载体形貌对Ni3Fe/CeO2催化剂甲烷干重整反应性能的影响

通过改变水热法条件合成了不同形貌CeO₂载体(棒状CeO₂-R、立方体CeO₂-C和多面体CeO₂-P),并用浸渍法制备了Ni₃Fe/CeO₂催化剂,继而研究了不同载体形貌Ni₃Fe/CeO₂催化剂对其甲烷干重整反应性能的影响。采用X射线衍射、N₂吸附-脱附、透射电镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱、热重等对反应前后催化剂结构进行表征。结果表明,Ni₃Fe/CeO₂-R具有较大比表面积和较高的氧空位浓度,在甲烷干重整反应中表现出了优异的催化反应活性。800℃时,CH₄和CO₂的转化率分别为82%和91%,且反应10 h性能稳定并且其积炭石墨化程度较低。同时,通过CeO₂-R载体氧空位对CO₂活化,有效抑制了对亲氧性Fe物种的过度氧化行为,反应前后催化剂Ni_...     

煤质特性对CeO2催化煤粉燃烧的影响

利用酸洗法和燃烧法分别得到煤中的有机物（脱灰煤粉）和煤灰,研究了煤变质程度、显微组分、煤灰含量等煤质特性对CeO₂催化煤粉燃烧的影响。研究发现,变质程度对CeO₂催化煤粉燃烧具有明显的影响,变质程度越高的脱灰煤粉燃点降低越多,燃速提高越快。其催化燃烧顺序为褐煤<烟煤<无烟煤。同时研究发现,CeO₂对神华烟煤两种主要显微组分的燃烧没有明显的催化作用。煤灰对脱灰煤粉燃烧也有催化作用,对人工煤而言,当煤灰含量低于18%时,煤灰与CeO₂具有协同作用。煤灰的质量分数为6%时,煤灰与CeO₂的协同作用最强,之后随着煤灰增加协同作用逐渐变弱;当煤灰的质量分数超过18%时,协同作用消失,CeO₂的催化作用消失。说明煤灰含量超过18%时,CeO₂的催化作用被抑制。     

Ni-Ce-O/ZrO2催化剂上甲烷低温催化燃烧

Ni-Ce-O/ZrO2催化剂上甲烷低温催化燃烧;甲烷;催化燃烧;NiO;CeO2     

核-壳结构Pd-Co3O4@SiO2催化剂的低浓度甲烷催化燃烧性能

用自组装法制备了一种具有核–壳结构的Pd-Co₃O₄@SiO₂催化剂,对其低浓度甲烷催化燃烧性能进行了研究。TEM、XRD、H₂-TPR表征及催化活性测试结果表明,SiO₂壳内的PdO与CoO_x之间的强相互作用,使得Pd-Co₃O₄@SiO₂对低浓度甲烷燃烧具有优异的催化活性。同时,与负载型Pd/Co₃O₄-SiO₂及Pd/Co₃O₄@SiO₂催化剂相比,核-壳型Pd-Co₃O₄@SiO₂催化剂经800 ℃煅烧后仍能保持较好的核-壳结构,有效地避免了Pd和Co活性物种的高温烧结,因而具有更高的热稳定性。     

稀土尾矿基整体催化剂的制备及其低浓度甲烷催化燃烧性能

以稀土尾矿泡沫陶瓷(Tailings foam ceramics,简称TFC)为载体,采用拟薄水铝石制备铝溶胶,经过泡沫陶瓷载体表面涂覆铝溶胶和Cu溶液浸渍得到CuO/γ-Al₂O₃/TFC整体式催化剂,并利用SEM,XRD,XPS,H₂-TPR等技术对催化剂进行表征,评价其甲烷催化燃烧反应性能。结果表明,与原泡沫陶瓷相比,负载CuO的样品催化活性明显增强;随着CuO的负载量增加,催化性能呈现先升高后降低的趋势,CuO的负载量达到4%时催化活性最佳,甲烷转化率为10%和90%时的反应温度分别为301和581℃。CuO的负载量达到6%时,催化剂的活性中心由分散态CuO转变为晶相CuO,导致CuO在载体表面分散度降低并且利用率下降,催化活性降低。负载到泡沫陶瓷载体上的CuO形貌呈球形,整体催化剂活性组分中所有催化剂铈以Ce³⁺,Ce⁴⁺形态共存,铜以Cu²⁺和Cu~+形态共存,各金属元素间变价表明催化剂有较高的氧化还原能力,催化剂表面发生反应：Cu^2...     

