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相似文献
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1.
采用静电纺丝法获得的多孔Fe2O3纳米棒与氮掺杂还原氧化石墨烯(N?RGO)的复合材料作为载体,通过光还原法成功制备清洁、高活性的Pt/Fe2O3/N?RGO催化剂,并进一步研究其中的光还原反应机理和催化剂的抗烧结性能。研究结果表明,在可见光照射下,Fe2O3对光的强吸收作用促使光生电子和空穴的产生,N?RGO有效延长光生载流子的寿命,使得电子从O2-转移到Fe3+。Fe2O3/N?RGO中部分还原的Fe2+具有较强的还原能力,可使PtCl62-在Fe2O3表面还原并迅速成核,生长为粒径约2.13 nm的Pt纳米颗粒。此外,甲醇作为空穴清除剂可以快速有效地消耗掉扩散到载体表面的光生空穴,使导带中积累的电子与PtCl62-发生还原反应,从而提高Pt纳米颗粒的光还原速率。电纺Fe2O3纳米棒独特的粗糙表面为Pt纳米颗粒异相成核提供了大量活性位点。富含点缺陷的N?RGO片层能缩短Fe2O3的光生载流子扩散路径,提高光沉积的效率;同时,其特征褶皱结构可以作为物理屏障,防止Pt纳米颗粒聚集。得益于金属与载体间的强相互作用,在500℃高温老化后,Pt纳米颗粒仍能维持较小的尺寸(2.67 nm),表现出优良的抗烧结性能。在对硝基苯酚加氢反应中,Pt/Fe2O3/N?RGO在400℃老化后仍具有高达22.2 L·g-1·s-1的反应速率常数,约为老化前的1.6倍。  相似文献   

2.
在水热条件下, 通过控制反应温度和氢氧化钠的浓度, 在钛金属表面得到结构可控的多层钛酸盐纳米管薄膜. 根据扫描电子显微镜和高倍透射电子显微镜的观测结果, 认为钛金属表面多层钛酸盐纳米管薄膜的形成经历以下4个阶段: (1) 钛金属的水合和碱性钛酸盐水凝胶的生成; (2) 碱性钛酸盐水凝胶分解并形成层状Na2Ti3O7; (3) 层状Na2Ti3O7的生长; (4) 层状Na2Ti3O7的劈裂和多层卷曲成轴形成纳米管. 研究了薄膜形成后机械处理对薄膜形貌和结构稳定性的影响, 并利用超声的方法实现了多层膜的层分离.  相似文献   

3.
选取能带位置匹配的γ-Bi2O3, α-Bi2O3和Bi4Ti3O12, 采用等体积浸渍法原位构筑了具有梯度能级的Bi4Ti3O12@α/γ-Bi2O3三元同素结光催化剂. 光催化降解高浓度罗丹明B(RhB)和四氯苯酚(4-CP)的实验结果表明, 相比于γ-Bi2O3α/γ-Bi2O3, Bi4Ti3O12@α/γ-Bi2O3显示出优异的光催化活性, 其中0.5%Bi4Ti3O12@α/γ-Bi2O3显示了最佳的光催化性能, 光降解RhB(或4-CP)的活性是γ-Bi2O3的32倍(或10.4倍)和α/γ-Bi2O3的4.4倍(或2.2倍). 光电性质表征结果证实, Bi4Ti3O12@α/γ-Bi2O3三元同素结具有高效的光生电荷分离和迁移效率, 这是Bi4Ti3O12@α/γ-Bi2O3三元同素结具有较高光催化性能的主要原因之一.  相似文献   

4.
以静电纺丝技术制备的TiO2纳米纤维为基质,硝酸铋为铋源,KOH为矿化剂,成功制备了多异质结Bi2Ti2O7/TiO2/Bi4Ti3O12复合纳米纤维光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等一系列表征,对其物相组成、微观形貌和光学性质等进行分析。结果表明:TiO2纳米纤维的介入,将Ⅰ型异质结Bi2Ti2O7/Bi4Ti3O12分离为2个Ⅱ型异质结Bi2Ti2O7/TiO2和Bi4Ti3O12/TiO2。Bi2  相似文献   

