不同预热温度下H_2/CO/O_2/CO_2的层流火焰传播特性

本文利用双腔泄压式球形火焰实验台研究了不同预热温度下H_2/CO/O_2/CO_2燃烧层流火焰特性,得到了不同预热温度(298~450 K)和CO_2稀释率(50%~70%)下层流火焰传播速度和马克斯坦(Markstein)长度。结果表明Markstein长度随着CO_2稀释率的增大而减小,随预热温度增大而增大。CO_2稀释火焰中热力效应占更大比例。CO_2化学效应随CO_2稀释率的增大而增大,在低CO_2稀释率下随预热温度增大而减小,在高CO_2稀释率下随预热温度增大而增大。     

微细腔内CO_2对CH_4/H_2O重整反应特性影响

基于镍基催化剂下表面反应机理,采用数值模拟方法,深入研究了在一定水碳比下,CO_2含量的变化以及在固定的CH_4/H_2O/CO_2比例下催化壁面温度,质量流量对微细腔内甲烷重整反应的影响。结果表明提高CO_2/CH_4的比例能够明显提高CO_2、CH_4转化率,提高CO的含量。CH_4/CO_2基元反应的产物在低温条件下CO和H_2O,水蒸气转化率和H_2产量降低,CO_2含量增加降低水蒸气的消耗;在高温条件下,由于产生CO和H_2,使氢气含量增加但水蒸气转化率降低.     

稀释气对天然气掺甲醇裂解气预混层流燃烧特性的影响

运用了定容燃烧弹-纹影系统球形发展火焰的研究方法,用体积比H2:CO=2:1的混合气来模拟甲醇裂解气,用N_2和CO_2作为稀释气,在初始温度为343 K、初始压力为0.3 MPa的条件下进行了稀释气-天然气-甲醇裂解气-空气预混燃烧试验,研究了不同当量比(0.8～1.4)下不同稀释气种类(N2和C02)及不同稀释气添加比例(0.05、0.1、0.15)对天然气-甲醇裂解气-空气(其中甲醇裂解气体积占比0.4、天然气体积占比0.6)层流燃烧速度、马克斯坦长度及胞状结构等燃烧特性的影响.并且在不添加稀释气的条件下,进行了同样初始温度和压力下的天然气(1/0.6/0.2)-甲醇裂解气(0/0.4/0.8)-空气预混层流燃烧的对比试验.结果表明:掺甲酵裂解气会增加混合气层流燃烧速率,促进胞状结构的产生;添加稀释气会降低层流燃烧速率;CO_2对流体动力学不稳定性的抑制作用以及对热扩散不稳定性的促进作用强于N2.在此条件下,热扩散不稳定性是影响火焰不稳定性的主要因素.     

二甲醚/氧气/氩气低压层流预混燃烧研究

利用同步辐射真空紫外单光子电离结合分子束质谱技术,对当量比φ=1.5的低压预混层流二甲醚火焰进行了实验研究。通过测量光电离质谱和光电离效率曲线,探测到了二甲醚/氧气/氩气的燃烧产物和火焰中间物,包括不稳定的分子和自由基。通过测量离子信号的空间分布曲线,计算了二甲醚/氧气/氩气火焰的主要物种C_2H_6O、O_2、Ar、H_2、H_2O、CO和CO_2的摩尔分数曲线,以及主要中间物种如CH_2O、C_2H_2、C_2H_4、CH_3OH、C_2H_2O、C_2H_4O、CH_3、CH_4、HCO、C_3H_3和C_3H_4的摩尔分数曲线,并分析了主要中间物种的产生和消耗过程。     

Soret扩散对合成气层流火焰速度的影响

本文通过包含详细化学反应机理的数值模拟研究了常温常压和高温高压下Soret扩散对成气预混火焰的影响。研究重点是揭示并解释Soret扩散对合成气/空气层流火焰速度的影响。研究结果表明,合成气/空气层流火焰速度的下降主要是由H自由基的Soret扩散导致的,而H₂分子Soret扩散的影响几乎可以忽略不计。这是因为主反应区和H自由基的Soret扩散是强烈耦合的。由于H自由基Soret扩散流量的增强,Soret扩散对燃烧流量的影响会随着初始温度和压力的升高而增强。     

稀释H2/CO混合气与空气对撞燃烧的数值研究

采用多组分混合物中扩散速度表达式并考虑Soret效应,在物理空间求解同时加入了多种稀释成分(CO2,H2O,N2)的H2/CO混合气与空气对撞燃烧形成的非预混火焰;考察了稀释成分加入与否以及稀释成分浓度的调整对于火焰结构以及相应熄火拉伸率产生的影响.结合数值计算中采用的化学反应机理,从稀释给H2/CO混合气所带来的物理...     

