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相似文献
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1.
闫文付  徐如人 《化学进展》2022,34(7):1454-1491
液态水是进行化学反应的最重要介质与溶剂之一,也是研究在凝聚(液)态中进行化学反应的主要对象。在不同的外界条件下(特别是极端条件下),液态水的组成、结构与性能会发生很大的变化,促使在其中进行的化学反应呈现不同的特点,因而形成了温和条件下、水热条件下(Hydrothermal condition)与超临界水热条件下(Supercritical water codition)三大类型反应的凝聚态化学。本文立足凝聚态,讨论了在温和(一般)条件下,液态水与水溶液的组成、结构与性能对发生于其中的化学反应(包括溶解与结晶反应、盐类复分解反应、酸碱反应、沉淀反应、成胶与晶化反应、水解反应、氧化-还原反应以及配位化学反应)的影响,包括对反应物存在状态与化学活性,化学反应的过程与机理,反应的中间与最后产物的组成、结构等造成的影响,以及产生的结果与规律等有关的反应化学。通过这些讨论我们提出应从凝聚态的角度看待发生于液态水溶液中的化学反应,并希望这种新视角对研究在其他类型液体(诸如有机溶剂、离子液体、分子熔体等)中进行的化学反应时有所帮助,同时能加强彼此间的交流、讨论与批判,协力为推动以液态为主要研究对象的凝聚态化学的研究与学科建设提供有益的基础。  相似文献   

2.
蒋茹  刘晨旭  杨平  游书力 《化学进展》2022,34(7):1537-1547
凝聚态化学作为一门研究化学反应中凝聚态物质的科学,最近引起了化学界的广泛关注。从手性化学角度出发,本文列举了近年来手性催化与合成中的一些凝聚态化学现象,分类介绍了不对称催化反应中不同类型的凝聚态物质,并通过列举实例分析讨论了凝聚态物质的具体组成、层次结构等因素对反应的催化活性、对映及区域选择性控制影响,以望能引起业界对凝聚态科学的关注,启发更多学者从凝聚态化学角度思考有机化学反应本质并解决相关问题,完善凝聚态科学体系。  相似文献   

3.
凝聚态化学是研究凝聚态材料的合成、组分、结构、性能、相互作用及相关化学反应等多个领域的一门学科。近年来对生物矿物这种特殊的天然凝聚态材料不断深入的探索,极大扩展了凝聚态化学原有的研究视野。这些生物矿物常通过非经典的方式,在温和而复杂的体内甚至体外环境中形成;它们具有长期进化筛选出的跨尺度多级组织结构,充分利用了材料微观形态和不同凝聚态材料间的表、界面相互作用,因此具有非常优异的性能。本文通过分析生物矿物形成和转化过程中涉及的几种特殊机制,阐明真实环境条件下凝聚态材料合成和凝聚态化学反应的一些新特征。同时,还将介绍由生物矿物相关研究推动的凝聚态化学的实际应用。最后,对该领域未来需要解决的问题和重要发展方向做出展望。  相似文献   

4.
徐如人  于吉红  闫文付 《化学进展》2020,32(8):1017-1048
本文提出了“凝聚态化学(Condensed Matter Chemistry)”的概念,提出其研究对象是由传统化学上被视为反应主体的原子、离子以及分子等“基本粒子”,藉“稳定的粘连关系”凝聚形成的具有特定组成、多层次结构与性质、功能的物质凝聚态。本文以固态为例,讨论了(1)凝聚态的多层次结构;(2)凝聚态的化学性质与化学反应;(3)凝聚态构筑化学中的前沿科学问题;(4)凝聚态化学中的高新表征方法与技术的发展与开拓。并对四个领域中的主要科学问题进行了比较深入的探讨,为进一步再认识传统化学,特别是对其中心问题,即化学反应的再认识提供了方向与基础,为开展“凝聚态的多层次结构-化学性质与化学反应-凝聚态物质的构筑定向合成与精准制备”三个方面的关系研究,总结规律与“分态”建立“凝聚态结构理论”与“凝聚态化学反应理论”,建设“凝聚态化学”提供了科学体系与内容,并为进一步开展“凝聚态工程学”研究提供了前提与基础。  相似文献   

5.
研究固态化学反应对合成化学、理论研究以及工业生产都有重要意义,南京大学忻新泉等人在室温或低温温度条件下固相配位反应的合成及机理研究方面做了许多有意义的工作[1,2],为使低温温度固相合成法最终走向应用作了积极贡献。由于固相配位反应的热效应难以直接测定,热化学...  相似文献   