CeO2-MnOx催化剂上氯乙烯有机废气的催化燃烧

采用柠檬酸(CA)溶胶-凝胶法制备了不同Mn:(Ce+Mn)摩尔比的CeO2-MnOx催化剂,以氯乙烯有机废气的催化燃烧为模型反应,考察了催化剂制备条件和反应条件对于CeO2-MnOx催化剂性能的影响,并用N2吸附、X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征.结果表明,CeO2-MnOx催化剂上氯乙烯燃烧反应产物只有HCl,H2O和CO2,没有检测到其他氯代烃和氯气等副产物.当CA:Mn:Ce=0.3:0.50:0.50时,所制备的CeO2-MnOx催化剂活性最高,对于较宽的空速范围(10000～30000h-1)和较宽的浓度范围(0.05%～0.15%),低浓度氯乙烯的催化燃烧反应具有较好的操作弹性.其中当氯乙烯浓度为0.1%,空速为15000h-1时,起燃温度T50=110oC,完全转化温度T99=220oC.XRD和H2-TPR结果表明,在CeO2-MnOx催化剂中只出现立方相萤石结构CeO2的特征衍射峰,没有出现MnOx物种的特征衍射峰;Mn离子进入CeO2晶格形成的Ce-Mn-O固溶体,有利于提高催化剂表面的活性氧物种的活性,乃至催化剂活性.     

Co掺杂CeO2-ZrO2固溶体催化剂甲烷催化燃烧性能的研究

制备了一系列Co掺杂的CeO2-ZrO2固溶体催化剂,考察了其用于甲烷催化燃烧的反应性能.同时,对反应气体总空速、制备方法和焙烧温度等条件对催化剂反应性能的影响进行了研究.并对其进行了BET比表面、XRD等表征分析.结果表明:Ce-Zr-Co-O系列催化剂对于甲烷催化燃烧反应具有良好的活性和稳定性,Co的加入能显著提升...     

Ir/ZrO2催化剂对甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了ZrO₂为载体负载Ir的催化剂(Ir/ZrO₂), 考察了催化剂的CH₄催化燃烧性能. 采用X射线衍射(XRD), 拉曼光谱(Raman), X射线光电子能谱(XPS), 氢气程序升温还原(H₂-TPR)等技术对催化剂的结构和Ir物种的存在形式进行了表征. 结果表明, Ir/ZrO₂催化剂中Ir是以IrO₂形式存在的, Ir/ZrO₂催化剂的CH₄燃烧表观活性随着Ir负载量的增加而提高, 并且催化剂表现出较高的催化活性和良好的反应稳定性. 在低Ir负载量(≤1%)时, CH₄燃烧的转换频率(TOF)随着Ir粒子的增大而提高|然而高Ir负载量(≥1%)时, TOF随着Ir粒子的增大保持不变.     