H_2O/H_2/CO_2混合工质PVT性质的分子动力学模拟研究

利用超临界水煤气化过程得到的H_2O/H_2/CO_2混合气体工质进行发电相较于常规的燃煤发电和煤气化技术具有更加高效和洁净的优点。获取该混合工质的PVT性质是进行基于该混合工质热力系统设计和运行的前提。目前尚未有超临界H_2O/H_2与H_2O/H_2/CO_2混合工质PVT性质的研究,本文采用分子动力学模拟方法与基于Peng-Robinson方程的理论模型预测方法对H_2O/H_2混合工质的PVT性质进行了研究,并对H_2O/H_2/CO_2混合工质的PVT性质进行了分子动力学模拟计算。为验证模拟方法的有效性,本文还对H_2O/CO_2混合工质的PVT性质进行了分子动力学模拟及基于Peng-Robinson方程的理论计算,并与实验数据进行了对比。     

H_2O对沸石咪唑酯骨架材料CO_2捕获性能的影响研究

沸石咪唑酯骨架(ZIFs)材料是一种新型的温室气体CO_2吸附材料。本文采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)模拟的方法研究了H_2O对ZIF-8及ZIF-90的CO_2吸附性能和CO_2/N_2分离性能的影响。研究结果表明,ZIF-90的CO_2吸附及CO_2/N_2分离性能要强于ZIF-8。在ZIF-8中,H_2O的存在对该材料的CO_2吸附性能和CO_2/N_2选择性分离性能几乎没有影响。H_2O对CO_2在ZIF-90中的吸附具有协同吸附作用,H_2O的存在对材料吸附CO_2及分离CO_2/N_2具有明显的促进作用。     

基于化学链燃烧生物质煤互补的天然气动力联产系统研究

针对传统煤制天然气过程存在的能量利用不合理、碳捕集能耗过高等技术瓶颈,本文探索了一种能实现CO_2零排放的基于化学链燃烧的生物质煤互补天然气动力联产系统。生物质与煤互补从气化源头调节了合成气中H_2/CO比例,有利于甲烷化反应过程,化学链燃烧实现了零能耗的CO_2捕集。研究结果表明:系统总能效率(η_(en))为57.03,效率(η_(ex))为54.65,系统能源节约率高达18.6,实现了系统CO_2零排放。分析了关键参数如氧气碳比(O/C)、蒸气碳比(S/C)、生物质煤互补比例和未反应气循环倍率对系统热力学性能的影响。     

铁矿石载氧体生物质化学链气化实验研究

本文以铁矿石为载氧体,在小型流化床上分别考察了载氧体存在、气化温度和O/C摩尔比三个因素对生物质化学链气化过程的影响。试验表明,载氧体的加入提高了碳转化率,却略微降低了合成气产率。气化温度升高,碳转化率和合成气产率相应增大,CO和H_2产率升高,而CO_2和CH_4产率则呈单调递减的趋势。随着O/C摩尔比的升高,碳转化率变大,但所供给的氧量有所提升,导致了合成气产率的下降。     

