环形石墨烯纳米结构的等离激元激发

基于含时密度泛函理论,研究了环形石墨烯纳米结构的等离激元激发.在低能共振区,和同尺度大小的石墨烯纳米结构相比,环形石墨烯纳米结构光谱的主要吸收峰发生了红移;体系中有两种主要的等离激元共振模式:低能成键模式和高能反键模式.此外,环形石墨烯纳米结构的等离激元激发对体系尺度的大小也有一定的依赖性.     

手性等离激元纳米结构制备及其应用

手性是自然界物质普遍存在的特征.手性等离激元纳米结构因其优异的光学活性近年受到业界广泛关注.介绍了手性的基本概念和表征方法,综述了3种常用的产生等离激元圆二色响应的纳米结构及其制备方法,总结了其在多方面的应用.纳米制造技术的发展促进了复杂的手性等离激元纳米结构"自上而下"的合成,与此相对应,手性模板和手性分子诱导的手性转移,则为手性纳米结构"自下而上"的湿化学合成提供了多种可行性.具有手性光学响应的等离激元纳米结构主要有3种类型.利用手性分子和非手性等离激元纳米颗粒之间的偶极—偶极相互作用可诱导PCD,但手性响应通常较弱.具有手性形状的单个纳米结构及非手性等离激元纳米颗粒构成的手性组装结构则可产生强烈的手性光学响应.手性等离激元纳米结构在手性光学器件、手性物质检测、手性催化和生物医学等方面展现了广阔的应用前景.     

石墨烯量子点二聚物的等离激元激发

基于含时密度泛函理论,研究了石墨烯量子点二聚物的等离激元激发.当2个石墨烯量子点靠近,若量子点间的间隙较大,通过电容性相互作用时,石墨烯量子点二聚物的低能等离激元共振模式随着间隙的减小发生红移.进一步减小间隙时,由于电子的隧穿,二聚物的等离激元共振模式发生了改变,杂化等离激元共振模式形成.杂化等离激元共振模式随着间隙的减小继续红移.石墨烯量子点二聚物等离激元共振模式的演化规律不依赖于石墨烯量子点的形状.     

Au纳米耦合结构表面等离激元的EELS分析

应用透射电子显微镜中电子能量损失谱仪(TEM-EELS),对电子束激发的单晶Au纳米线耦合结构及单晶/多晶纳米薄膜的表面等离激元(SPs)特征进行分析.结果表明:直径约为10 nm的两单晶Au纳米线平行耦合时,单根纳米线和耦合结构中均存在位于2.4 eV 的SPs共振,耦合结构中SPs的纵模数增加;单晶及多晶Au纳米薄膜在1.4 eV附近存在SPs模式,相较于单晶薄膜,多晶Au纳米薄膜的SPs共振峰位出现明显红移.     

钠纳米团簇的光吸收和体等离激元:实验结果

采用光倒空技术对Na20和Na92团簇进行了光吸收实验,覆盖了近紫外部分以及可见光范围(2.0～5.5 eV);实验还研究了其它一些团簇在近紫外范围内的吸收截面,在可见光部分Na20的实验数据与现有的数据非常吻合.除了表面等离激元在可见光区域很强的吸收峰外,还观察到紫外区域明显的光吸收.对吸收截面光谱进行洛伦兹拟合揭示...     

钠纳米团簇的光吸收和体等离激元:理论分析

指出了体等离激元是一种重要的元激发,在固体里它不能与光波耦合所以无法用光波分波来研究,但是在团簇里由于边界的存在,情况不太一样.此外,光与物质之间的相互作用是非常根本的,但简单金属团簇在紫外光区的光吸收从未被实验研究过,尽管这方面的理论计算非常多.采用光倒空技术对N a20和N a92团簇进行了光吸收实验,覆盖了近紫外部分以及可见光范围(2.0~5.5 eV);实验还研究了其它一些团簇在近紫外范围内的吸收截面.在可见光部分N a20的实验数据与现有的数据非常吻合.除了表面等离激元在可见光区域很强的吸收峰外,还观察到紫外区域明显的光吸收.对吸收截面光谱进行洛伦兹拟合揭示了中心略高于4eV宽峰的存在,这个宽峰的频率与权重均与理论预测非常接近,被确定为纳米团簇"体等离激元"共振.这些吸收光谱是金属纳米团簇由光子激发的"体等离激元"集体电子态的首次实验观测与证实,这种实验现象只存在于有限体系.     

