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分子筛改性对一步法合成二甲醚的影响 总被引:5,自引:2,他引:3
采用浸渍法制备了MgO、CaO、ZnO改性的HZSM 5分子筛,并以改性HZSM 5为脱水剂与JC207甲醇合成催化剂组成双功能催化剂,在固定床反应器上考察了其对一步法合成二甲醚影响。结果表明,适量碱性氧化物的引入,引起分子筛表面的B酸中心(强酸中心)向L酸中心(弱酸中心)转变,而弱酸和中强酸中心是甲醇脱水生成二甲醚的活性中心,强酸中心会造成二甲醚进一步脱水生成烃类副产品,所以改性后产物中二氧化碳和烃类的选择性下降,二甲醚选择性升高。这种趋势在CaO/HZSM 5脱水剂上表现的更为明显。 相似文献
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HZSM-5分子筛上CO2和NH3吸附及乙醇脱水反应选择性的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用TPD和脉冲微型反应器分别测定了HZSM-5上CO_2和NH_3的吸附量及乙醇脱水反应的活性和选择性。HZSM-5吸附NH_3后的TPD谱图上出现两个峰,T_M值分别为 296和500℃。随着Na交换度的增大,NH_3吸附量增加;交换度40—50%时,开始出现第Ⅱ峰,以后渐增。CO吸附在HZSM-5上也有两个脱附峰即L-峰和H-峰,T_M值分别为126—156°和 380一460℃。随着交换度的增大,H-峰减小,而L-峰在交换度为20%时最大,交换度为40—50%时,乙醇脱水反应活性和生成乙烯的选择性最高。脱水反应主要在第Ⅰ峰对应的酸中心上进行。交换度约20%时,生成乙醚的量最大,所以脱水生成乙醚比生成乙烯需要较弱的酸性,脱水反应虽然主要在酸中心上进行,但碱中心也起一定作用。 相似文献
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掺杂质子酸的类型对聚苯胺结构和电导率的影响 总被引:18,自引:4,他引:18
采用化学氧化聚合法以苯胺为单体,过硫酸铵为氧化剂,在不同质子酸的水溶液中合成聚苯胺,考察质子酸对聚苯胺电性能影响,并通过傅立叶红外吸收光谱(FTIR)和紫外可见光吸收光谱(UV-vis)研究聚苯胺掺杂前后结构的变化。结果表明,龙质子酸掺杂后聚 胺具有导电性是因为其分子链上电荷离城形成了共轭结构,具有不同质子酸中生成的聚苯胺氧化程度不同;分子链共轭程度与掺杂酸对阴离子大小有关,掺杂质子酸对阴离子越大,聚苯胺分子链共轭程度越大,电导率也就越高。 相似文献
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研究了具有不同酸碱中心的催化剂对异丙醇脱水反应活性及选择性的影响,结果表明:催化剂表面有合适的酸碱强度和H0,max值,能引起高的脱水活性和选择性。红外吸附态证实:在接近反应状态下,催化剂表面出现了-CH2结构吸附,这表明反应物的碱基(OH基)与催化剂表面酸中心作用的同时,酸基(反应物的β-H)与催化剂表面碱作用,催化剂上这种酸碱活性中心协同作用结果使异丙醇脱水生成丙烯的过程很可能以协同机理方式进行。 相似文献
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丁烯-1异构化复杂反应动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
MoBiP1:8/SiO2催化剂的X衍射实验证实存在BiPO4物相,用吸附指示剂正丁胺滴定法测定了催化剂显中等强度酸性。催化剂上吸附吡啶的红外光谱实验证实催化剂存在质子酸和Lewis酸中心。用脉冲法测定了丁烯-1及丁烯-2的吸附热。 相似文献
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使用RD—1型热导式自动量热计测定了四个α-氨基酸酸根的质子化热及其与Cu(Ⅱ(—2.2'-联吡啶生成配合物的生成热,用量热法从实验上验证了三元配合物的生成热与配位体的质子之间也存在着如下的直线焓关系式:ΔHM=Q-βΔHL,式中ΔH_M为配合物的生成热,ΔHL为配位体的质子化热,Q与β为常数,还计算了配合物的生成焓与配位体的质子化熵,结果表明在三元配合物的生成焓与配位体的质子化熵之间也存在有线性关系,但由于脯氨酸分子中的五元环的影响,相关系数较差。 相似文献