5.
孟英爽  安逸  郭谦  葛明 《物理化学学报》2016,32(8):2077-2083
水热法结合原位沉淀法成功制备新型磁性溴化银/磷酸银/铁酸锌(AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4)复合催化剂,并通过X射线衍射、能量色散X射线、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱对其晶相结构、组成、形貌及吸光性能进行了表征。在可见光照射下,所制备的AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4复合催化剂光催化降解罗丹明B (RhB)的活性优于Ag3PO4/ZnFe2O4、AgBr/ZnFe2O4和P25 TiO2。在酸性和碱性溶液中,AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4光催化剂呈现出优良光催化性能。在AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4体系中,光催化降解RhB的速率随着反应体系温度的升高而增大,由阿伦尼乌斯方程计算获得反应体系活化能为31.9 kJ·mol-1。AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4复合材料优异的可见光催化活性归因于光生电荷的有效分离,所产生的超氧自由基和空穴是RhB降解的主要活性物种。  相似文献   

6.
报道了Na2Ti3O7纳米片的原位生长和钠离子电池负极材料的应用。通过简单的腐蚀市售的钛片制备出相互连接的微纳结构的Na2Ti3O7纳米片。此外,腐蚀后的钛片在不用添加导电剂或粘结剂的情况下,可以直接作为电极材料使用。这种电极材料表现出优越的电化学性能,在50 mA·g–1的电流密度下具有175 mAh·g–1的可逆容量,在2000 mA·g–1的电流密度下循环3000周后,其容量仍保持120 mAh·g–1,容量保持率为96.5%。Na2Ti3O7纳米片电极的优越电化学性能归因于二维结构具有较短的离子/电子扩散路径以及无粘结剂结构能有效的增加电极的电子传导能力。结果表明,这种微纳结构能够有效地克服Na2Ti3O7作为电极材料离子/电子导电性差的缺点。因此,这种无粘结剂结构的Na2Ti3O7纳米片负极材料是一种很有潜力的钠离子负极材料。  相似文献   

7.
通过调变HAuCl4溶液的pH值和Au负载量,用沉积-沉淀法制备了一系列Au/Co3O4催化剂,并采用AES、BET、XRD、SEM、XPS和H2-TPR等技术对催化剂的结构和组成进行了表征,考察了制备条件对其在有氧气氛中催化N2O分解反应性能的影响规律,得到了催化剂最佳制备条件:HAuCl4溶液pH值为9,Au负载量为0.29%。催化测试结果表明:虽然ZnCo2O4的催化活性优于Co3O4,但0.31%Au/ZnCo2O4的活性和稳定性低于0.29%Au/Co3O4。500℃、在含氧气氛中连续反应10 h, 两者均可完全分解N2O,但在含氧、含水气氛中0.29%Au/Co3O4和0.31%Au/ZnCo2O4上的N2O转化率分别为92%和63%。究其原因,发现Au/Co3O4中Au和Co组分间存在协同效应,而Au/ZnCo2O4中Au和Co组分间则没有协同效应。  相似文献   

8.
Na2Ti3O7 has attracted much attention in the field of anode materials for Na-ion batteries thanks to its non-toxicity and very low working potential of 0.3 V vs Na0/Na+.Building a clearer picture of its formation from cheap Na2CO3 and TiO2 starting materials is therefore of obvious interest.Here,we report new insights from an in-situ high temperature X-ray diffraction study conducted from room temperature to 800°C,complemented by ex-situ characterizations.We were thereby able to position the previously reported Na4Ti5O12 and Na2Ti6O13 intermediate phases in a reaction scheme involving three successive steps and temperature ranges.Shifts and/or broadening of a subset of the Na2Ti6O13 reflections suggested a combination of intra-layer disorder with the well-established ordering of successive layers.This in-situ study was carried out on reproducible mixtures of Na2CO3 and TiO2 in 1:3 molar ratio prepared by spraydrying of mixed aqueous suspensions.Single-phase Na2Ti3O7 was obtained after only 8 h at 800°C in air,instead of a minimum of 20 h for a conventional solid-state route using the same precursors.Microstructure analysis revealed~15 mm diameter granules made up from rectangular rods of a fewmm length presenting electrochemical properties in line with expectations.In the absence of grinding or formation of intimate composites with conductive carbon,the specific capacity of 137 m Ah/g at C/5 decreased at higher rates.  相似文献   

