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Mo/HZSM-5催化剂上丙烷的芳构化反应 总被引:3,自引:0,他引:3
采用浸渍法、机械混合法和水热法制备了Mo/HZSM-5分子筛催化剂,考察了Mo含量和在线反应时间对丙烷芳构化反应的影响,并以IR,XRD,NH3-TPD和XPS等表征手段研究了Mo物种对HZSM-5分子筛结构和酸性的影响.结果表明,水热法制备的催化剂丙烷芳构化活性最高,且具有较高的活性稳定性,在焙烧过程中Mo物种易在HZSM-5分子筛上分散,且比浸渍法更多地进入分子筛孔道内,并与分子筛产生强相互作用,使B酸中心减少,L酸中心增多.而浸渍法制备的催化剂的芳构化性能比相应的水热法催化剂低,活性稳定性较差,经焙烧后在分子筛外部形成结晶,进入孔道内的数量较少,对分子筛酸性的影响也低于水热法催化剂. 相似文献
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水热处理Zn/HZSM-5催化剂对丙烷芳构化反应的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
考察了水热处理对Zn/HZSM-5催化剂丙烷芳构化反应的影响,并采用FT-IR手段,研究了处理温度对催化剂表面酸性的影响,结果表明,随着水热处理温度的升高,单位晶胞中的B酸中心数减少,而上酸中心数增加,丙烷的转化率和芳烃选择性升高,水热处理温度为400℃时达到最大值,此时催化剂的脱氢中心Zn^2+与聚合,环化的B酸中心为最佳匹配状态,随着处理温度的进一步升高、B酸中心数显著下降,丙烷的转化率和芳烃 相似文献
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预处理条件对Mo/HZSM-5和Mo-Zn/HZSM-5甲烷芳构化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
甲烷无氧芳构化 ,具有选择性高、技术简单及产物易分离等特点 ,已引起人们的广泛关注 [1,2 ] .Mo/HZSM- 5是芳构化的良好催化剂 ,为了探讨预处理条件对反应的影响 ,我们对不同预处理条件下的 Mo/HZSM- 5及 Zn改性的 Mo/HZSM- 5催化剂上的甲烷无氧芳构化反应进行了研究 ,并以热重法对催化剂的稳定性进行了表征 .1实验部分1 .1原料和试剂钼酸铵 ( A.R.级 ) ,乙酸锌 ( A.R.级 ) ,铵型ZSM- 5分子筛 (硅铝比为 5 0~ 70 ) .1 .2催化剂制备铵型 ZSM- 5分子筛于 81 3K、空气气氛下焙烧3h,即成 HZSM- 5分子筛 .以一定浓度的钼酸铵溶液… 相似文献
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丙烷催化脱氢氧化物催化剂研究 总被引:2,自引:1,他引:2
采用MoO3为活性组分,以ZrO2、TiO2、SiO2、γ-Al2O3和MgO为载体,对丙烷催化脱氢制丙烯进行了研究,得到了不同载体对反应活性与丙烯造反性的关系。实验发现γ-Al2O3对丙烷反应活性最高,MgO对丙稀的选择性最好。 相似文献
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Zn/HZSM-5分子筛催化剂对丙烷芳构化反应中芳烃分布的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
采用浸渍法,制备了Zn/HZSM-5分子筛催化剂,考察了锌含量、反应温度对丙烷芳构化反应的影响,根据产物分布情况,讨论了锌物种在丙烷芳构化反应中的作用,并以氮气作载气,带入烷基芳烃乙苯、二甲苯、甲苯,考察了温度对催化剂脱烷基反应的影响。结果表明,锌物种不公能够催化丙烷的脱氢活化,提高其转化率,而且能促进随后进行的齐聚、脱氢芳构化第一系列反应,提高芳烃的选择性,并进一步催化烷基芳烃的脱烷基反应,导致 相似文献
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ZnO/HZSM-5丙烷芳构化催化剂中锌的形态表征 总被引:3,自引:0,他引:3
用机械混合法制备了ZnO/HZSM-5丙烷芳构化催化剂.X射线衍射与透射电镜测试结果表明,沸石表面的ZnO在焙烧后发生了分散和迁移.稀盐酸对沸石表面锌的反交换实验结果表明,有部分锌迁入沸石孔道并与沸石表面发生了相互作用.用X射线光电子能谱和吡啶吸附的红外光谱技术对ZnO/HZSM-5进行了表征,结果进一步表明有部分ZnO与HZSM-5发生固相离子交换反应.对HZSM-5和ZnO/HZSM-5催化剂的丙烷芳构化活性进行了评价,讨论了锌物种在丙烷芳构化反应中的作用. 相似文献
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应用微量吸附量热技术研究了室温H2,CO,O2和C2H4在m(Pd)/m(SiO2)=2%,m(Pd,Cu)/m(SiO2)「n(Pd)/n(Cu)=1/1」=2%,m(Pd,Cu)/m(SiO2)「n(Pd)/n(Cu=1/4」=2%和m(Cu)/m(SiO2)=8%催化剂表面的吸附性能,并考察了O2对C2H4吸附性能的影响,结果表明,Pd-Cu/SiO2具有与Pd/SiO2数量相近的表面Pd原子,加入Cu可使Pd对H2和CO的强吸附位数目相对减少,弱吸附位数目相对增加Pd增加了H2在Cu/SiO2催化剂表面的吸附量,加速了O2在Cu表面的吸附速率,Pd原子和Cu原子在Pd-Cu/SiO2混合均匀且分散良好,乙烯在Pd/SiO2表面吸附有乙川,di-σ和π吸附态。Cu的加入可抑制乙类在Pd表面吸附氧发生氧化反 相似文献
