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甲烷氧化偶联Ti-La-Li系混合氧化物催化剂 总被引:3,自引:1,他引:3
研究了Ti-La-Li三元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应的催化性能;用XRD、IR、XPS和SEM等方法对催化剂进行表征,结果表明:在LiTi_xLa_(1-x)O_2系列催化剂中,随x值的不同,可生成LaTi_(1-y)Li_yO_(3-λ)、Li_2TiO_3、La_(0.66)TiO_(2.993)、La_2O_3和Li_(1.33)Ti_(1.66)O_4几种物相,其中,钙钛矿到三元复合氧化物LaTi_(1-y)Li_yO_(3-λ)是甲烷氧化偶联反应的主要活性相,活性位Li~+-O~--Ti~(3+)的形成是活性提高的主要原因.Li_2TiO_3和La_(0.66)TiO_(2.993)是深度氧化活性相,而Li_(1.33)Ti_(1.66)O_4既无偶联活性,也无深度氧化活性. 相似文献
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考察了用不同来源Li(LiNo3和Li2SO4)制备的催化剂化的甲烷氧化偶联(OCM)反应的特点,探讨了以LiNO3为锂源制备的催化剂的高源反应失活机理,XRD、IR、XPS和BET等方法的研究结果表明,以LiNO3为锂源制备的经剂具有反应活性高,空速大的特点,而以Li2SO4为锂源制备的催化剂具有C2选择性高、活性低、空速小等特点,由LiNO3制得的催化剂的失活原因是:在较高的反应温度下由于表面 相似文献
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利用DTA、TPD-MS、XRD、TPR及TPSR-MS等手段对La2O3和含La2O3的甲烷氧化偶联催化剂进行了研究。实验发现含La2O3的催化剂的一个特点是其容易吸水,此时,催化剂中除含La2O3外,还有La(OH)3及La2O3CO2存在。TPR及TPSR结果表明了催化剂的起始氢气还原温度与纯甲烷的程序升温反应开始温度的致性,这说明催化剂的晶格氧参与了甲烷的活化过程。不同的氧化物由于其晶格氧 相似文献
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自Lunsford等首次报道在Li/MgO催化剂上的甲烷氧化偶联(OCM)以来,许多研究者相继报道了添加碱金属对该反应的影响,其中以Li的添加最受关注。Li在OCM反应中对提高C_2烃选择性的作用最为明显,因而弄清Li在这一反应中的作用十分必要。本文讨论了Li在几个有代表性的碱土(CaO)及稀土(La_2O_3)中的存在形式与生成C_2产物的关系。 相似文献
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甲烷氧化偶联反应是近年来研究十分活跃的反应,开发的催化剂体系多种多样,各有特点,活性相近,但尚没有一致公认的优良催化剂体系,根据我国稀土资源丰富的特点,本文旨在开发含稀土的复合氧化物新催化剂体系并探讨其催化行为。 相似文献
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甲烷氧化偶联La—Mn—Li系复合氧化物催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用XRD、IR、XPS和SEM等方法研究了混合氧化物LiLa_(1-x)Mn_xO_2的结构和它们对甲烷氧化偶联的催化性能。结果表明,随着MnO_2的变化,可形成一系列复合氧化物,其中三元复合氧化物La_2Mn_(1-y)Li_yO_4是甲烷氧化偶联的活性相,由于Li~+部分取代Mn~(2+)形成Li~+-O~--Mn(2+)缺陷簇,增加了活性氧种的浓度和再生速度是这种氧化物具有较高甲烷偶联活性的主要原因。脉冲实验证明,CH_4脱氢生成CH_3·偶联生成C_2H_6,进一步氧化脱氢生成C_2H_4都可在催化剂表面完成,而CO和CO_2是在气相反应中生成的。在780℃C_2收率可达23.9%。 相似文献
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Na-W-Mn/SiO2催化剂体系中W和Mn对甲烷氧化偶联反应的作用 总被引:4,自引:0,他引:4
制备了一系列不同W,Mn含量的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了其催化甲烷氧化偶联反应性能评价和XPS,XRD表征.研究结果表明,W和Mn的含量分别为2.2%≤W≤8.9%和0.5%≤Mn≤3%时,催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能.Mn的表面浓度与甲烷的转化率和乙烯的选择性有较好的对应关系,W的表面浓度与乙烷的选择性有一定的关联,据此提出Na-O-Mn和Na-O-W都是甲烷氧化偶联反应的活性中心.反应的活性相是Na2WO4,Na2W2O7和Mn2O3. 相似文献