6.
黄依铃  魏文廷 《化学进展》2018,30(12):1819-1826
化学反应溶剂的绿色化是绿色化学发展的必然趋势,利用储量丰富、廉价易得、无毒性、无污染的水替代传统有机溶剂作为反应介质是化学家们追求的目标。自由基反应由于反应活性高、反应条件温和,逐渐成为有机合成的一种重要策略。本文依据所构建化学键类型的不同,对近5年来水介质中的有机自由基反应研究进展进行了综述。  相似文献   

7.
超(近)临界水中的化学反应   总被引:5,自引:0,他引:5  
水作为自然界最常用的绿色介质在化学反应中已经得到广泛应用.近年来,随 着超临界技术的发展,人们对超(近)临界水的认识逐渐深入,以超(近)临界水为介质进 行化学反应的研究引起了人们的极大兴趣,开展了许多卓有成效的工作.本文在介绍超(近)临界水性质的基础上,主要对近年来超(近)临界水中的有机合成、无机化学反应、生物质的转化反应及聚合物的降解等方面的研究进展进行了回顾总结.  相似文献   

8.
水作为生命体内化学反应的介质,安全、廉价、易得,具有绿色反应介质的一切特性;而可见光是一种清洁、可再生的自然资源,探索水相中光照条件下的可控自由基反应,发展绿色、高效的合成方法,不仅符合当今绿色化学主题,而且在理论和实际应用上具有重要的科学意义.对近年来水相可见光催化反应进行了综述,并对相应的机理进行了讨论.  相似文献   

9.
高温高压的流动溶液内矿物-水反应动力学研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
本文着重介绍高温高压下开放流动体系内矿物-水反应动力学的最新研究成果。在研究了连续流动体系中方解石-水的反应速度方程后又在稳态操作的化学动力学实验中发现了偶存于其中的非稳态动力学过程。同时用轴向弥散模型和叠层反应器研究了萤石和钠长石反应动力学机理。本文还研究了不同温压、流速、介质和不同的溶液性质对反应速度的影响及控制因素。  相似文献   

10.
于波  张平  张磊  陈靖  徐景明 《中国科学B辑》2008,38(6):550-556
热化学循环分解水制氢是近年来国际上核能制氢计划的研究热点课题,除美国通用原子能公司(GA)发明的碘硫(IS)循环和东京大学发明的UT-3循环外,作为最简单的热化学循环制氢体系,氧化物体系热化学分解水制氢近年来受到了国际上的广泛关注.采用化学共沉淀法制备了具有尖晶石结构的铁酸盐,经高温煅烧使其形成了初始分解温度仅为839Y3的高活性氧缺位铁酸铜(CuFe2O4-δ),设计并开发了两步骤热化学循环制氢反应试验装置.利用XRD,DTA—TG,AAS和GC等分析方法和实验技术,对制备出的氧缺位铁酸铜样品的结构、性质、化学组成及氧缺位程度占值进行了详细的研究,并对CuFe2O4-δ分解水制氢过程和循环性能进行了探讨和研究.  相似文献   

11.
本文描述了两个具有相似阴离子骨架的化合物,犤Na2(H2O)10(NH4)4犦犤V10O28犦(1)和犤Na2(H2O)10(NH4)4犦犤V9MoO28犦(2)。化合物1的阴离子是一个常见的钒十骨架,而化合物2与化合物1是同晶异质体,化合物2的阴离子是混有一个钼原子的钒十骨架。X-射线晶体结构测定表明,这两个化合物均属于三斜晶系,P1珔空间群。晶胞参数分别为化合物1:a=0.86024(4)nm,b=1.04561(5)nm,c=1.12828(4)nm,α=68.833(1)°,β=87.158(1)°,γ=67.065(1)°;化合物2:a=0.86511(3)nm,b=1.04549(5)nm,c=1.12446(5)nm,α=69.071(1)°,β=87.145(1)°,γ=66.982(1)°。  相似文献   

