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本文主要研究了紫外光照致活的掺铂n型半导体氧化物催化剂(Pt/TiO_2)对苄醇进行催化自氧化的反应,依据光电导、PZC、表面组成、反应活性等实验结果,提出了反应机理及其单光子作用模型。 相似文献
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CuI/TPA(tris(pyridin-2-ylmethyl)amine)/4-乙酰胺基-TEMPO(2,2,6,6-Tetramethylpiperidyl-1-oxyl)催化体系能够在室温下,以氧气作氧化剂,乙腈作溶剂,高效、高选择性地催化一系列苄醇,烯丙基醇和含杂原子伯醇的氧化,且在体系中无需添加任何碱作助催化剂. 相似文献
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王宇 Jaime Gallego 汪炜 Phillip Timmer 丁敏 Alexander Spriewald Luciano Tim Weber Lorena Glatthaar 郭杨龙 Bernd M.Smarsly Herbert Over 《催化学报》2023,(11):250-264
负载型贵金属催化剂在能源转化和环境污染控制等领域有广泛应用.相对于采用传统方法制备负载型贵金属催化剂,还原析出策略在控制贵金属的粒径,增强贵金属与载体相互作用方面具有独特的优势.但是在高温还原气氛下,贵金属析出的同时往往伴随着母体结构中其它元素的析出,这会对催化剂的性能产生较大影响.因此,理解催化剂在还原气氛下以及后续反应条件下的结构演变,对于催化剂的设计及制备具有重要意义.本文通过800℃还原Ru掺杂的LaFe0.9Ru0.1O3(LFRO)钙钛矿前驱体制备了贵金属析出的LFRO催化剂(LFRO800R),并用于丙烷催化氧化反应.活性测试结果表明,析出Ru催化剂的丙烷氧化性能远远低于原始的LFRO.当第一次反应结束,催化剂床层温度降至室温后再次评价其性能,LFRO 800R催化剂会发生“自活化”现象,在210℃下催化丙烷反应速率达到了22.3 molCO2·h-1·kgcat-1,是该温度下贵金属未析出LFRO... 相似文献
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采用共沉淀法制备了ZrO2-CeO2颗粒载体,利用浸渍法制备了Ru/ZrO2-CeO2颗粒催化剂,采用BET、XRD、SEM、TEM等方法对其进行了结构表征,测定了其催化湿式氧化乙酸的活性,并以苯酚为模型物进行了动态试验.结果表明,Zr的添加抑制了CeO2晶粒的长大,增加了催化剂的抗热性能.当催化剂Zr、Ce摩尔比为1∶9,焙烧温度为300℃时催化剂活性最高,在200℃和4 MPa下,催化湿式氧化乙酸反应120 m in后,COD去除率可达99%.动态实验100 h内,苯酚与COD的去除率都保持在90%以上,催化剂具有很好的活性和稳定性. 相似文献
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用sol-gel法以正硅酸乙酯、乙醇和蒸馏水为原料,以盐酸为催化剂,包埋三联吡啶钌[Ru(bpy)3Cl2]制备催化 Belousov-Zhabotinsky (BZ)反应的非线性光催化薄膜,并利用紫外分光光度法测定了在薄膜中Ru(bpy)3Cl2的包埋量.通过投影图像的方法光激发BZ反应,在包埋Ru(bpy)3Cl2的薄膜上产生化学波图像.在薄膜中演化形成的图像具有相当高的图像清晰度.在图像的演化过程中,具有图像反转、边界增强、图像分割等图像处理能力,并可以通过改变BZ反应条件来调控增强某些图像处理能力. 相似文献
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基于催化发卡自组装反应(CHA)和电活性材料[Ru(NH3)6]Cl3,发展了一种“信号增强”型光电化学生物传感器,实现了核酸的灵敏检测. 首先,采用逐层离子吸附法(SILAR)将CdS 固定于TiO2/ITO 电极表面. 光电材料CdS 不仅能够将TiO2 的吸收范围从紫外光区拓展到可见光区,而且还能提高光电转换效率. 之后,通过Cd-S 键将捕获DNA(C-DNA)固定于CdS/ TiO2/ITO 电极表面. 与此同时,将Au 结合的发卡DNA 探针1(Au-HP1),发卡DNA 探针2(HP2)和目标DNA(T-DNA)混合物于溶液中进行CHA 反应,得到大量的Au-HP1:HP2 复合物. 再通过Au-HP1:HP2 复合物与C-DNA 的杂交反应将大量的双链DNA 引入到电极表面. 最后,将电活性物质Ru(NH3)63+嵌入DNA 的磷酸骨架中,从而使得光电流大幅度的增强. 该光电生物传感器检测核酸的线性范围为10 fmol·L-1 到 1500 fmol·L-1,检测线为6.19 fmol·L-1,在生物分析、新药筛选以及疾病的早期诊断等方面具有潜在的应用前景. 相似文献