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本文利用红外光谱法考察了HZSM-5型沸石在100—600℃之间表面结构OH基的吸收谱带(3720与3608厘米~(-1)及3668厘米~(-1)处的肩峰),比较了用乙胺与四乙基氢氧化铵为原料合成的HZSM-5型沸石的表面性质(OH基与氘交换性质)。化学吸附吡啶的红外光谱表明该沸石表面上有质子酸中心与非质子酸中心,这两种酸性中心在一定的条件下可相互转化。表征质子酸的3608厘米~(-1)谱带强度大于3720厘米~(-1)。当温度由100增到400℃时,酸性不断增加,超过这个温度时,3608厘米~(-1)处的谱带强度开始下降,非质子酸开始增大。 相似文献
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NKC-03A乙醇脱水制乙烯催化剂的活性位和失活规律的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
用TPD,IR,SEM,BET,ESR,MR和碳氢元素分析方法,研究了NKC-03A催化剂对乙醇脱水制乙烯反应的活性位和失活规律.新鲜催化剂表面存在B,B+L和L酸中心。反应约200小时后B酸消失,与此同时在波数为1385cm~(-1)处出现一个新的吸收峰,说明乙醇脱水的产物乙烯易在B酸中心上聚合。1385cm~(-1)峰与聚合物有关。脱水反应的主要活性位是中等强度的B酸。在醇脱水过程中,L酸可向B酸转化。催化剂的稳定性与B酸含量直接相关,因此,控制催化剂表面B酸含量对提高催化剂稳定性有着重要作用。 相似文献
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用色谱连续技术,在227~321 ℃下研究了甲醇在Ag~0Y,Ag(I)Y 分子筛1的表面反应。 O结果表明,当有氧存在时,在具有LM酸中心的Ag~0Y ,第一个甲醇分子吸附在Ag Ag H——O—CH_3 /O\上形成Ag Ag,该吸附态再解离为Ag-OH和Ag—OCH_3;第二个甲醇分子则吸附在 H分子筛的L酸中心上,形成Y…O—CH_3,相互间脱水后生成二甲醚。根据实验结果,还讨论了在氧存在下,甲醇在具有B酸中心的分子筛上生成甲醛的机理。所提出的机理均能满意地解释所得的实验事实。 相似文献
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α-蒎烯选择性二聚合及低聚反应研究 Ⅰ.不同催化剂体系的聚合行为和产物构成 总被引:2,自引:0,他引:2
从聚合动力学、异构化和产物构成等方面检讨了质子酸、Lewis酸和质子酸/Lewis酸复合酸三类,多种催化剂和各种反应条件对α-蒎烯的二聚合及低聚反应的影响,结果表明,活性种为质子H^+的这三类催化剂主要生成二、三、四聚体产物,发现质子酸与Leiws酸组成的复合催化剂比单独时聚合活性大幅度提高,异构化作用显著减少,可以高选择性地合成二聚体,如复合催化剂AlCl3/CF3COOH异构化率仅0.5%;聚 相似文献
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SAPO-34和SAPO-44分子筛上吸附甲醇的TPSR-MS研究 总被引:5,自引:0,他引:5
采用程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)和程序升温脱附(TPD)技术考察了SAPO-34和SAPO-44分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系. 结果表明,SAPO分子筛表面存在两种活性中心,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性中心相对应. 表面吸附的甲醇在不同强度的酸性中心上进行不同的反应,在弱酸中心上主要进行甲醇脱水生成二甲醚的反应,在强酸中心上主要进行二甲醚进一步转化为低碳烯烃的反应. 同时,探讨了SAPO分子筛表面的酸强度对低碳烯烃生成温度的影响. 相似文献
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沸石催化剂上醇的醚化反应 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了乙醇,正丁醇,仲丁醇和正戊醇有ZSM-5和Beta沸石上的醚化反应。用NH3-TPD和IR测定了ZSM-5沸石的表面酸性,讨论了沸石表面B酸和L酸和与醚化活性的关系。结果表明,乙醇的脱水反应既可以在B酸中心上进行,也可以在L酸中心中心上进行,既可以在强酸中心上进行,亦可以在弱酸中心上进行。 相似文献