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相似文献
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1.
采用超声辅助共沉淀法成功地将磁性Fe3O4纳米颗粒沉积在氧化石墨烯表面,利用透射电镜、磁滞回归曲线和X射线光电子能谱对材料进行了表征.将该材料作为载体固定辣根过氧化物酶,考察了固定化酶催化2-氯酚、4-氯酚和2,4-二氯酚降解反应,研究了溶液p H值、反应温度、反应时间、H2O2和氯酚浓度以及固定化酶用量对酚类物质去除率的影响.基于取代基数量和位置不同,去除率排序为2-氯酚4-氯酚2,4-二氯酚.另外,采用GC-MS研究了降解过程中的氧化产物.固定化酶的生化性质研究表明,固定化酶比游离酶具有更好的储存稳定性、pH稳定性和热稳定性.经过4次循环利用,固定化酶仍保留66%的活性,说明磁性纳米材料可以分离回收并重复利用,在污水处理领域具有应用前景.  相似文献   

2.
采用超声辅助共沉淀法成功地将磁性Fe3O4纳米颗粒沉积在氧化石墨烯表面,利用透射电镜、磁滞回归曲线和X射线光电子能谱对材料进行了表征。将该材料作为载体固定辣根过氧化物酶,考察了固定化酶催化2-氯酚、4-氯酚和2,4-二氯酚降解反应,研究了溶液pH值、反应温度、反应时间、H2O2和氯酚浓度以及固定化酶用量对酚类物质去除率的影响。基于取代基数量和位置不同,去除率排序为2-氯酚<4-氯酚<2,4-二氯酚。另外,采用GC-MS研究了降解过程中的氧化产物。固定化酶的生化性质研究表明,固定化酶比游离酶具有更好的储存稳定性、pH稳定性和热稳定性。经过4次循环利用,固定化酶仍保留66%的活性,说明磁性纳米材料可以分离回收并重复利用,在污水处理领域具有应用前景。  相似文献   

3.
以单分散的苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(P(St-co-MMA))微球为载体,FeSO_4·7H_2O和FeCl_3·6H_2O为铁源,NaOH为沉淀剂,在氧化石墨烯(GO)存在下,利用反相共沉淀法通过原位复合技术在P(St-co-MMA)微球表面包覆磁性氧化石墨烯(P(St-co-MMA)/Fe_3O_4/GO)。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射仪(XRD)、振动样品磁强计(VSM)和氮吸附-脱附等温线对P(St-co-MMA)/Fe_3O_4/GO样品的结构和性能进行表征分析。研究结果表明:纳米级的磁性氧化石墨烯成功地负载在了微米级的共聚物P(St-co-MMA)表面,所制备的P(St-co-MMA)/Fe_3O_4/GO微纳米复合物平均孔径为14.55nm,孔体积为0.204 2cm~3/g,比表面积为56.14m~2/g。该复合物具有超顺磁性和良好的磁响应性,能够满足磁分离的要求。  相似文献   

4.
磁性固定化酶处理含酚废水的研究   总被引:24,自引:0,他引:24  
研究了磁性壳聚糖微球(磁性CS-M)及壳聚糖微球(CS-M)固定化辣根过氧化物酶(HRP)对模拟含酚废水的催化效果,探讨了反应时间、酶活力、H2O2浓度及酚浓度对反应的影响。对均相与非均相酶处理酚效果进行比较,显示固定化酶处理含酚废水具有很大的优越性,且磁性酶的效果最佳。  相似文献   

5.
通过静电组装技术制备了金纳米簇-硫化钨片纳米复合材料(Au-WS_2NCs),此Au-WS_2NCs具有优良的过氧化物酶催化活性,能有效催化H_2O_2氧化3,3',5,5'-四甲基联苯胺盐酸盐(TMB)发生显色反应。考察了Au-WS_2催化NCs/TMB/H_2O_2显色反应条件对此纳米复合材料类过氧化物酶活性的影响,并进行了稳态动力学分析。实验结果表明,Au-WS_2NCs的酶催化反应遵循典型的Michaelis-Menten动力学模型。基于Au-WS_2NCs在H_2O_2存在下对TMB的催化显色反应及葡萄糖在葡萄糖氧化酶作用下可产生H_2O_2的催化氧化反应,在最优实验条件下,实现了比色法测定H_2O_2和葡萄糖,检出限分别为6.0×10~(-7)mol/L和3.1×10~(-6)mol/L,并成功用于血糖的检测。  相似文献   