CO_2和CF_3H抑制烟煤燃烧机理的对比试验研究

为研究二氧化碳和三氟甲烷对烟煤燃烧的抑制机理和抑制效果,采用自主研制的煤燃烧试验装置,对平煤八矿煤样进行了通入相同体积流量CO_2和CF_3H的煤燃烧灭火试验,测定了煤燃烧过程中温度场温度、标志性气体(O_2、CO和CH_4)组分和热释放速率的变化规律;并运用化学动力学软件CHEMKIN模拟了相同体积流量CO_2和CF_3H抑制CH_4/O_2火焰中主要自由基浓度、反应物与燃烧产物浓度随火焰高度的变化关系.结果表明:相比于煤粒空气条件下燃烧,在煤有焰燃烧阶段,通入CF_3H煤燃烧火焰中主要自由基生成速率、煤温上升速度、耗氧量、热释放速率以及CO和CH_4浓度下降速度比通入CO_2煤燃烧的更低;在煤阴燃熄灭阶段,通入CF_3H煤燃烧的煤温、CO和CH_4浓度下降速度比通入CO_2煤燃烧的更高,而通入CF_3H煤燃烧的耗氧量和热释放速率比通入CO_2煤燃烧的更低;说明CF_3H比CO_2具有更好的抑制烟煤燃烧的能力.     

褐煤O2/CO2燃烧时可吸入颗粒物中碱性金属分布特性

通过沉降炉燃烧实验,研究了褐煤O2/CO2燃烧时可吸入颗粒物的生成和碱性金属元素在颗粒物中的分布特性.结果表明,燃烧气氛由O2/N2燃烧转变为O2/CO2燃烧时,亚微米颗粒物的生成量减少,但超细颗粒量增加.气氛对碱性金属元素分布的影响主要体现在亚微米颗粒范围内.与O2/N2燃烧相比,相同氧浓度下O2/CO2燃烧时所生成亚微米颗粒物中碱性金属向小粒径颗粒中富集.O2/CO2气氛下,低氧浓度燃烧时碱性金属元素对亚微米颗粒物的生成贡献大,而增加氧浓度其在亚微米颗粒物中质量份额则减小.     

CO_2对乙烯层流预混火焰初生碳烟粒径演变的影响研究

为了研究CO_2的添加对初生碳烟的影响,对添加了CO_2的乙烯层流预混滞止火焰进行了颗粒粒径分布检测,并采用修正的OPPDIF程序进行了火焰结构模拟。研究结果表明,CO_2的添加抑制了碳烟的生成,降低了成核速率和质量增长速率。CO_2与H原子的反应降低了重要气相组分H的浓度和增加了OH的浓度,而乙炔(C_2H_2)、炔丙基(C_3H_3)和苯(C_6H_6)的浓度也相应减小,并且反应温度有所降低,导致成核速率和质量增长速率均降低;而因为CO2的热容较大导致的温度降低对碳烟生成的影响较小。     

O2/CO2煤粉燃烧时细灰颗粒中痕量元素分布特性的实验研究

通过三个煤种在沉降炉中的燃烧实验,采用X-射线荧光光谱仪对实验收集的细灰颗粒物的元素组成进行定量测定,研究了O2/CO2煤粉燃烧对痕量元素行为的影响.结果表明,与O2/N2燃烧相比,O2/CO2燃烧对LPI颗粒物中Cu、Zn和Mn元素的分布形式没有影响,但显著增加了Cu、Zn元素在亚微米颗粒中的富集程度, Mn元素住细灰颗粒上没有出现富集,但O2/CO2燃烧时Mn在亚微米和超微米颗粒中的含量均显著减少.     

基于密度泛函理论的Na_2CO_3吸附H_2O和CO_2机理研究

碳酸钠是一种颇具潜力的燃煤烟气CO_2固体吸收剂,其脱碳包括物理吸附和化学吸收过程,目前对其脱碳过程微观机理的研究比较缺乏。本文以碳酸钠物理吸附CO2为切入点,利用密度泛函理论(DFT)讨论了H_2O和CO_2在Na_2CO_3(001)表面的单独吸附及共吸附机制。计算采用周期性平板模型和GGA-PBE泛函,计算结果表明,Na_2CO_3(001)面具有最低的表面能;Na_2CO_3(001)面单独吸附H_2O的过程属于弱化学吸附,单独吸附CO_2的过程属于物理吸附;H_2O和CO_2在Na_2CO_3(001)面的共吸附无明显竞争作用,与在K_2CO_3(001)表面的吸附情况不同。本文研究结果将为碳酸钠化学吸收CO_2微观机理的后续研究提供理论依据。     

