CuAPO-5分子筛的制备及对卷烟烟气中酚类的吸附性能研究

采用水热晶化法合成CuAPO-5磷酸铝改性分子筛,以XRD、XPS、BET为手段对分子筛样品进行表征,结果表明,分子筛具有AFI拓扑结构,骨架上加载上了铜离子,为正二价.在不同的金属比获得的分子筛材料中,当金属比为0.06时,所制备的CuAPO-5分子筛吸附性能最好,可降低卷烟烟气中62.46;的苯酚,高于现有的研究.研究了分子筛对苯酚的液相吸附动力学作为卷烟烟气中苯酚吸附的参考,该吸附符合二级动力力学(R2＞0.9).     

稻壳制备MCM-41分子筛疏水改性研究

以稻壳灰为硅源,水热法合成MCM-41分子筛.因MCM-41分子筛亲水性强,对疏水性有机污染物吸附效果欠佳的问题,以二甲基二乙氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷和乙烯基三甲氧基硅烷为改性剂分别对其进行疏水改性.通过润湿接触角、XRD和FT-IR等进行性能表征,以亚甲基蓝染料为目标污染物,考察疏水改性后分子筛的吸附性能.结果表明,改性剂中的硅烷基已顺利地接枝在MCM-41分子筛表面,并由疏水性基团≡Si-O-Si三替代了MCM-41分子筛表面的羟基,使MCM-41分子筛表面疏水.经乙烯基三甲氧基硅烷和甲基三乙氧基硅烷修饰后的分子筛的疏水性能优于二甲基二乙氧基硅烷修饰的分子筛疏水性,相应地前两者对亚甲基蓝的吸附容量也高于后者.     

改性多孔CO2吸附剂的研究进展

由温室效应带来的全球变暖等一系列环境危害已受到越来越多的关注,CO2是对温室效应贡献最大的气体且用途广泛,因此,其控制减排及再利用尤为重要.综述了近年被广泛研究的CO2多孔吸附剂的发展状况,详尽阐述了沸石、多孔炭、有机金属骨架(MOFs)和多种介孔吸附剂的优缺点及其改性方法,同时比较了这几种多孔吸附剂改性前后的特性及其对CO2的吸附效果.并且展望了CO2吸附剂的发展前景,为新型高效CO2吸附剂的研发提供了参考.     

不同Ce含量改性的Y型分子筛对正辛烷吸附的分子模拟

采用巨正则蒙特卡罗方法和分子动力学方法模拟了正辛烷分子在稀土Ce改性的Y分子筛上的吸附扩散过程.通过模拟分析吸附等温线、吸附势能、最可几相互作用能、吸附能量密度图以及扩散系数等相关参数,分别得到了303 K和423 K温度下,不同含量Ce离子对烃类正辛烷分子在Y分子筛上的吸附扩散行为产生的影响及调变规律.结果表明,Ce离子能够有效降低正辛烷在Y型分子筛上的吸附势能,使更多的烃分子趋于物理吸附;同时随Ce离子含量的增加会调变正辛烷在Y分子筛上的吸附速率和饱和吸附量,高温条件下Ce物种对正辛烷的扩散行为影响更为显著.     

有序氮掺杂介孔碳的水热自组装合成及其CO2吸附性能研究

以Pluronic F127为软模板,三聚氰胺和尿素为氮源,通过无需预聚合的一步水热协同自组装法制备了有序氮掺杂介孔碳CO2吸附剂.采用N2吸附/脱附、X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)以及X射线光电子能谱仪(XPS)等多种表征手段考察了吸附剂的结构及表面特性.测定了不同温度下CO2和N2在有序氮掺杂介孔碳上的吸附等温线,应用多种吸附等温模型(Langmuir、Freundlich、Temkin、Dual-site Langmuir(DSL)模型)进行了拟合分析,并结合IAST模型预测了吸附剂在模拟烟气中的CO2/N2吸附选择性.结果表明,有序氮掺杂介孔碳具有较大的比表面积(可达498.6 m2/g)、高度有序的介观结构(P6mm空间群)以及较高的氮含量,其中氮元素以多种形式均匀掺杂在碳骨架中.研究发现,有序氮掺杂介孔碳对CO2和N2的吸附高度符合DSL吸附等温模型.此外,氮含量更高的NOMC-M具有更大的CO2吸附量(0℃,3.55 mmol/g;25℃,2.67 mmol/g)和CO2/N2吸附选择性(>40),且在连续CO2吸附/脱附循环测试后仍可保持良好的再生稳定性.     

