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自从 Arata等 [1]首次报道无卤素型 SO2 - 4/Mx Oy 固体超强酸体系以来 ,对该类催化剂的研究引起了人们的广泛重视 .大量研究工作表明 ,固体超强酸催化剂对丁烷异构化、苯衍生物烷基化、链烷烃裂解和乙烯二聚等诸多酸催化的反应表现出极高的反应活性 [2 ] .最近 ,我们把 SO2 - 4/Ti O2 型固体超强酸应用于有机物的光催化氧化反应 ,研究发现 Ti O2 光催化剂经 H2 SO4 浸渍处理形成固体超强酸后 ,催化剂的光催化活性大大提高 ,并具有很好的反应活性、稳定性和抗湿性能 [3] ;此外 ,我们以前的工作表明 Ti O2 中引入 Si O2 后 ,其结构、… 相似文献
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以Ti(OBu)4为原料,采用溶胶-凝胶法制备了固体超强酸SO4^2-/TiO2,其结构经XRD,DRS及IR表征。以SO4^2-/TiO2为催化剂,通过乙酸与戊醇反应合成了乙酸戊酯。讨论了影响酯化率的主要因素。实验结果表明,当催化剂用量为0.6g,乙酸87.3mmol,醇酸摩尔比为1.4:1.0,于115℃反应6h时,平行实验的平均酯化率可达94.2%。 相似文献
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焙烧温度对纳米级SO4^2-/TiO2固体超强酸性能的影响 总被引:10,自引:2,他引:10
用锐钛型纳米TiO2制备了纳米级SO4^2-/TiO2固体超强酸,考查了焙烧温度对酸强度、比表面积、红外光谱及其催化活性的影响.结果显示该催化剂在450℃焙烧3h,可以形成纳米级SO4^2-/TiO2固体超强酸的结构,用该催化剂催化乙酸和丁醇酯化反应可使酯化率达到98.4%。 相似文献
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H2SO4-SiO2固体酸的结构及酸性研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以溶胶-凝胶法制备了H2SO4-SiO2固体酸催化剂,并对其结构和酸性进行了系统表征.FT—IR和^29Si—NMR结果表明H2SO4和SiO2间存在相互作用,因此硫酸与硅胶形成稳定的固体、XRD、SEM和TEM结果表明,H2SO4-SiO2固体酸是一多孔无定型材料;BET法测定的H2SO4-SiO2固体酸的比表面积和孔体积结果表明,随着H2SO4与SiO2质量比增加,其比表面减少,孔体积增大;H2SO4-SiO2固体酸的酸强度和液体浓硫酸相当,酸强度与干燥温度和H2SO4加入量有关,固体酸的这一性质以^1H—MAS NMR进行了系统的表征. 相似文献
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稀土固体超强酸SO2-4/TiO2/La3 +催化合成丙酸苄酯 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了稀土固体超强酸SO2-4/TiO2/La3+,并运用IR、XRD和Hammett指示剂法对其进行了表征.以制备的固体超强酸SO2-4/TiO23+为催化剂、丙酸和苯甲醇为原料合成了丙酸苄酯.考察了催化剂的制备条件及合成条件对酯化率的影响,结果显示催化剂最佳制备条件:钛前体氧化物的浸渍液为含0.07 mol·L-1 La3+的硫酸溶液,焙烧时间3 h,焙烧温度500℃.最佳反应条件:醇酸摩尔比为1:2、催化剂用量为苯甲醇用量的9.3%、反应时间3 h、反应温度120℃,酯化率达84.0%以上.用IR、1H-NMR等手段对产品进行了表征. 相似文献
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引入SiO2对SO2-4/ZrO2超强酸体系的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
