介孔铜钴复合催化剂的制备与表征

以硝酸铜、硝酸钴和尿素等为基本原料，采用特殊的水热合成法制备出前驱体．前驱体经高温煅烧后得到介孔铜钴复合氧化物粉体．通过TG-DSC、FT—IR、XRD、SEM等检测手段对前驱体及产物的物性和结构进行分析表征，揭示其内在的物化特性．结果表明：在此实验条件下钴元素能够掺入到CuO的晶格之中，形成介孔铜钴复合氧化物．产物符合高性能催化剂的活性位结构要求．     

载体焙烧温度对CuO/CeO2-MnOx催化剂富氢条件下CO氧化性能的影响

以共沉淀法制备了CeO2-MnOx复合金属氧化物,考察了其焙烧温度对Cu/CeO2-MnOx催化剂富氢条件下CO氧化性能的影响,并运用XRD、BET、TPR和TPD等手段对样品进行了表征。结果表明,载体的焙烧温度对CuO/CeO2-MnOx催化剂的结构性质、还原性能及催化活性有一定的影响。当CeO2-MnOx500℃焙烧时,CuO/CeO2-MOx催化剂表现出最好的活性,与CeO2-MnOx部分固溶体的形成、CeO2与MnOx之间较强的相互作用、其表面较大量的高分散CuxO物种及较大的CO吸附量有关。     

Pd/Ce_xZr_(1-x)O_2对柴油机尾气中可溶性有机物的催化氧化性能

采用共沉淀结合乙醇超临界干燥方法,制备了不同铈锆比的CexZr1-xO2复合氧化物,采用浸渍法制备了负载Pd的催化剂,通过XRD、N2吸脱附、H2-TPR和静态储氧量测试等表征技术,考察了它们的结构性质、还原性能和储放氧性能,并将其应用于柴油机尾气可溶性有机物(SOF)的催化氧化反应中.结果表明,该铈锆复合氧化物具有圆柱形管状介孔结构,孔径分布范围较宽,具有较大的比表面积,因而有利于对SOF的吸附;锆的添加使铈锆复合氧化物体相氧向表面迁移的能力增强,进而提高了载体及其负载Pd催化剂的储氧量、还原性能和对SOF的催化氧化性能.     

铜对γ-Al2O3负载铁基费-托合成催化剂还原性能的影响

采用X-射线衍射、氢气程序升温还原、氢气程序升温脱附和氧滴定等技术对浸渍法制备的γ-Al2O3负载铜/铁费-托合成催化剂进行了表征.结果表明铁以无定型状态处于催化剂载体表面;铁和γ-Al2O3载体之间的相互作用使铁氧化物的还原变得困难,还原度较低.少量铜促进了Fe2O3向Fe3O4的还原,降低了该还原过程的起始温度,增大了铁的还原度,增加了催化剂对氢气的化学吸附.但随着铜含量增大,铜铁之间的相互作用逐渐增强,反而抑制了铁氧化物的还原和催化剂对氢气的化学吸附.     

铜对r-Al2O3负载铁基费-托合成催化剂还原性能的影响

采用X-射线衍射、氢气程序升温还原、氢气程序升温脱附和氧滴定等技术对浸渍法制备的r-Al2O3负载铜／铁费-托合成催化剂进行了表征．结果表明铁以无定型状态处于催化剂载体表面；铁和r-Al2O3载体之间的相互作用使铁氧化物的还原变得困难，还原度较低．少量铜促进了Fe2O3向Fe3O4的还原，降低了该还原过程的起始温度，增大了铁的还原度，增加了催化剂对氢气的化学吸附．但随着铜含量增大，铜铁之间的相互作用逐渐增强，反而抑制了铁氧化物的还原和催化剂对氢气的化学吸附．     

铜助剂对费-托合成沉淀铁催化剂的影响

用X-射线衍射、氢气程序升温还原、氢气程序升温脱附和氧滴定等技术对沉淀法制备的铜-铁费-托合成催化剂进行了表征．结果表明，铜促进了Fe2O3→Fe2O3的还原，且使该过程的起始还原温度明显降低，但对Fe2O3→FeO→Fe两个还原过程无影响；通过浸渍法加入的铜虽可较好地分散在催化剂表面，但却导致了氢气的吸附量减少，同时由于Cu和Fe之间可能存在的相互作用，使催化剂中的还原态物质在氧滴定中不能被充分氧化；Cu还有助于Fe在催化剂表面的分散。     