高温高压下1,3-丁二烯层流燃烧特性研究

高速纹影系统结合定容燃烧弹和定压燃烧弹测量了高温(298～398 K)高压(0.1～1 MPa)下,当量比为0.7～1.6的1,3-丁二烯/空气和1,3-丁二烯/氧气/氦气混合气的层流燃烧速度,并分析了温度和压力对层流燃烧速度的影响。利用实验数据对现有1,3-丁二烯的化学反应动力学模型计算值进行了验证,并通过敏感性分析了基元反应对于层流燃烧速度的敏感性。     

合成气微量CO深度净化新方法实验研究

传统的CO净化技术会造成变换气H_2的损失,为此本文提出通过在CO_2吸附塔出口段加入水气变换催化剂用于合成气CO的深度净化。首先证明了复合系统净化CO的热力学可行性,之后探索不同运行工况对CO净化性能的影响,最后进行了十循环连续测试。结果表明在真实合成气工况下(400℃,2 MPa,5.17%CO,20.8%CO_2,51.8%H_2,20.7%H_2O,1.60%Ar)复合系统具有较好的CO净化性能,其吸附剂利用率τ_(10),τ_(50),τ_(200)依次为0.090~0.337.0.417~0.723,0.699~0.810。     

CH_4/CO_2反应对微细腔内CH_4/H_2O镍基催化重整反应的影响

本文针对微细腔内在Ni/α-Al_2O_3催化作用下,存在CH_4/CO_2反应时,数值研究了在不同的水碳比,不同的进口甲烷质量组分Rm,不同的进口流量与微细腔壁温下甲烷/水蒸气催化重整反应特性.结果发现,微细腔中存在CH_4/CO_2反应时,CH_4/H_2O催化重整反应中CO_2和CO的产生变化情况比其它反应机理下有较大的变化.随着水碳比增大,H_2和CO_2质量分数有所增大,而CO质量分数先增加后又明显地降低,并出现CO_2质量分数从小于CO质量分数变化到大于CO质量分数;增大Rm,能使反应更充分的发生,反应物的转化率,生成物的质量分数都有提高,并随着Rm的增加,生成产物中CO_2质量分数大于CO的质量分数时对应的水碳比临界值减小,在Rm为O.05、0.1、0.15时,对应的水碳比临界值分别为2.0、1.8和1.6;而混合物进口质量流量增加,反应物的转化率、生成物的产物含量都有不同程度的降低;但壁面温度的增加,反应速率有较大提高,能较明显提高反应物转化率.     

CO_2加氢合成低碳烯烃反应热力学分析

本文使用Gibbs自由能最小化法和熵最大化法对考虑催化剂效应下的CO_2加氢合成低碳烯烃反应进行了热力学分析,系统研究了反应温度、压力、进料气摩尔比和不同的化学和工业手段对平衡状态的影响。结果表明,CO_2加氢合成低碳烯烃符合"两步合成机制"的反应机理,CO_2平衡转化率随温度增大先减少后增大。向合成气中添加CO能提高烯烃的选择性,同时,与不考虑催化剂效应的结果不同,除去反应中生成的。H_2O可提高烯烃的选择性与产量。使用熵最大法对平衡温度的计算显示,反应压力不影响反应体系的平衡温度,但过高的进料气氢碳比会增加反应的放热量,适当增高进料气温度可在一定程度上降低平衡温度,防止反应器过热形成热点。     

H_2/CO/空气贫燃预混火焰的临界熄灭条件研究

通过详细数值计算在较宽H_2/CO比范围内研究了H_2/CO/空气贫燃层流预混对冲火焰的熄灭极限。结果表明:H_2/CO/空气预混火焰的熄灭拉伸率随当量比和燃料H_2含量的增加而增加。分析发现主要分支反应和主要终止反应的平衡和竞争是火焰熄灭的决定性因素,对于组分确定的合成气,引入火焰面上主要分支反应的反应速率ω_B与主要终止反应的反应速率ω_T的对数比值β=ln(ω_T)/ln(ω_B)作为火焰熄灭指数,熄灭时刻所有当量比火焰的β趋近一个常数β_(ext),β_(ext)为临界熄灭指数。β随着拉伸率的增加而增加,当β=β_(ext)时,火焰熄灭。β_(ext)略大于1,随着H_2含量的增加逐渐减小并趋近于1。