9.
以TiO2和K2CO3为原料,采用固相法合成K/Ti比不同的钛酸钾催化剂。利用XRD和SEM对催化剂结构进行表征,并通过程序升温反应(TPR)对催化剂活性进行评估。结果表明,K2Ti2O5在850℃达到较好的结晶度,分别以CH3COOK、KNO3及K2CO3作为K前驱体时,制备出的K2Ti2O5结晶程度基本一致;K/Ti比较高的K2Ti2O5可明显降低碳黑颗粒氧化温度,最低起燃温度为280℃,且K2Ti2O5比担载贵金属Pt催化剂的碳黑氧化催化活性更高。  相似文献   

10.
丁倩  陈涛  李政  冯兆池  王秀丽 《催化学报》2021,42(5):808-816,中插21-中插23
研究半导体光催化分解水反应中光生电荷动力学和助催化剂的作用对理解其反应机理至关重要.一般来说,助催化剂不仅可以促进半导体/助催化剂界面处的光生电荷高效分离,而且可以作为反应活性中心来直接催化表面氧化或还原反应.Cr2O3-Rh是一种重要的产氢助催化剂,通过担载Cr2O3-Rh助催化剂来提高光催化分解水的策略被应用到许多光催化分解水体系中.已有研究发现,Rh/Cr2O3核壳结构助催化剂的产氢活性位仍然在Rh纳米粒子表面,而Cr2O3壳层阻止O2到达Rh核从而抑制生成水的逆反应.此外,在(Rh2-yCryO3)/(Ga1-xZnx)(N1-xOx)光催化剂中,CrOx促进了从半导体光催化剂到活性位RhOx的电子转移.然而,Cr2O3-Rh助催化剂的作用本质(包括Cr2O3所起的作用)仍然是一个悬而未决的问题,特别是Cr2O3-Rh助催化剂的担载对半导体催化剂中光生电荷动力学影响的研究还非常少.本文采用原位光沉积的方法制备了Ga2O3、Rh/Ga2O3、Cr2O3/Ga2O3和Cr2O3-Rh/Ga2O3等一系列光催化剂;采用紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、CO吸附红外光谱和高分辨透射电镜(HRTEM)等表征手段研究了Cr2O3-Rh助催化剂的结构和形貌;采用时间分辨红外光谱(TR-MIR)研究了这些光催化剂在真空或者反应物(水汽或者氧气)存在条件下的光生电子的衰减动力学过程.UV-Vis DRS结果表明,Ga2O3的带隙基本上不受Rh或者Cr2O3-Rh助催化剂担载的影响.XPS结果表明,Cr2O3和Rh成功地担载在Ga2O3表面上.CO吸附红外和HRTEM结果表明,在Cr2O3-Rh助催化剂中Rh纳米粒子被Cr2O3部分覆盖.光生电子的衰减动力学研究结果显示,Ga2O3中光生电子很难直接参与质子还原反应,只有被Rh捕获后的电子才能高效地参与产氢反应;在水汽存在条件下Ga2O3、Rh/Ga2O3和Cr2O3-Rh/Ga2O3中光生电子的衰减速率随着它们光催化产氢活性的升高而增加;与Cr2O3/Ga2O3和Rh/Ga2O3相比,Cr2O3-Rh/Ga2O3中光生电子的初始吸光度和寿命均减小,说明Cr2O3对Rh/Ga2O3的结构修饰促进了电子从Ga2O3向Rh的转移过程,从而加速了质子还原反应.最后,基于这些结果提出了Cr2O3-Rh/Ga2O3光催化剂上的光催化分解水机理.本文的研究结果有利于更加深入地认识半导体光催化分解水反应机理,并为高效半导体光催化剂的合成提供一定的理论支持和指导.  相似文献   

