石墨氮化碳光催化剂的制备及其改性研究进展

石墨氮化碳(g-C3 N4)是一种可见光响应的非金属半导体材料.g-C3 N4具有廉价易得,物理化学性质稳定,无毒无污染等优点,在环境净化和能源催化领域具有良好的应用前景.然而,体相g-C3 N4存在比表面积小,可见光吸收能力差,光生电子和空穴复合效率高等缺点,从而严重限制了其在实际中的应用.本文在概述了g-C3 N4的结构、特性及制备方法的基础上,着重归纳了g-C3 N4的改性方法,其中包括元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等改性手段的研究进展.最后,本文探讨了g-C3 N4光催化反应机理,以及对g-C3 N4在水体环境净化领域的研究进行了展望.     

Z机制光催化三元复合材料RGO/WO3/g-C3N4结构及光催化性能

以一步水热法合成了还原氧化石墨烯/三氧化钨/石墨相氮化碳(RGO/WO3/g-C3 N4)三元光催化复合材料,并对其结构、形貌及光电性能进行了表征.以罗丹明B(RhB)和盐酸四环素(TC-HCl)为降解目标物,评价了三元复合材料的光催化性能.基于自由基捕获实验和光催化反应结果分析了三元复合材料的光催化机制.结果表明:三元光催化复合材料中,三种物质紧密接触形成异质结构,与WO3和g-C3 N4单体及其二元复合材料相比,其可见吸收光谱有明显的红移,具有更低的光致发光光谱强度.复合材料有效的改善了电子-空穴对的复合,具有很好的光催化活性,最优配比组成的样品为0.2;RGO/WO3/g-C3 N4,光照240 min后,对RhB降解效果高达97.58;,其光催化效果优于WO3、g-C3 N4、RGO/g-C3 N4和WO3/g-C3 N4.催化降解过程中的主要活性物种是·O2-,其次是h+、·OH,反应过程中半导体的电子转移机制符合Z机制.     

Fe掺杂对改善g-C3N4结构提升光催化活性的影响

石墨相氮化碳已经成为光催化领域、特别是光催化材料领域的研究热点.本文以尿素为原料,引入少量的硝酸铁改性,制备了不同含量的Fe掺杂的g-C3N4催化剂.采用SEM、XRD、IR、XPS、UV-Vis、PL等手段对催化剂样品表征.结果表明,Fe的掺杂有利于g-C3N4的剥离,影响了g-C3N4的能带结构,增强了其对可见光的吸收,提高电子-空穴对的分离效率.并以罗丹明B水溶液模拟废水,在可见光下考察催化剂的光催化降解性能,发现当Fe掺杂量为0.3;时效果最佳,降解速率是g-C3N4的1.62倍,且研究发现超氧自由基与空穴是该体系下的主要活性物种.     

氰基修饰的g-C3 N4制备及光催化产氢性能

通过简单的醋酸钠与g-C3 N4前驱体三聚氰胺共混直接在空气气氛下烧制成功制备出氰基修饰的g-C3 N4.采用XRD、SEM、FT-IR、XPS、UV-Vis、PL和EIS对所得催化剂的物相结构、形貌和光学性能进行了表征.合成的氰基修饰的g-C3N4有着高效的光催化产氢性能,比原始g-C3N4的光催化产氢性能最高提高4.5倍(λ≥420 nm),归固于氰基增强了光生电子和空穴的分离能力.另外,氰基修饰的g-C3 N4在循环光催化产氢过程中展现了良好的光催化稳定性.     

g-C3N4/ZnO复合材料的制备及其光催化性能分析

以尿素和乙酸锌为前驱体,采用水热法制得不同ZnO含量的光催化复合材料石墨相氮化碳/氧化锌(g-C3N4/ZnO),采用TEM、XRD、UV-Vis、FT-IR、PL等分析方法对所得催化剂进行了表征和分析.结果表明,ZnO颗粒附着于多孔片层状的g-C3N4之上形成g-C3N4/ZnO复合材料,降低了g-C3N4的禁带宽度,增加了g-C3 N4对可见光的吸收,以及光生电子-空穴对的分离几率.以可见光驱动亚甲基蓝的降解实验为探针反应检测催化剂的光催化性能,结果表明,质量比为3∶2的g-C3N4/ZnO复合材料表现最优光催化性能,其可在120 min内降解92;的亚甲基蓝,其光催化降解速率为g-C3N4单体的2.8倍.     

