体(Rhd)的Cu2O.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对其物性特征进行了表征.在LED可见光辐照下,对比评价了具有不同晶面的Cu2O光催化还原Cr(VI)的性能,研究了暴露晶面及晶面导向剂油酸等对Cu2O光催化还原Cr(VI)的影响.
XRD研究表明,采用液相法及温和氧化处理可制得纯相的Cu2O,其XRD图中无Cu及CuO等杂峰出现. SEM观测结果表明,所得Cu2O样品形貌均一性较好,采用丙烯选择氧化去除表面油酸后, Cu2O的形貌无明显改变,仅其外表面略有粗化. FT-IR分析进一步说明,去除表面油酸后,其物相仍为Cu2O,没有出现CuO的红外特征吸收.
动力学研究结果显示, Cu2O光催化还原Cr(VI)具有准一级反应动力学特征,晶面导向剂油酸的存在能够在一定程度上减缓光腐蚀和酸腐蚀,有助于较长时间内保持Cu2O光催化还原活性,而对Cu2O光催化速率没有影响.以单位比表面积速率常数为比活性指标,不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)的活性次序为{111}>{110}>{100}. Cu2O不同晶面的原子配位情况差异明显,且{100}晶面的表面能较低,由此可较好解释具有不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)活性的不同.八面体Cu2O的{111}面上同时存在配位饱和与配位不饱和Cu,而菱形十二面体Cu2O的{110}面上只有配位饱和Cu,立方体Cu2O的{100}面上只有配位不饱和O.相对于Cu2O的{100}晶面,具有更高表面自由能的{111}和{110}晶面易于产生光生电子-空穴对,从而表现出较{100}晶面更高的光催化活性.而Cu2O{111}晶面表现出更高光催化活性的原因可能是: Cu2O{111}晶面上存在的不饱和Cu可作为活性位点,在某种程度上有利于光生电子-空穴对分离,减少光生电子-空穴对复合,从而提高光催化还原速率. 相似文献
本文采用液相法,首先合成了仅暴露Cu2O{100}晶面的立方体(Cub),进而通过控制晶面导向剂油酸的用量,制得仅外露Cu2O{111}晶面的八面体(OctO)和仅暴露Cu2O{110}晶面的十二面体(RhdO),继而再将OctO和RhdO在C3H6-O2等混合气中于215 oC处理30 min,通过此温和氧化除去表面油酸,获得了具有洁净表面的八面体(Oct)和十二面体(Rhd)的Cu2O.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对其物性特征进行了表征.在LED可见光辐照下,对比评价了具有不同晶面的Cu2O光催化还原Cr(VI)的性能,研究了暴露晶面及晶面导向剂油酸等对Cu2O光催化还原Cr(VI)的影响.
XRD研究表明,采用液相法及温和氧化处理可制得纯相的Cu2O,其XRD图中无Cu及CuO等杂峰出现. SEM观测结果表明,所得Cu2O样品形貌均一性较好,采用丙烯选择氧化去除表面油酸后, Cu2O的形貌无明显改变,仅其外表面略有粗化. FT-IR分析进一步说明,去除表面油酸后,其物相仍为Cu2O,没有出现CuO的红外特征吸收.
动力学研究结果显示, Cu2O光催化还原Cr(VI)具有准一级反应动力学特征,晶面导向剂油酸的存在能够在一定程度上减缓光腐蚀和酸腐蚀,有助于较长时间内保持Cu2O光催化还原活性,而对Cu2O光催化速率没有影响.以单位比表面积速率常数为比活性指标,不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)的活性次序为{111}>{110}>{100}. Cu2O不同晶面的原子配位情况差异明显,且{100}晶面的表面能较低,由此可较好解释具有不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)活性的不同.八面体Cu2O的{111}面上同时存在配位饱和与配位不饱和Cu,而菱形十二面体Cu2O的{110}面上只有配位饱和Cu,立方体Cu2O的{100}面上只有配位不饱和O.相对于Cu2O的{100}晶面,具有更高表面自由能的{111}和{110}晶面易于产生光生电子-空穴对,从而表现出较{100}晶面更高的光催化活性.而Cu2O{111}晶面表现出更高光催化活性的原因可能是: Cu2O{111}晶面上存在的不饱和Cu可作为活性位点,在某种程度上有利于光生电子-空穴对分离,减少光生电子-空穴对复合,从而提高光催化还原速率. 相似文献
16.
对氧化石墨烯纳米材料进行HNO3氧化处理, 制备了水溶性好且具有强电化学发光(ECL)活性的大尺寸石墨烯量子点组装体(Large-sized graphene quantum dot assemblies, LSGQD-NAs). 利用透射电子显微镜(TEM)、 原子力显微镜(AFM)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)和拉曼光谱(Raman)等方法对其进行了表征, 结果表明, 石墨烯量子点组装体的平均高度为20 nm, 且富含大量的羟基和羧基. 电化学测试结果显示, 在共反应物K2S2O8存在下, LSGQD-NAs在阴极产生很强的ECL(峰值约在685 nm); 并推测了其ECL反应机理, 发现LSGQD-NAs容易通过中心未氧化的石墨烯π-π作用于GC电极表面进行组装修饰. 本研究为基于石墨烯量子点ECL传感器的研究提供了新方法. 相似文献
17.
18.
19.
Au/BiOBr/石墨烯复合物的制备及其苯酚降解光催化性能 《燃料化学学报》2016,44(8):937-942
采用水热法和多巴胺还原法制备了Bi OBr、Bi OBr/石墨烯和Au/Bi OBr/石墨烯光催化剂,并利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、光致发光光谱(PL)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等方法表征其形貌、相结构、光谱吸收性质以及组成结构。在可见光照射下,通过对水相中苯酚的降解,考察了Au/Bi OBr/石墨烯复合光催化剂活性。结果表明,由于量子效率的提高、带隙能的降低(2.25 e V)以及Au表面等离子体共振,复合光催化剂表现出比纯Bi OBr更高的光催化活性,Au/Bi OBr/石墨烯复合物在180 min内对苯酚降解率可达到64%。 相似文献
20.
银基氧还原电催化剂具有较高的电催化活性且价格相对低廉,因而受到广泛关注. 本文采用简单、预先合成的石墨烯量子点作为载体和还原剂,制得了负载于石墨烯量子点、且无保护剂和表面活性剂的表面洁净银纳米粒子(Ag NPs/GQDs). 电化学研究表明,Ag NPs/GQDs复合电催化剂的氧还原有较高的电催化活性,氧在碱性溶液中可经4电子途径还原为水. 与商业铂碳电极(Pt/C)相比,AgNPs/GQDs电极具有高催化电流密度、良好稳定性和极佳抗甲醇性能. 该银纳米粒子对开发高性能和低成本的非铂氧还原电催化剂有潜在的应用前景. 相似文献