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1.
在220℃和50-60大气压条件下,利用固定床对NiO/SiO2、NiO/Al2O3、NiO-La2O3/Al2O3和NiO-Bi2O3/Al2O3催化剂上的乙炔与甲酸甲酯加氢酯化合成丙烯酸甲酯进行了研究。镍基催化剂对乙炔的加氢酯化合成丙烯酸甲酯具有很好的活性。用浸透法制备的Mo/SiO2催化剂的活性和丙烯酸甲酯的选择性均比离子交换法差。NiO/Al2O3催化剂用La或Bi改性后,其催化活性大大提高。XPS、XRD和TPR结果表明,当催化剂用La或Bi改性后,NiO的晶粒明显减小,催化剂表面的Ni/Al原子比增大,催化剂的第二个还原峰温大大降低。 相似文献
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Ni/Al2O3上甲烷二氧化碳氧气转化制备合成气的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
在固定床流动反应装置上,从活性组分的负载量,载体的焙烧温度、反应温度,空速等几个方面考察了Ni/Al2O3催化剂对CH4-CO2-O2转化制备合成气的催化活性,发现采用1100℃焙烧的γ-Al2O3载体制备的镍负载量为9.17w%的Ni/Al2O3催化剂。 相似文献
3.
NiO/γ-Al2O3催化剂中NiO与γ-Al2O3间的相互作用 总被引:27,自引:0,他引:27
利用溶胶-凝胶法制备了不同含量的 NiO/γ-Al_2O_3催化剂,通过XRD,XPS和 TPR等技术考察了制备方法、NiO含量和焙烧温度对催化剂结构和Ni存在状态的影响,发现溶胶-凝胶法制备的催化剂活性组分NiO与担体γ-Al_2O_3间具有强相互作用.详细地讨论了Ni物种的还原状态与以“Ni~0”为活性中心的催化反应的活性之间的关系.溶胶-凝胶法制备的催化剂经高温焙烧后,Ni以一种类尖晶石结构的固溶体形式存在,这种固溶体态尖晶石可能会抑制Ni的烧结和流失,提高催化剂的稳定性. 相似文献
4.
活性炭担载的钾钼合成醇催化剂 总被引:4,自引:0,他引:4
采用XRD,LRS技术研究了活性炭担载的不同Mo 含量Mo- K催化剂结构,并关联其CO加氢合成低碳混合醇性能。结果表明,氧化态Mo- K/C催化剂体系中,在低钼载量情况下,由于部分K离子渗透进活性炭的微孔,使得钾钼作用不充分,钼主要以MoO2 形式存在。保持钾钼比不变,随着钼载量的增加,钾钼作用逐渐增强,当MoO3 载量为72w % 时,Mo 主要以K2Mo2O7 形式存在。经硫化还原处理后,发生了氧硫交换,钼主要以MoS2 物种形式存在,其粒度随着Mo 含量的增加而明显增大。高钼载量的样品( 如MoO3(72 %) - K/C) ,活性炭和Al2O3 担载的硫钼物相基本相同。在硫化态催化剂中,增加Mo 的载量不仅能提高CO加氢合成醇的收率和选择性,而且有利于改善产物的分布,CO加氢催化反应的性能的提高可能主要归结于载体的电子效应 相似文献
5.
采用γ-Al_2O_3为载体,以硝酸镍、硝酸镁和稀土硝酸盐为原料,按常规浸渍法制备镍负载型催化剂,其中Ni含量为9.17%,助剂RE_2O_3和Mg含量分别为5.18%和1.80%,该催化剂简称为N-5-RM。催化反应评价采用双套管石英反应器,在多功能固定床流动反应装置上进行,以天然气和二氧化碳转化为探针反应,采用连续反应法评价催化剂性能。以反应尾气中合成气摩尔百分数表征催化剂活性。采用理光D/max-r-B型X射线衍射仪测定催化剂晶相。实验发现,催化剂长期使用失活的主要原因是由于活性中心Ni ̄0与载体Al_2O_3间形成难还原的NiAl_2O_4物种,以及活性中心Ni ̄0聚集形成晶相,从而降低了催化剂表面活性中心数。TPR结果指出,NiAl_2O_4物种在高温下通氢气可以得到充分还原。然而,此时催化剂活性仍明显低于新鲜催化剂活性。XRD结果表明,此时催化剂存在很强的Ni ̄0衍射峰,说明尽管高温还原已使形成NiAl_2O_4的Ni ̄(2+)还原为Ni ̄0,但高温还原又进一步使活性Ni ̄0聚集成晶相,因而降低了催化剂表面活性中心数。这说明,对NiAl_2O_4的活化仅通过常规高温还原是不够的。20%过氧化氢水溶液(以下简称 相似文献
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CoMo/Al_2O_3和CoMo/TiO_2-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的研 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了CoMo/Al2O3和CoMo/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫性能,并用LRS,XRD和TPS等方法表征其表面相结构和硫化行为.结果表明,以TiO2-Al2O3为担体的Mo和CoMo催化剂的活性均比相应的Al2O3为担体的高;少量Co,Ni助剂的引入可显著提高MoO3在担体上的分散度和改进催化剂的活性;Co助剂还有降低Mo物种硫化温度的作用. 相似文献
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采用固定床流动反应装置研究了高温焙烧的负载型钴金属催化剂对甲烷与二氧化碳转化制合成气的催化性能,考察了催化剂活性组分、预处理温度及反应条件等对合成气生成量的影响,并用色谱法测定了催化剂上的积炭量.结果表明,钴负载量高于12%时,在1073~1473K焙烧的Co/Al2O3催化剂不仅具有高的催化活性,而且具有独特的抗积炭性能.TPR,XRD和催化反应结果表明,来源于CoAl2O4尖晶石的金属Co以及CoAl2O4尖晶石对催化剂的活性和抗积炭性能起着关键作用,其活性特征在许多方面不同于低温焙烧的Co/Al2O3或Ni/Al2O3催化剂. 相似文献
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NiSO4/HY催化剂上丙烯齐聚反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文考察了NiSO_4/HY催化剂用于丙烯齐聚反应的催化性能,研究了镍含量、镍盐、焙烧温度以及反应条件对催化活性和选择性的影响,随镍含量增加,反应活性及二聚选择性都升高,镍含量为9一20wt%时活性达最好,液体收率达95wt%,随焙烧温度升高,二聚选择性不断升高。催化活性则在823K时有最大值。用吸附指示剂法测定了样品的酸分布,CO-TPD法测定了暴露的Ni中心量,XRD法测定了NiSO_4在HY上的分散阈值,讨论了它们与丙烯齐聚活性的关联。 相似文献
11.