12.
陈佳炜  赵茹  周仁贤 《无机化学学报》2018,34(12):2135-2142
通过一步法原位合成Cu-SSZ-13分子筛催化剂,考察了结晶反应时间对NH3选择性催化还原(NH3-SCR)催化性能的影响,利用H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、电子顺磁共振光谱(EPR)和X射线电子能谱(XPS)等分析手段表征催化剂。结果表明,结晶时间不同会影响到Cu-SSZ-13分子筛中活性Cu物种的含量和分布,结晶时间为4 d时Cu-SSZ-13分子筛的NH3-SCR催化性能最佳。高温水热条件下,Cu-SSZ-13分子筛中不稳定的Cu~(2+)A物种会发生迁移而形成相对稳定的Cu~(2+)B物种;Cu~(2+)物种发生团聚而造成分子筛结构破坏,部分Cu~(2+)物种也因分子筛骨架坍塌而被包埋,这是导致催化活性下降的主要原因。  相似文献   

13.
Recently, several mononuclear water oxidation catalysts have been reported, a breakthrough considering the dogma that at least two metal sites were required to oxidize water efficiently. In this Review various mononuclear catalysts which have been reported in the last five years are reviewed, as well as their implementation in prototype devices that allow dioxygen formation to be coupled to dihydrogen production will be discussed.  相似文献   

14.
Self-propelled micro/nanomotors are synthetic machines that can convert different sources of energy into motion; at the same time, they are able to serve innovative environmental applications, for example, water purification. The self-propelled micro and nanomachines can rapidly zoom through the solution, carrying catalytic surface or chemical to remove or degrade pollutants in a much faster fashion than that of static systems, which depend on diffusion and fluxes. This review highlights the recent progress of micro/nanomotors in water pollutant detection and pollutant removal applications.  相似文献   

15.
This paper describes the preparation of uniform silver nanowires by reducing freshly prepared silver chloride with glucose at 180 °C for 18 hours in the absence of any surfactants or polymers. Scanning electron microscopy studies indicated that the silver nanowires are about 100 nm in diameter and up to 500 μm in length. High‐resolution transmission electron microscopy analyses showed that the silver nanowires grow perpendicularly to the Ag(200) plane. The silver nanowires are believed to grow through a solid–solution–solid process. Some influential factors on the growth of silver nanowires are also discussed.  相似文献   

16.
17.
以4-吡啶-NH-1,2,3-三唑(L)为配体与ZnCl2·H2O分别在溶剂热和室温挥发条件下得到了配合物[Zn2(L)2Cl4](1)和[Zn(L)2 Cl2]·2H2O(2),并进行了红外、元素分析、单晶衍射、粉末衍射等表征。2个配合物中,超分子相互作用对于配合物的结构有很大影响。其中,配合物1由氢键和π-π相互作用形成3D堆积结构,配合物2通过氢键作用形成堆积结构。同时,在常温下研究了配体以及2个配合物的固体和液体荧光性质。  相似文献   

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19.
Three‐dimensional (3D) hydroxyapatite (HAP) hierarchical nanostructures, in particular hollow nanostructures, have attracted much attention owing to their potential applications in many biomedical fields. Herein, we report a rapid microwave‐assisted hydrothermal synthesis of a variety of hydroxyapatite hierarchical nanostructures that are constructed by the self‐assembly of nanorods or nanosheets as the building blocks, including HAP nanorod‐assembled hierarchical hollow microspheres (HA‐NRHMs), HAP nanorod‐assembled hierarchical microspheres (HA‐NRMs), and HAP nanosheet‐assembled hierarchical microspheres (HA‐NSMs) by using biocompatible biomolecule pyridoxal‐5′‐phosphate (PLP) as a new organic phosphorus source. The PLP molecules hydrolyze to produce phosphate ions under microwave‐hydrothermal conditions, and the phosphate ions react with calcium ions to form HAP nanorods or nanosheets; then, these nanorods or nanosheets self‐assemble to form 3D HAP hierarchical nanostructures. The preparation method reported herein is time‐saving, with microwave heating times as short as 5 min. The HA‐NRHMs consist of HAP nanorods as the building units, with an average diameter of about 50 nm. The effects of the experimental conditions on the morphology and crystal phase of the products are investigated. The hydrolysis of PLP under microwave‐hydrothermal conditions and the important role of PLP in the formation of 3D HAP hierarchical nanostructures are investigated and a possible formation mechanism is proposed. The products are explored for potential applications in protein adsorption and drug delivery. Our experimental results indicate that the HA‐NRHMs have high drug/protein‐loading capacity and sustained drug‐release behavior. Thus, the as‐prepared HA‐NRHMs are promising for applications in drug delivery and protein adsorption.  相似文献   

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