铁掺杂P型分子筛的合成及应用

采用水热合成法,按照摩尔比5Na_2O∶Al_2O_3∶8SiO_2∶xFe~(3+)∶(116～156)H_2O配料,草酸为铁离子的络合剂,经过室温搅拌成胶,100 ℃下于不锈钢反应釜中晶化20 h,合成了三种掺杂铁量不同的P型分子筛.利用XRD、FT-IR和SEM对产物进行了表征,分析结果表明铁掺杂P型分子筛与纯P型分子筛结构相同,其晶体粒度均匀且稍有增大;以合成的分子筛作为吸附剂考察了合成产物对水中氟离子、铅离子和钾离子的吸附性能,铁掺杂P型分子筛对氟离子的吸附性能明显增加,达到4.98 mg/g,而对铅离子和钾离子的吸附性能没有促进作用.     

基于密度泛函理论研究掺杂石墨烯对CO分子吸附性能

基于密度泛函理论研究了CO分子在过渡金属掺杂的石墨烯体系上的吸附性能.考虑了三种吸附构型,优化后获得了稳定的吸附结构.发现,CO分子中的C原子靠近吸附点时,吸附作用较大.比较分析了掺杂不同4d过渡金属元素吸附体系的吸附能、电荷转移及能带结构的变化.过渡金属掺杂可明显提高石墨烯吸附CO气体分子的灵敏性,其中,Mo掺杂石墨烯对CO的吸附效果最好,且吸附后能带结构由金属变为半导体特性.此外,通过分析可知掺杂石墨烯的吸附机制是电荷转移,吸附前后掺杂原子上电荷转移量的变化基本反映了体系的吸附性能.这项研究可以为石墨烯体CO气体传感器的研发提供理论参考.     

基于响应面法的半水硫酸钙复合改性除砷研究

采用响应面法研究了CuCl2-Na3PO4复合改性半水硫酸钙(HH)的除砷性能,单因素实验表明,改性时间、温度、pH值、CuCl2浓度和Na3PO4浓度对改性HH的砷吸附性能均有不同程度的影响,As(Ⅴ)脱除率最高可达95.1;.通过中心复合设计法(BBD)实验优化改性条件,得到改性HH砷吸附效率预测模型.二因素交互作用对砷吸附效率的响应面分析表明,CuCl2浓度增加,砷脱除率增大;CuCl2浓度较低时,砷脱除率随Na3PO4浓度增大而增大,反之减小;pH值增大,砷脱除率先增大后降低.最优改性条件为:11.18 mmol/L CuCl2浓度、0.72mmol/L Na3PO4、pH值为7.3、温度为60 ℃、改性反应5h,改性HH砷脱除率可达96.7;.XRD和SEM表征分析发现吸附产物中含CaHAsO4· 2H2O,表明砷在改性HH表面发生了化学沉积.研究结果可为HH功能材料在环境领域的应用发展提供一定参考.     

Fe掺杂BN催化CO/SO2还原N2O的反应机理研究

通过第一性原理计算,研究在CO或SO2存在下,廉价金属Fe掺杂六方氮化硼(Fe-BN)对N2O还原反应的催化性能.从吸附构型与电子性质分析,发现N2O在Fe-BN的表面自发解离,这是衬底和N2O之间大量电荷转移所致,对N2O的吸附能也远大于CO或SO2,将有利于反应的进行.计算CO、SO2和N2O与O*的反应能垒分别为0.52 eV、1.06 eV和2.61 eV,N2O的反应能垒最高,表明此反应不会发生.Fe-BN对反应产物CO2的吸附较弱,通过反应过程释放的能量便可完成解吸,而反应产物SO3则不能,可见CO作为还原剂更有利.由此得出,Fe-BN是还原N2O的高活性催化剂.本研究为低成本、高活性的基于廉价金属掺杂六方氮化硼催化剂的开发开辟了新的途径.     

硅钛比对TS-1骨架脱硅衍生介孔结构的影响

在相同碱酸处理条件下,通过骨架原子抽提对合成的不同Si/Ti摩尔比的TS-1分子筛进行介孔改性.用XRD、FT-IR、UV-vis、N2吸附、SEM和EDX技术,考察骨架组成对改性TS-1晶体结构、织构介孔率和骨架脱硅、脱钛选择性的影响.结果表明,改性材料具有尺度分布集中的双介孔结构,并较好地保持其前体的结构有序性.随起始Si/Ti摩尔比的提高,改性TS-1分子筛BET比表面积和总比孔容增加,相应的Si/Ti摩尔比、结晶度保留率和产率逐渐降低.进一步探究骨架中心原子脱除选择性和介孔生成效率与前体组成的关系.TS-1脱硅选择性远大于脱钛选择性,典型样品T-原子脱除效率(fT, S-meso和fT, V-meso, T=Si+Ti)高达2.6 m2·g-1·;-1和9.4×10-3 m3·g-1·;-1.