一种介质加载型表面等离激元透镜的研究

提出一种由金属圆盘和圆锥形介质薄膜组成的表面等离激元透镜结构, 该结构能将正入射的电磁波汇聚成束缚于介质表面的圆弧形聚焦斑。这些聚焦斑的尺寸随着介质薄膜中心厚度的减小而减小, 并在薄膜厚度等于某个值时汇聚成一个焦点。该结构还能实现较好的局域场增强。     

表面等离激元调控自发辐射研究进展

表面等离激元可以有效地调控自发辐射体的内量子效率和外量子效率,为发展高效新能源提供了可行的方案。特别是近年来,国内外研究人员将该技术应用到固体发光器件中,取得了许多有价值的研究成果。基于这些研究成果,文章介绍了表面等离激元调控固体发光器件自发辐射的原理和实验进展。     

光纤与表面等离激元波导的互联研究

利用在金膜上设计的4个直线排列的弧形二维光栅结构, 在实验上实现光纤与表面等离激元的四路光互联。当光纤照射到不同的弧形光栅上时, 将产生表面等离激元, 并被聚焦耦合到不同的波导中, 从而实现具有恒等、蝶形和全混洗3种方式的四路光纤与表面等离激元波导的光互联。在理论上, 利用惠更斯?菲涅尔原理进行数值模拟, 计算聚焦点附近的场强分布, 理论与实验结果符合得很好。     

表面等离激元增强拉曼散射（SERS）的机理

被称为指纹谱的拉曼谱在生物、化学及医学研究中具有重要应用,特别是在单分子传感方面具有优势。但相对于入射光强,拉曼散射信号强度非常弱,需借助科学手段增强信号,即增强拉曼研究,这主要从增强拉曼信号强度和提高信噪比两方面着手。其中,表面增强拉曼散射(SERS)是其中一支极其重要的研究方向。本文从拉曼散射的基本原理出发,研究了金属微纳结构增强拉曼信号的机理,为基于拉曼信号的高灵敏度传感提供理论参考,并给出了一个实验结果。     

双碳链体系中自旋过滤效应的第一性原理研究

采用第一性原理密度泛函理论方法研究了平行放置的双碳原子链体系中的自旋输运情况.将双碳原子链置于12个宽度锯齿型石墨烯纳米带组成的双电极中,研究发现:双碳原子链体系中的自旋过滤效果优于单条碳原子链体系中的自旋过滤效果; 更重要的是,在单条碳原子链体系中,当左右电极磁性反平行时,没有自旋过滤效果,双碳链结构彻底改变了单碳链体系中这种情况,即在双碳链体系中,不管2个电极的磁性是平行结构还是反平行结构,自旋过滤效果都近100%,是非常好的自旋过滤电子器件.     

稀土金属La吸附掺杂BN纳米管储氢性能的第一性原理研究

本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了稀土金属La吸附掺杂对单壁BN纳米管储氢性能的影响.通过分析计算结果得到,稀土金属La可以稳定吸附到BN纳米管上,每个La原子最多可以吸附六个氢气分子,系统的储氢量能达到4.50wt%,平均结合能为0.223eV.根据态密度图分析可知,由于La的5d、6s轨道与BN纳米管中B、N原子的2p轨道发生杂化,使得La原子与其周围的原子发生了电荷转移,带正电的La原子将会极化吸附在其周围的氢气分子,使得更多的氢气分子聚集在其周围.本文的研究对于实验上合成高性能的BN纳米管储氢材料具有一定的指导意义.     