火焰喷雾热解制Pd-Pt/CeO2催化甲烷燃烧的性能研究

火焰喷雾热解法(FSP)是一种简单、快速、可规模化制备纳米催化剂的技术。通过火焰喷雾热解法合成CeO₂和Pt-CeO₂载体、Pd-Pt-CeO₂催化剂,采用浸渍法在CeO₂和Pt-CeO₂载体分别沉积Pd-Pt和Pd而制得Pd-Pt双金属催化剂,并考察其甲烷催化燃烧性能。利用ICP、XRD、TEM、BET、H2-TPR、XPS和Raman对催化剂的物化性质进行分析。TEM结果表明,Pd-Pt/CeO₂催化剂中Pd和Pt物种高分散于CeO₂载体。相比于一步法(one step)制得的Pd-Pt-CeO₂(OS-FSP)催化剂,共浸渍法制得Pd-Pt/CeO₂(0.25)-WI的催化活性更高,其t₅₀降低了60℃,且稳定运行60 h而没有明显失活。这归因于Pd-Pt/CeO₂(0.25)-WI催化剂表面上Pd⁰/Pd^2+...     

CeO2/BaMnAl11O19-α催化剂制备及甲烷催化燃烧研究

采用反相微乳液法制备了BaMAl11O19-α (M=Mn, Co, Ce)催化剂,研究了M对催化剂相组成、比表面积和甲烷催化燃烧活性的影响.Mn促进六铝酸盐的形成,Mn基催化剂比表面积虽低,甲烷燃烧活性却较高.Ce 基催化剂的热稳定性高,比表面积大幅度增加,但甲烷催化燃烧活性比Mn基催化剂低.Ce和Mn的共同作用使CeO2/BaMnAl11O19-α催化剂不仅比表面积较大,而且具有较高的甲烷燃烧活性.在100 h连续试验中,CeO2/BaMnAl11O19-α催化剂活性稳定,有望成为催化热汽轮机燃烧器的潜在催化剂之一.     

OMS-2/Al2O3/堇青石整体式催化剂的制备及其催化性能研究

以Al₂O₃/堇青石蜂窝陶瓷为载体,氧化锰八面体分子筛(OMS-2)为活性组分,采用涂覆法制备了系列整体式催化剂。考察了黏合剂种类和活性组分涂覆次数对二甲醚(DME)催化燃烧性能的影响,并对催化剂进行XRD、BET、SEM、H₂-TPR、O₂-TPD等表征。结果表明,以甲氧基聚乙二醇为黏合剂经一次涂覆制备的整体式催化剂的性能最佳,活性组分OMS-2以相互交织的簇体均匀分布在载体上,并与Al₂O₃之间存在较强的相互作用。涂层的添加有效增加了催化剂的比表面积,提高了催化剂的性能,最佳催化活性t₉₀为257 ℃。     

超声改性的CuO/Al2O3-MgO催化剂结构 及其超低浓度甲烷催化燃烧性能

采用普通浸渍和超声改性的方法分别制备了CuO/Al₂O₃-MgO催化剂,用于超低浓度甲烷的催化燃烧,并利用SEM、XRD、XPS、H₂-TPR等技术对催化剂进行表征,研究了超声改性作用对催化剂的结构和性能的影响.结果表明,与普通浸渍法制备的催化剂相比,在超声改性的CuO/Al₂O₃-MgO催化剂上,甲烷的转化率得到提高,燃烧特征温度降低.随着超声时间的延长和超声功率的增加,催化剂的催化活性均呈现先增大后减小的趋势;催化剂制备的最佳超声工况为功率150 W、时间20 min.超声改性可使催化剂的比表面积和孔容积增大,表面催化活性较高的Cu⁺浓度增加,活性组分CuO由晶相向非晶相转变、分散度增大,晶粒粒径变小、分布更均匀;这使得甲烷催化燃烧的表观活化能下降、催化剂活性得到增强.     