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系统合成了不同粒径的CeO2和Ag纳米粒子及Ag-CeO2纳米复合粒子,并对其进行了结构表征和CO催化氧化性能测试.结果表明,Ag纳米粒子的催化活性较低,以其为催化剂时CO的最大催化转化率仅为40%,且粒径越小越容易失活;在CeO2纳米粒子催化下,CO的催化转化率可达到100%,但催化反应的温度较高(约350℃);与CeO2和Ag相比,Ag-CeO2的催化性能明显增强,CO在较低的温度(150℃)下可实现完全转化.程序升温还原(Temperature-programmed reduction,TPR)分析结果表明,纳米复合材料中Ag和CeO2之间的相互作用是产生优异催化性能的关键原因. 相似文献
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研究了氟烷磺酰氟/双氧水/氢氧化钠/丙酮体系与6个苄醇衍生物的氧化反应, 其中氟烷磺酰氟包括HCF2CF2OCF2CF2SO2F, n-C4F9SO2F和n-C8F17SO2F. 最优反应条件为n(苄醇衍生物): n(氟烷磺酰氟): n(双氧水): n(氢氧化钠)=1: 4: 8: 8, 溶剂为丙酮, 反应温度为20℃, 反应时间为24 h. 产物酮的收率为23% ~92%. 探讨了该氧化反应的机理, 原位生成的氟烷基过氧磺酸中间体可将丙酮氧化为二甲基二氧杂环丙烷, 进而将反应体系中共存的苄醇衍生物氧化成相应的产物酮. 氟烷磺酰氟/双氧水/氢氧化钠/丙酮体系原位生成的二甲基二氧杂环丙烷氧化苄位羟基的能力和传统的Oxone/CH3COCH3体系相当. 本研究提供了一种新颖的原位制备二甲基二氧杂环丙烷的方法. 相似文献
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采用浸渍法分别制备了Pd/Al2O3-TiO2、V/Al2O3-TiO2和不同钒含量的V-Pd/Al2O3-TiO2催化剂,并对乙醇、乙醛的完全催化氧化性能进行了测试。结果表明,添加适量的钒组分(1%~3%)能够有效地提高催化剂的深度氧化活性。采用XRD、NH3-TPD、N2吸附等技术分析研究催化剂的表面特性与催化活性之间的关系,发现Pd/Al2O3-TiO2催化剂添加适量钒组分后,调变了催化剂的表面酸性、比表面积和孔容,使得V组分和Pd组分与载体之间产生较强的相互作用,双金属组分的协同效应提高了催化剂对乙醇、乙醛的深度氧化活性。 相似文献
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本研究采用固相球磨法制备了四种不同球磨时间的LaFeO3钙钛矿催化材料,并将其用于催化湿式氧化苯酚反应,探讨了球磨时间对LaFeO3钙钛矿催化剂催化湿式氧化苯酚水溶液性能的影响。采用XRD、H2-TPR、TG-DTA、FTIR、N2物理吸附、XPS等手段对LaFeO3钙钛矿催化材料进行了表征。结果表明,在反应温度为200℃、空气压力5 MPa、苯酚初始浓度4000 mg/L时,经过240 min的催化氧化反应后LaFeO3-6催化材料最终的COD去除率为94.5%。 相似文献
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亚氨基二苄及其衍生物是重要的药物合成中间体, 文献中报道的最高理论收率可达92%. 我们选γ-Al_2O_3为2, 2′-二氨基联苄脱氨催化剂, 在水蒸气气氛中进行脱氨反应, 亚氨基二苄最高收率可达100%. 该催化剂比以往催化剂简单, 价廉, 连续使用720小时后可活化再生, 非常适合于亚氨基二苄的工业化生产. 相似文献
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1.前言 在所有众多结构的杂多化合物中,至今为止,具有Keggin结构的杂多酸(盐)是研究得最充分、也是唯一商品化了的杂多化合物。近年来,有许多关于Keggin结构杂多化合物作为催化剂的研究结果和应用报道。这些催化反应许多是在液相中进行的。由于杂多化合物易受酸碱影响而使结构改变或破坏,因此,反应体系中的酸碱度对杂多化合物结构的稳定性和催化活性都有明显作用。所以,研究酸碱对杂多化合物结构和催化性能的影响具有重要意义。本文考察了12-钨磷酸(盐)在苄醇氧化反应中的催化活性以及酸碱对催化活性的影响。 相似文献