CuO在CeO2和γ-Al2O3上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究

在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和Cu+)、分散状态和吸附特性有关.TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种,而在γ-Al2O3上只有一种还原物种.XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3/2结合能值与Cu2+和Cu+的标准结合能基本吻合,而CuO/γ-Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu2+的标准结合能. NO-TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温,而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO/γ-Al2O3表面的NO脱附峰温,说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO/γ-Al2O3,而NO在催化剂表面的分解活性大于载体.     

K2NiF4型稀土复合氧化物LnSrCoO4催化性能

利用柠檬酸络合法合成了K2NiF4型稀土复合氧化物LnSrCoO4(Ln=Pr、Nd、Eu)并考察了它们对CO和C3H8氧化反应的催化活性，以XRD、O2-TPD、CO2-TPD对催化剂进行表征。结果表明，Pr、Nd和Eu能形成K2NiF4型稀土复合氧化物,O2和CO2的脱附量与催化剂结构中的Co^2 和Co^3 含量及性质有关,晶格氧参与了CO和C3H8氧化反应。     

CuO在CeO2和γ—A12O3上的表面性质及对NO＋CO反应性能的研究

在色谱—微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO／γ—Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO CO的反应性能，并用TPR、XRD、XPS、BET和NO—TPD等技术对上述催化剂进行了表征．结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ—Al2O3)上的价态(Cu^2 和Cu^ )、分散状态和吸附特性有关．TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种，而在γ—Al2O3上只有一种还原物种．XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3／2结合能值与Cu^2 和Cu^ 的标准结合能基本吻合，而CuO／γ—Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu^2 的标准结合能．NO—TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温，而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO／γ—Al2O3表面的NO脱附峰温，说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO／γ-Al2O3，而NO在催化剂表面的分解活性大于载体．     

La1-xNdxSrCoO4催化剂的合成及其催化性能

采用聚丙烯胺溶胶-凝胶法制备了类钙钛矿La1-xNDxSrCoO4(x=0.1～0.9)复合氧化物催化剂,考察了其对CO和C3H8的催化氧化活性,并运用XRD、IR和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,所制备的样品均具有K2NiF4型结构,适量Nd2O3的加入增加了LaSrCoO4的催化活性,使LaSrCoO4催化剂粒度变小、晶格畸变率变大及与氧的结合能力减弱,从而有利于CO和C3H8氧化活性的提高.     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂，并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明，适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化，催化剂表面酸性降低，氧化能力减弱，催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少，提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时，其丙烯酸选择性高达78.6%，得率可达48.5%。     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂,并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明,适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化,催化剂表面酸性降低,氧化能力减弱,催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少,提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时,其丙烯酸选择性高达78.6%,得率可达48.5%。     

ZnO基复合载体负载Ni催化剂催化噻吩加氢脱硫

用固相燃烧法制备了ZnO-A l2O3、ZnO-ZrO2、ZnO-TiO2三种复合氧化物载体,采用浸渍法制备了复合氧化物负载的镍催化剂,并考察其对噻吩加氢脱硫反应的催化性能。采用BET、NH3吸附红外光谱(IR)、程序升温脱附(TPD)、程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)等技术对催化剂进行表征。研     

SO_4~(2-)_ZrO_2-TiO_2催化剂的制备及性能

本文用三种不同的方法制备了SO_4~(2-)/ZrO_(2-)TiO_2催化剂,并用Caro Eala自动吸附仪、PE683型红外光谱仪及LCT-2型高温差热天平仪分别有选择地测定了催化剂比表面及催化剂表面硫酸根的红外吸收光谱、脱附量、脱附温度,还测定了对酯化反应的催化性能。同时,讨论了制备条件和方式对催化剂性能的影响。     

加氢组分对铜基催化剂CO2加氢直接合成二甲醚性能的影响

以不同加氢组分对CO2加氢合成二甲醚性能的影响为对象,采用XRD、BET、TEM、TPR和TPD对催化剂性质进行了表征.研究结果表明,Cu/HZSM-5催化剂中添加Zn或Mn均能有效提高催化剂的CO2加氢转化活性;同时添加Zn和Mn的Cu-Zn-Mn/HZSM-5催化剂,CO2加氢合成二甲醚性能最好,CO2转化率18.78%,DME选择性46.22%.其中,Mn存在有利于催化剂加氢活性组分的分散,并增加对CO2的吸附能力;Zn的存在则增强了催化剂对H2的吸附活化能力,Zn和Mn同时存在产生的协同作用使催化剂具有很好的CO2加氢合成二甲醚的活性.     