利用甲醇合成甲酸甲酯(MF)是一个很有研究和开发价值的新课题,受到人们的普遍重视[1~4]。在人们把合成气和甲醇视为一种具有竞争力的C1化工原料的今天,甲酸甲酯的应用前景不可估量。本文着重介绍了在连续稳定操作条件下,采用共沉淀法制备的V2O5/TiO... 相似文献
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STUDY OF Cu-Mu CATALYST FOR THE SYNTHESIS OF METHYL FORMATE AND METHANOL FROM SYNTHESIS GAS 下载免费PDF全文
将一种新型的CuMn催化剂用于由合成气合成甲酸甲酯和甲醇,该催化剂表现出良好的反应活性和甲酸甲酯选择性。考察了反应温度、合成气压力及催化剂制备方法等对合成甲酸甲酯和甲醇的反应活性及选择性的影响。在反应条件下,产物收率最高达60.10g/(L·h),产物甲酸甲酯的选择性很高。用BET、XRD及XPSAuger等测试方法对催化剂的比表面、晶相组成以及铜、锰在催化剂中的价态进行了表征,并探讨了催化剂失活的原因。 相似文献
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以溶胶固定法制备了Au-Pd/SiO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对甲醇选择氧化制甲酸甲酯反应性能的影响。在200~500℃,400℃焙烧的Au-Pd/SiO2具有最好的低温催化性能,在室温下就有活性,反应温度为100℃时甲醇转化率为25.3%,甲酸甲酯的选择性为100%。采用BET、XRD、UV-vis DRS、XPS、TEM和DRIFTS技术对催化剂进行表征,结果表明,催化剂中活性组分Au和Pd的高分散性,合适的Au和Pd粒径,Au-Pd合金的形成以及Au和Pd之间的强相互作用力,有利于甲醇氧化为甲酸甲酯反应的进行。初步推测出了甲醇在Au-Pd/SiO2上氧化为甲酸甲酯的反应机理,甲醇在Au-Pd/SiO2催化剂上是通过甲氧基中间体得到甲酸甲酯的。 相似文献
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采用溶胶凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,用分步浸渍法制备了NiO/WO3/TiO2-Al2O3催化剂。 在常压连续流动固定床反应器上考察了NiO/WO3/TiO2-Al2O3对正庚烷临氢异构化反应的催化性能。 研究了催化剂中WO3含量、Ni含量、焙烧温度和还原温度及催化反应温度对临氢异构化反应的影响。 采用XRD和BET方法对催化剂进行了表征。 结果表明,当w(WO3)=25%、w(Ni)=10%时,所制备的NiO/WO3/TiO2-Al2O3催化剂对正庚烷异构化反应的催化性能最好,活性可达15.50%,选择性可达84.06%。 相似文献
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The hydroesterification of acetylene with methyl formate catalyzed by nickel-supported catalysts without any corrosive halide promoter has been comprehensively studied in a fixed bed reactor under various conditions. This reaction can be particularly useful since methyl formate may act as a source of methanol-carbon monoxide, thus simplifying transport and handling[1-3]. The catalysts were prepared by wet impregnation of γ-Al2O3 support with NiCl2 aqueous solution, then dried at 120℃ and calcined at 500℃ 相似文献
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在低温和浆态反应条件下,于同一个反应器中考察了由合成气一体化合成甲醇和甲酸甲酯的反应。结果表明,由碱金属醇化物和CuCl组成的混合催化体系具有甲醇合成活性,在比较温和的条件下(363~403K, 3~6 MPa)进行合成反应时,甲醇的空时收率可达到208 g·L~(-1)·h(-1)(363 K, 5.0Mpa)和43.8g·L~(-1).h~(-1)(添加氢化物助剂)。甲醇的选择性与反应温度有关。一体化合成反应与分步反应有较大差异。反应历程可能为甲醇首先均相催化羰化为甲酸甲酯,然后甲酸甲酯再多相催化氢解为甲醇。 相似文献
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考察了在低温、低压和浆态反应条件下,由合成气一步直接合成甲醇和甲酸甲酯(MF)的反应和催化剂。结果表明,不同方法制各的Cu基催化剂具有不同的催化活性和甲酸甲酯选择性。采用络合沉淀法(CP)制备的催化剂具有较高的催化活性和MF选择性。温度和压力对催化剂的活性和MF选择性具有明显的影响。Cu-Cr催化剂的活性随温度和压力的增加而增加,其选择性随温度的升高而降低,随压力的升高而增加。 相似文献