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Mo-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷与丙烷混合物的无氧芳构化 总被引:8,自引:0,他引:8
研究了甲烷和丙烷的混合气体在x%Mo+6%Zn/HZSM-5催化剂上(x=0.3,0.5,0.7,0.9)的无氧芳构化反应性能.结果表明,在873K,GHSV=3L/(g·h)和n(C1)/n(C3)=1.0条件下,甲烷的转化率在29%~35%之间,芳烃选择性大于80%.其中0.7%Mo+6%Zn/HZSM-5对甲烷表现出最优的活性,甲烷转化率达到34.8%,丙烷转化率为69.6%.探讨了反应时间和n(C1)/n(C3)比对甲烷和丙烷转化率及其产物分布的影响.结果显示,丙烷的存在促使甲烷活化并参与芳构化反应.同位素13CH4示踪实验发现,13C进入了C6H6+,C7H8+和C8H10+碎片中,进一步证实了甲烷进入芳烃形成过程.此种用丙烷活化甲烷的过程可能为天然气和炼厂气的直接利用提供了一个新的反应途径. 相似文献
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采用Mo及稀土元素对HZSM-5分子筛进行改性并用于丙烷的芳构化反应。考察了Mo含量、引入方法及反应条件对催化活性的影响。在La、Ce、Nd、Sm、Dy等五种稀土元素中,以La的改性效果最佳,在550℃、600h-1的反应条件下,Mo-LaHZSM-5分子筛催化剂上丙烷转化率及芳烃选择性分别达到8843%、6847%,催化剂活性稳定性也得到提高 相似文献
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STUDY OF HYDROGEN TRANSFER REACTIONS IN PROPANE AROMATIZATION OVER Ga MODIFIED HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了丙烷在不同SiO2/Al2O3比值的HZSM5和Ga改性HZSM5催化剂上的芳构化转化,为探讨氢转移反应的能力,也考察了在丙烷中添加少量氢对芳构化转化的影响。结果表明,随HZSM5分子筛SiO2/Al2O3比值的减小,氢转移反应程度增大;在分子筛中引入Ga,氢转移反应能力增大。最后提出了有Ga参与的反应机理。 相似文献
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DEHYDROGENATION AND AROMATIZATION OF METHANE IN THE ABSENCE OF OXYGEN OVER DOPED Mo/HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的 相似文献
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XIE Mao-Song YANG Xu CHEN Wen-Heng TAO Long-Xiang WANG Xuc-Lin XU Gui-Fen 《天然气化学杂志》1996,5(3):210-221
IntroductionMethancisthcmaJorcomponcntofnaturalgasanditscatalyticconvcrsiontodcsiredchemicalproductsorliquidfiJcIisnotonl}'apromisingapproachtotheutilizationofnaturalgasrcsourccbutalsoagrcatsubjcctforcatalysissciencctt'hichdcaIst"iththcactivationofsmallmolcculesThcx"orldrcscrvcofnaturalgashasbccnexplorcdasaboutl382562xl()8m3IllTheMTGprocessdcvclopedbythcMobilcorpcangctliquidfuelfrommethancthroughsteamreformingofmethanctoproduccsynthcsisgaswhichisassociatedt'ithamaJorityofthecostsofthcprocc… 相似文献
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预处理条件对Mo/HZSM—5催化剂上丙烷芳构化的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了Mo/HZSM-5 分子筛催化剂,考察了H2 、N2 、空气预处理对催化剂丙烷芳构化活性的影响。在相同处理条件下,空气气氛更有利于提高催化剂的丙烷芳构化活性。在空气焙烧过程中,氧化钼物种向分子筛内表面分散。在H2 还原处理过程中,表面钼物种部分被还原为Mo4 + 。随还原时间延长,催化剂芳构化活性升高,同时发生少量Mo 物种向分子筛孔道内迁移 相似文献