11.
TiO2 nanoparticles and H2Ti2O5·H2O, Na2Ti2O4(OH)2 nanotubes were synthesized by solvothermal method and their applications in the degradation of active Brilliant-blue (KN-R) solution were investigated. The experimental results revealed that the synthesized TiO2 nanoparticles had a good crystallinity and a narrow size distribution (about 4–5 nm); the obtained H2Ti2O5·H2O, Na2Ti2O4(OH)2 were tubelike products with an average diameter of 20–30 and 200–300 nm length. The three catalysts we synthesized had some hydroxyl groups and the maximum absorption boundaries of the samples were all red-shifted, which indicated the samples had a promising prospect in photocatalysis.

The results of the photocatalytic experiments indicated that the photocatalytic activity of the samples was: TiO2 > H2Ti2O5·H2O > Na2Ti2O4(OH)2, which was in good accordance with the fact of FTIR and UV–vis absorption spectra. The formation mechanism of these nanostructures was also discussed.  相似文献   


12.
In this work, Bi_2Ti_2O_7/TiO_2 composites were synthesized and studied as potential visible-light-activated photocatalysts in the reduction of aqueous Cr(VI). Bi_2Ti_2O_7/TiO_2 composites with tunable compositions were synthesized via a solvothermal-calcination two-step method, simply by changing the molar ratios of Bi(NO_3)_3·5H_2O to tetrabutyl titanate in the reactants. The compositions, structures and optical properties of the as-synthesized Bi_2Ti_2O_7/TiO_2 composites were characterized by X-ray diffraction, field emission scanning electron microscopy and UV–vis diffuse reflectance spectra. The photocatalytic activity of the as-synthesized Bi_2Ti_2O_7/TiO_2 composites was tested in the reduction of aqueous Cr(VI)under visible-light(λ420 nm) irradiation, and compared with that of TiO_2 nanoparticles. It was observed that the as-synthesized Bi_2Ti_2O_7/TiO_2 composites exhibited much higher photocatalytic activity than TiO_2 nanoparticles, and the most efficient composite(300 mg) can achieve the complete reduction of Cr(VI) in 300 mL of 50 mg/L K_2Cr_2O_7 aqueous solution under visible-light(λ420 nm)irradiation in 90 min.  相似文献   

13.
Nanocrystalline La1.5Ln0.5Ti2O7 (Ln = Pr, Gd, Er) solid solutions were prepared by a polymeric complex method. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD) analysis, transmission electron microscopy (TEM), UV–vis diffuse reflectance spectra (DRS), energy dispersive X-ray spectrum (EDS), thermogravimetric analyses (TGA) and differential thermal analyses (DTA). The photocatalytic activity of La1.5Ln0.5Ti2O7 (Ln = Pr, Gd, Er) was evaluated by the photocatalytic degradation of methyl orange (MO). La1.5Gd0.5Ti2O7 showed the best photocatalytic activity and it was supposed that the half-filled electronic configuration of Gd3+ can promote charge transfer and enhance the photocatalytic activity. The difference in the photocatalytic activity observed for La1.5Ln0.5Ti2O7 (Ln = La, Pr, Gd, Er) can be related to the different Ln 4f shell.  相似文献   

14.
Novel carbon quantum dots modified potassium titanate nanotubes (CQDs/K2Ti6O13) composite was synthesized and exhibited high photocatalytic activity for degradation of amoxicillin under UV and visible lights with nine wavelengths. Better amoxicillin removal was achieved at lower wavelength irradiation due to its higher photo energy.  相似文献   