插层法制备g-C3N4/高岭石复合材料及其光学性能

高岭石表面与层间具有较高的活性和良好的规范性,因而适合对其进行化学修饰,在催化剂负载方面值得深入研究.本文以甲氧基嫁接的高岭石为前躯体,采用置换插层法制备出高岭石/三聚氰胺插层复合物,进一步在550 ℃煅烧获得g-C3N4/高岭石复合光催化剂.利用X射线衍射、傅里叶红外和热重-差热分析等手段对复合光催化材料进行表征,并对其光催化性能进行研究.结果表明,当高岭石与光催化剂前驱体三聚氰胺质量比为1∶1和1∶2时,较难缩聚得到g-C3N4;然而,当高岭石与三聚氰胺质量比为1∶3、1∶4、1∶5时,可获得不同g-C3N4占比的复合材料,其整体分散状况因高岭石的加入而有效改善,这表明高岭石的加入能有效避免g-C3N4的团聚.所制备的高岭石负载石墨相氮化碳光催化材料具有较好的光学性能,在探索经济、高效、绿色矿物基复合光催化剂方面研究具有重要意义.     

具有可见光响应的磷烯/g-C3 N4异质结的构建及其在高效太阳能分解水制氢中的应用

近年来,二维(2D)g-C3N4基材料因其较短的电荷传输距离和充分暴露的表面活性位点,受到科研工作者的广泛关注.然而,g-C3 N4较差的电荷分离和光吸收能力限制了进一步实际应用.通过引入具有高载流子迁移率和可见光响应的磷烯(FBP),构建FBP/g-C3N4异质结同时增强光催化剂的光吸收和电荷分离能力;同时,具有良好催化活性的FBP也可以作为g-C3 N4的助催化剂,进一步降低电荷在催化剂/电解液界面处的反应势垒,从而有效抑制电荷复合,并提高光催化制氢效率.研究结果表明:相较于纯g-C3 N4,FBP/g-C3 N4异质结不仅可以有效抑制电荷复合、促进光生电荷分离,而且可以极大地拓宽光谱响应范围.最终,构建的FBP/g-C3 N4异质结光催化剂获得了1.08 mmol·g-1·h-1的光催化制氢速率,相较于纯g-C3 N4提高了1.2倍.     

Ag/g-C3N4纳米片的制备及可见光催化抗菌性能研究

在液相超声剥离制备g-C3 N4纳米片的基础上,通过光照还原法负载Ag纳米颗粒,成功构筑Ag/g-C3 N4纳米片,通过透射电子显微镜(TEM)、红外光谱仪(FT-IR)、X-射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔分析仪(BET)和瞬态光电流等方法对制备的样品进行表征,考察可见光下杀灭E.coli能力以表征其光催化活性,并通过改进的Hom模型对样品的光催化抗菌动力学进行研究.研究结果表明,3;Ag/g-C3 N4纳米片具有最优的光催化抗菌活性,光催化抗菌曲线拟合的k2值是体相g-C3 N4的2.99倍,是3;Ag/体相g-C3 N4的1.45倍.大的比表面积和良好的光生载流子分离效率是3;Ag/g-C3 N4纳米片具有优异光催化抗菌活性的主要原因.     

介孔石墨相氮化碳制备及其催化应用研究进展

石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型的非金属半导体光催化剂,具有良好的热稳定性和化学稳定性.近年来,许多研究聚焦于在g-C3N4基体中构建介孔结构.此类介孔石墨相氮化碳(mpg-C3N4)具有较大比表面积,并在催化领域得到广泛应用.本文综述了mpg-C3N4的结构、制备方法,并详细介绍了mpg-C3N4在催化领域的应用.未来,构建有序介孔结构及提高其光催化性能依然是mpg-C3N4领域的研究重点.     

ZnO/g-C3N4复合光催化剂制备及其光催化性能研究

以硝酸锌、三聚氰胺为原料,采用热解法合成ZnO掺杂g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、SEM、UV-Vis等对合成产物的组成、形貌及光吸收性能进行了表征.研究了热解温度及ZnO的掺杂量对合成产物性能的影响,并以亚甲蓝溶液为模拟污染物,对合成ZnO/g-C3N4进行光催化性能评价.结果表明:ZnO掺杂有利于提高ZnO/g-C3N4复合材料的光催化性能,当热解温度为650℃、保温时间为60 min、ZnO的掺杂量为2.5wt;时,合成的ZnO/g-C3N4光催化性能最佳,在高压汞灯照射240 min时,对亚甲蓝溶液的降解率为84.1;,比同条件下单一g-C3N4光催化性能提高26.2;.