用共沉淀法和负载法制备了一系列SO2-4/ZrO2-SiO2催化剂, 详细研究了添加SiO2对SO2-4/ZrO2超强酸样品的晶化、比表面、硫含量、超强酸性和异丙苯裂解及异丙醇脱水反应的影响. 引入SiO2会延迟ZrO2的晶化和晶相转变, 减弱SO2-4/ZrO2体系的超强酸性, 但对提高样品的异丙苯裂解和异丙醇脱水反应活性有利. 相似文献
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固体超强酸催化剂SO2-4/TiO2-WO3的制备及其催化性能研究 总被引:15,自引:0,他引:15
制备了固体超强酸催化剂SO2-4/TiO2-WO3,并以丁酸丁酯的合成作为探针反应,系统考察了WO3的含量、硫酸浸渍浓度、焙烧温度等制备条件对SO2-4/TiO2-WO3催化活性的影响.实验表明:制备催化剂的适宜条件为m(H2WO4)=12.5%,硫酸浸渍浓度为1.0 mol·L-1,焙烧温度为580℃,活化时间3 h.利用优化条件下制备的催化剂SO2-4/TiO2-WO3催化合成缩醛(酮),在醛/酮与二元醇(乙二醇,1,2-丙二醇)的投料摩尔比为1:1.5,催化剂的用量占反应物总投料质量的0.5%,反应时间为l h条件下,2-甲基-2-乙氧羰甲基-1,3-二氧环戊烷的收率为78.7%,2,4-二甲基-2-乙氧羰甲基-1,3-二氧环戊烷的收率为83.0%,环己酮-乙二醇缩酮的收率为85.9%,环己酮-1,2-丙二醇缩酮的收率为84.6%,丁酮-乙二醇缩酮的收率为70.7%,丁酮-1,2-丙二醇缩酮的收率为88.3%,2-丙基-1,3-二氧环戊烷的收率为80.6%,4-甲基-2-丙基-1,3-二氧环戊烷的收率为79.6%,2-异丙基-1,3-二氧环戊烷的收率为64.2%,4-甲基-2-异丙基-1,3-二氧环戊烷的收率为83.3%,2-苯基-l,3-二氧环戊烷的收率为75.3%,4-甲基-2-苯基-1,3-二氧环戊烷的收率为95.1%. 相似文献
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SO_4~(2-)/TiO_2、PO_4~(3-)/TiO_2、BO_3~(3-)/TiO_2系列固体酸的酸性、结构和晶相的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了SO42-/TiO2(Ⅰ)、PO43-/TiO2(Ⅱ)、BO33-/TiO2(Ⅲ)系列固体酸。用IR、Raman光谱对该系列固体酸进行结构表征,结果表明SO42-与TiO2表面的结合为螯合式双配位结构和共价硫酸盐共存,PO43-与TiO2表面的结合为桥式三配位结构,BO33-与TiO2表面的结合为单齿单配位结构和螯桥混合式三配位结构共存。用由溶液中正丁胺的吸附等温线测定固体表面酸度的方法测定了样品的酸量,结果表明酸量大小为Ⅰ>Ⅱ>Ⅲ。用XRD技术对该系列固体酸进行考察,衍射图分析提示该系列固体酸主要都为锐钛矿型晶型,但Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ中又各自夹杂其它不同的晶型 相似文献
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MCM-41负载SO42-/ZrO2超强酸的性能研究 总被引:27,自引:1,他引:26
采用浸渍-焙烧法制备了MCM-41负载SO^2-4/ZrO2(SZ)超强酸催化剂,并考察了其织构性质及酸性的变化规律。结果发现,过高的SZ负载量会引起MCM-41介孔结构的破坏,而负载量过低则不能产生超强酸性。 相似文献
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引入SiO2对SO4^2—/ZrO2超强酸体系的影响 总被引:11,自引:0,他引:11
用共沉淀法和负载法制备了一系列SO4^2-/ZrO2催化剂,详细研究了添加SiO2对SO4^2-/ZrO2超强酸样品的晶化、比表面、硫含量、超强酸性和异丙苯裂解及异丙醇脱水反应的影响。引入SiO2会延迟ZrO2的晶化和晶相转变,减弱SO4^2-/ZrO2体系的超强酸性,但对提高样品的异丙苯裂解和异丙醇脱水反应活性有利。 相似文献
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