低能质子对乙炔分子电子激发效应的研究

探索低能离子特别是质子碰撞对有机分子的电子激发效应对理解低能离子对生物有机体的辐照损伤效应是非常重要的.本文采用第一性原理分子动力学方法模拟低能质子与乙炔分子之间碰撞的动力学过程,研究由于低能质子碰撞导致的乙炔分子的电子激发效应,碰撞过程中质子的能量损失以及靶分子价带上的激发电子的数目,揭示了电子激发效应是电子能量损失的主要机制,证明了关于电子阻止本领的传统线性理论模型不能很好地描述低能离子穿透分子靶时的电子能损,并且阐明了其中的原因.     

N-甲基甲酰胺在水溶液中的氢键动力学行为

在B3LYP/6-31++G水平下,利用密度泛函理论方法优化了N-甲基甲酰胺单体和氢键体系NMF-nH2O(n=1,2,3)的基态几何构型;用含时密度泛函理论方法计算了N-甲基甲酰胺单体和氢键体系NMF-nH2O(n=1,2,3)在不同电子激发态的跃迁能、振子强度和电子吸收光谱.结果表明,随着结合水分子个数的增加,氢键强度是加强的.分子间氢键引起电子吸收光谱发生红移,光谱红移程度与氢键加强的程度一致.     

S2Cl2异构体最大硬度原理的密度泛函理论研究

在LDA／NL水平研究了最大硬度原理(MHP)在S2C12分子旋转异构化过程中的真实性。报告了S2C12分子在键的旋转异构化过程形成的各种异构体分子的硬度、化学势和总能量的计算值，并由此得出重要结论：①在分子旋转异构化过程中，硬度最大的分子能量最小，而硬度最小的分子能量最大，用计算的硬度表征S2Cl2异构体的稳定性与计算的总能量表征S2C12异构体的稳定性相当吻合，从而使最大硬度原理被进一步证实。②虽然化学势不宜表征异构体的稳定性，但是恒定的化学势是最大硬度原理成立的重要条件。     

N,N‘-双水杨醛缩环己二胺指纹区拉曼光谱研究

采用633 nm激光器,检测了合成的N,N'-双水杨醛缩环己二胺产物在指纹区的拉曼光谱,并根据密度泛函理论对其拉曼光谱进行理论模拟.该分子拉曼光谱检测值和理论值比较表明:在位移800 cm-1,该物质有一特征峰,初步将其归属为C-N-C两碳原子围绕N原子的剪式振动和苯环碳骨架伸缩振动的协同振动,这是该物质多个原子的集体...     

6种氮氧化物的量子化学理论研究

利用量子化学密度泛函(DFT)方法在6-311++G(d,p)水平上对N2O,NO,NO2,N2O3,N2O4及N2O5等6种氮氧化物的分子结构、布居电荷、偶极矩、极化率、热力学性质等进行了优化计算.理论研究表明:计算结果与实验测定结果基本符合,误差较小.     

多酸衍生物非线性光学性质的理论研究新进展

近年来,分子基非线性光学材料因其优异的非线性光学特性受到了人们集中的关注,多金属氧酸盐具有多样的结构和良好的电子性质,作为优良的无机构筑模块参与到分子设计中,可以获得有较好应用前景的非线性光学材料.本文在微结构非线性光学材料方面综合概述了Keggin型和Lindqvist型多酸衍生物类非线性光学材料的理论研究及分子设计进展.     

CdS,ZnO1-xSx电子结构和光学特性的第一性原理研究

 采用基于密度泛函理论(DFT)框架下广义梯度近似(GGA)的PBE平面波超软赝势方法,研究了闪锌矿型CdS和ZnO_1-xS_x(x=0,0.25,0.5,0.75,1)的电子结构和光学特性.计算并分析了闪锌矿型CdS和ZnO_1-xS_x的复介电函数、光电导率、吸收系数和损失函数.研究结果表明,闪锌矿型CdS和ZnO_1-xS_x(x=0,0.25,0.5,0.75,1)均为直接带隙半导体材料.ZnO中一定浓度的硫掺杂,导致带隙宽度变窄,而晶格常数随掺杂基本呈线性变化.就目前制备铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳能电池普遍使用CdS缓冲层而言,ZnO_1-xS_x具有与CdS类似的电子结构,但光学特性上高频特性有明显改善.这些特性对于改善电池吸收层表面性能和光吸收特性、制备高效CIGS薄膜太阳能电池非常有利.