基于氧化还原共沉淀法制备的Mn-Ce催化剂及其低浓度甲烷燃烧催化性能

采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce比的Mn-Ce催化剂,用N_2吸附、XRD、XRF、XPS等手段进行了表征,对其低浓度甲烷催化燃烧活性进行了研究。结果表明,Mn/Ce比对Mn-Ce催化剂的活性有较大的影响;当Mn/Ce比从3∶7增加到9∶1时,其催化活性逐渐增加,甲烷转化率为50%的温度(t_(50))从501℃降低到446℃;而进一步增加Mn含量则会导致其催化活性降低。表征结果显示,Mn-Ce催化剂活性与其比表面积、表面Mn~(4+)浓度、Ce~(3+)含量和晶格氧浓度等密切相关;物相KMn_8O_(16)有利于Mn-Ce催化剂活性的提升。     

Effects of carrier and Mn loading on supported manganese oxide catalysts for catalytic combustion of methane

Supported manganese oxide catalysts were prepared by incipient wetness impregnation method for methane catalytic combustion, and effects of the support （Al2O3, SiO2 and TiO2） and Mn loading were investigated. These catalysts were characterized with N2 adsorption, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and temperature-programmed reduction techniques. Methane conversion varied in a large range depending on supports or Mn loading. Al2O3 supported 15% Mn catalyst exhibited better activity toward methane catalytic oxidation. The manganese state and oxygen species played an important role in the catalytic performance,     

等离子体改性CuO/γ-Al_2O_3催化剂催化低浓度甲烷燃烧性能

为了研究CuO/γ-Al_2O_3催化低浓度甲烷燃烧性能,采用普通浸渍法和低温等离子体改性的方法分别制备了CuO/γ-Al_2O_3和CuO/γ-Al_2O_3-P催化剂,并用于低浓度甲烷燃烧,考察了Cu负载量和等离子体改性工艺对其催化活性的影响。结果表明,Cu负载量为7%时,催化剂的活性最强。改性气体、气体空速、放电电压、放电频率、等离子体处理时间均是影响催化剂活性的因素。氧气适合用作催化剂的改性气体,而氮气不宜作为改性气体使用。氧气作为改性气体时,最佳的改性工艺条件为峰峰值电压45 kV、放电频率14.71 kHz、等离子体处理时间30 min、氧气空速20 mL/(min·g)。在此工艺条件下制备的催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧,可使t10降低23℃、t50降低6℃、t90降低19℃,同时,可使反应的活化能由79.27 kJ/mol降低为76.12 kJ/mol。催化剂的SEM、BET、XRD、XPS、H_2-TPR表征结果表明,等离子体对催化剂的改性作用主要在于增大了催化剂的比表面积、促使催化剂中Cu周围电子云密度降低及体相氧向表面氧迁移,从而利于甲烷在催化剂表面的吸附、活化和转化。     

有机废气净化催化剂上甲烷催化燃烧动力学研究

中国以甲烷为主要成分的煤层气资源丰富,但利用率却很低不到10%.由于未将煤矿矿井中的煤层气及时抽出,导致矿难频频发生,造成大量人员伤亡.……     

Effect of water in the precursor solution on the catalytic property of LaMnAl11O19 high temperature combustion catalyst

Manganese-substituted lanthanum hexaaluminates were prepared by the sol-gel method. The effect of water content on the catalyst preparation was examined. Large water content caused a rapid decrease in the surface area. When the R (R is the mole ratio of H₂O/ Al(OC₃H₇)₃) is equal to 1.5, the catalyst retains a specific surface area of 13.5 m² g⁻¹ and shows higher activity in CH₄ combustion.     

La2-xSrxFeNiO6催化剂的制备及其催化甲烷燃烧性能研究

以柠檬酸为络合剂,通过溶胶-凝胶法制备La_(2-x)Sr_xFeNiO_6(x=0、0.5、1、1.5、2)系列催化剂,考察A位离子Sr掺杂对La_2FeNiO_6催化甲烷燃烧性能的影响。通过X射线衍射、程序升温还原、比表面积测定和热重分析等技术进行物理性能表征。结果表明,Sr的掺杂可以改变双钙钛矿晶体结构,提高了晶格氧的数量,改善催化活性。当x=1时,LaSrFeNiO_6催化甲烷燃烧活性最好,其比表面积为7.9m~2·g~(-1),T10%(起燃温度)为370℃,T90%(完全转化温度)为535℃;同时,反应活化能最小,为78.8k J·mol~(-1)。