15.
作为锂离子电池的理想替代品,钠离子电池因具有能源储备丰富、成本低廉等优点而受到人们的广泛关注。柔性便携式电子产品的发展亟需柔性储能器件的研制。因此,发展一种廉价、高性能的柔性钠离子电池负极材料成了科研工作者的共同目标。在此项工作中,我们通过简单的水热合成和热还原法发展了一种以柔性碳布为基底,与缺氧型的Na2Ti3O7纳米带(NTO)构成三维阵列结构的新型柔性钠离子电池负极材料。复合材料(R-NTO/CC)的导电性和活性位点得到提高,电化学性能也大幅提升,在200 mA·cm-2的电流密度下,实现100 mAh·cm-2的面积比容量,且经过200次循环后仍保留最初电容值的80%。此外,这种电极还具有优良的倍率性能,当电流密度提高到400 mA·cm-2时,仍保持69.7 mAh·cm-2的面积比容量,是未引入氧空位材料的三倍之多。这种三维缺氧的电极材料可有效提高载流子浓度,缩短离子传输通道,从而大幅提升电极的电化学性能。此工作为设计合成高储钠性能的新型的负极材料提供了一种实用有效的策略。  相似文献   

16.
通过改变Pd和Au的负载顺序合成了一系列具有不同结构和电子性质的PdAu双金属催化剂, 并用于蒽醌加氢反应. 其中通过先负载Au后负载Pd的顺序制得的Pd/Au/Al2O3催化剂, 其加氢效率可高达14.27 g·L-1.X射线衍射、透射电子显微镜、H2程序升温还原和X射线光电子能谱等分析表征结果显示, Pd/Au/Al2O3催化剂中分散在Au颗粒表面的Pd纳米颗粒具有独特的爆米花结构, 其表面零价态的单质Pd含量最多, 而这种表面零价态的单质Pd是蒽醌加氢反应中的关键活性组分. 此外, Au的加入可有效抑制副反应的发生, 减少降解产物的生成, 从而大大提高了催化选择性.  相似文献   

17.
设计实验证明了Ni2P和MoS2催化剂在喹啉加氢脱氮反应中存在协同效应,该协同效应能够用氢溢流遥控模型理论解释。Ni2P//MoS2的协同因子随反应温度升高而减小,并且略微大于相同反应条件下NiSx//MoS2的协同因子。Ni2P产生的溢流氢能够提高MoS2催化剂上加氢活性位的数量,促使Ni2P//MoS2催化体系增加1,2,3,4-四氢喹啉和5,6,7,8-四氢喹啉加氢生成十氢喹啉的速率,提高其脱氮活性;因此,Ni2P对MoS2催化剂是很好的助剂。  相似文献   

18.
分别以直接热聚合法和水热合成法制备得到二维硼掺杂氮化碳(BCN)和四氧化三锡(Sn3O4)半导体材料, 采用超声复合和煅烧复合两种方法构建了BCN/Sn3O4复合材料. 利用 X 射线衍射(XRD)、 紫外-可见漫反射(UV-Vis)光谱、 透射电子显微镜(TEM)等手段对所制备样品进行了表征和分析, 探讨了不同复合方法对催化剂微观结构及光电性质的影响; 以可见光下光解水制氢和活化氧制过氧化氢为模型反应考察了催化剂的光催化性能. 结果表明, BCN与Sn3O4能够形成二维面-面复合结构, 相比于超声复合法, 直接煅烧法更有利于有效界面的形成, 使得界面间产生Sn3O4到BCN的电荷迁移, 增强了BCN表面电荷密度, 并使复合材料具有更加优化的光电响应和光催化还原活性, 其中煅烧法得到的复合样品BCN/Sn3O4-3C(Sn3O4与BCN质量比为3%)表现出显著增强的光解水制氢及活化氧制过氧化氢的活性.  相似文献   

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