钒掺杂新型介孔材料V-UVM-7选择催化氧化异丁烯

通过Atrane法制备一系列钒掺杂的新型介孔材料V-UVM-7,并用于异丁烯催化氧化制备异丁烯醛,考察了不同钒含量对催化剂催化氧化性能的影响。由实验结果可知,钒的掺入能显著改善催化剂活性,但是对异丁烯醛选择性的影响是变化的。随着钒含量的升高,异丁烯醛的选择性开始是逐渐升高,     

非均相臭氧催化氧化对污泥脱水性能的影响

臭氧氧化技术是一项具有应用前景的新型污泥减量技术, 但臭氧处理会导致污泥脱水性能恶化, 影响后续处理处置, 需要其他技术或手段的辅助以提高污泥脱水性能. 以市政剩余活性污泥为原料, 采用FeOOH、Fe2O3、TiO2、MnO2、Al2O3粉、Al2O3球、果壳活性炭、椰壳活性炭、粉质炭、煤质炭、铜丝等11种非均相催化剂开展污泥的非均相臭氧催化氧化实验, 研究污泥脱水性能的变化. 结果表明, 在11种非均相催化剂中, TiO2、Fe2O3、Al2O3球、铜丝、FeOOH、粉质炭能够显著抑制臭氧处理对污泥脱水性能的恶化作用, 其中FeOOH、粉质炭和铜丝效果最佳. 在FeOOH、粉质炭和铜丝催化臭氧氧化体系中, 22.50mg·L-1臭氧为较优浓度, 浓度过低或过高均不利于污泥脱水性能的改善. 3种催化剂中, FeOOH催化臭氧氧化对低含固率(0.5%和1%)污泥的脱水性能有明显的改善效果. FeOOH投加量的增加有利于在较短的反应时间内改善污泥的脱水性能. 向含固率为0.5%的污泥中投加300mg·g-1 DS FeOOH、37.95mg·L-1臭氧, 污泥的CST可在5min内下降21.1%. FeOOH催化臭氧氧化是一种有前景的强化污泥脱水性能的方法.     

混合型铈镍氧化物催化剂的光降解

采用不同顺序的混合法制备了3种铈镍氧化物催化剂,利用 XRD、IR、TEM等技术对其热稳定性、粒径以及表面形貌进行分析.考察了制备方法、反应光照时间、催化剂用量以及超声波震荡处理对光催化降解甲基橙效率的影响.结果表明:不同的混合手段制备出的催化剂光催化效果却大不相同,其中采用机械混合法制备的催化剂活性最好.本文还对铈镍氧化物间的协同作用进行了初步的探讨.     

铜改性分子筛的低温NH3SCR性能研究

采用浸渍法制备了Cu ZSM 5、Cu beta、Cu USY和Cu SAPO 34四种铜改性分子筛催化剂,并评价了各个催化剂的NH3选择性催化还原（NH3 SCR）性能,同时通过X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2 TPR)、CO吸附红外(CO DRIFTS)、原位红外(In situ FTIR)等实验技术研究了不同Cu zeolite催化剂的物理化学性质及其对NH3 SCR性能的影响．结果表明,Cu ZSM 5和Cu beta在150 ℃时NO转化率可达到80%左右,表现出优异的低温活性,并且催化剂的温度窗口很宽,在170～400 ℃内都能够将NO完全转化．这很可能与这2种催化剂拥有较低的起始还原温度和较高的Cu+物种含量有关．原位红外研究表明,NH3先吸附在催化剂表面的Lewis酸位（Cu n+位）和Brnsted酸位上,进而参与SCR反应,且吸附在Lewis酸位上的NH3物种有更高的低温NH3SCR活性．