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Impregnation,mechanical mixing and hydrothermal treatment methods were used to introduce molybdenum species into the HZSM-5 zeolite ,the structure and surface acidity of the catalysts were studied by means of XRD,FT-IR ,NH3-TPD,TPR and XPS,The effects of Mo content and reaction time on stream on the aromatization of propane were investigated,It was found that the performance of the Mo/HZSM-5 catalst prepared by the hydrothermal treatment method was much better than that of the other two catalysts,For example ,under the reaction conditions of 823 K and 600h^-1, propance conversion and aromatics selectivity over the catalyst prepared by hydrothermal pretreatment could reach 89.17% and 78.56%,respectively,XRD and XPS results showed that the Mo species in the catalysts prepared by hydrothermal treatment were highly dispersed on the surface of the HZSM-5,and lartger amounts of them could penetrate into the HZSM-5 channel ,as compared with the other two kinds of catalysts,These factors may be responsibled for their high activities for propane aromatization,IR and NH3-TPD studies indicated that the number of Broensted acid centers decreased and the Lewis acid centers increased after Mo was introduced into the HZSM-5 zeolite. 相似文献
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Junwei Wang Maoqing Kang Zhixin Zhang Xinkui WangInstitute of Coal Chemistry Chinese Academy of Sciences Taiyuan China Manuscript received December revised March 《天然气化学杂志》2002,(Z1)
Impregnation, mechanical mixing and hydrothermal treatment methods were used to introduce molybdenum species into the HZSM-5 zeolite. The structure and surface acidity of the catalysts were studied by means of XRD, FT-IR, NH3-TPD, TPR and XPS. The effects of Mo content and reaction time on stream on the aromatization of propane were investigated. It was found that the performance of the Mo/HZSM-5 catalyst prepared by the hydrothermal treatment method was much better than that of the other two catalysts. For example, under the reaction conditions of 823 K and 600 h-1, propane conversion and aromatics selectivity over the catalyst prepared by hydrothermal pretreatment could reach 89.17% and 78.56%, respectively. XRD and XPS results showed that the Mo species in the catalysts prepared by hydrothermal treatment were highly dispersed on the surface of the HZSM-5, and larger amounts of them could penetrate into the HZSM-5 channel, as compared with the other two kinds of catalysts. These factors may be responsi 相似文献