6.
采用沉淀法制备了Fe(OH)_3和Fe_2O_3。通过硫酸化处理得到SO_4~(2-)/Fe(OH)_3和SO_4~(2-)/Fe_2O_3两种催化剂,并将其应用于氨选择性催化还原NO_x(NH_3-SCR)反应,研究了SO_4~(2-)功能化处理对Fe_2O_3催化剂上NH_3-SCR脱硝性能的促进机理。结果表明,与纯的Fe_2O_3相比,硫酸化处理得到的催化剂上SCR活性得到显著提升;其中,SO_4~(2-)/Fe(OH)_3表现出更加优异的催化性能,在250-450℃时NO_x转化率高于80%,且具有优异的稳定性和抗H_2O+SO_2性能。XRD、Raman、TG、FT-IR、H_2-TPR、NH_3-TPD和in situ DRIFTS等表征结果显示,硫酸功能化处理能抑制Fe_2O_3的晶粒生长,同时SO_4~(2-)与Fe~(3+)结合形成硫酸盐复合物,提高了催化剂表面酸性位点的数量和酸强度,抑制了Fe_2O_3上的氨氧化反应,从而提高了其脱硝催化性能。  相似文献   

7.
过一硫酸盐催化活化技术因其可产生强氧化性活性氧化物种,可快速氧化降解并矿化有机污染物的优异性能而备受关注.本文成功制备了亚微米级Cu~0/Fe_3O_4复合物,发现其能多相催化过一硫酸盐产生单线态氧降解有机污染物.首先,以CuCl_2·2H_2O,FeCl_2·4H_2O和FeCl_3·6H_2O为铜源和铁源,水合肼为还原剂,采用水热法在180℃反应24 h制备了亚微米级磁性Cu~0/Fe_3O_4复合物.表征结果显示,所制材料为Cu~0和Fe_3O_4的复合物,颗粒大小约为220 nm;单一相Cu~0和Fe_3O_4晶体粒径分别为33.8和106.2 nm,而Cu~0/Fe_3O_4复合物中Cu~0和Fe_3O_4晶体粒径分别减为20.8和31.9 nm.这表明Cu~0和Fe_3O_4复合降低了Cu~0和Fe_3O_4晶体粒径,有利于Cu~0和Fe_3O_4的分散.BET测试结果表明,Cu~0/Fe_3O_4复合物比表面积为4.6 m~2/g,与Cu~0颗粒的(4.2 m~2/g)相当,但远小于Fe_3O_4的(15.6 m~2/g).制备的Cu~0/Fe_3O_4复合物可有效催化过一硫酸盐产生单线态氧降解罗丹明B、亚甲基蓝、金橙Ⅱ、苯酚和对氯酚.当Cu~0/Fe_3O_4复合物的用量为0.1 g/L,过一硫酸盐浓度为0.5 mmol/L和初始pH为7时,Cu~0/Fe_3O_4复合物可在30 min内完全降解20μmol/L的罗丹明B、亚甲基蓝、金橙Ⅱ以及0.1 mmol/L的苯酚和对氯酚.对比试验显示,在相同条件下,Cu~0和Fe_3O_4颗粒分别可以降解28%和20%的罗丹明B.这表明Cu~0/Fe_3O_4复合物中的Cu~0和Fe_3O_4晶体在催化过一硫酸盐降解污染物的反应中具有协同作用,这主要来源于Cu~0/Fe_3O_4复合物中Cu~0和Fe_3O_4的晶体粒径变小和更好的分散.采用分光光度法测定了降解反应液中铜和铁离子的溶出量.当Cu~0/Fe_3O_4复合物的用量为0.1 g/L,过一硫酸盐浓度为0.5 mmol/L和初始pH为7时,反应60 min后,降解液中铜和铁离子的浓度分别为0.22和0.1 mg/L,仅占复合物中总铜和总铁量的1.1%和0.2%,表明Cu~0/Fe_3O_4复合物具有较强的化学稳定性.所制Cu~0/Fe_3O_4复合物具有超顺磁性,借助磁场实现快速分离回收,可循环利用五次,表明其优越的催化稳定性.通过加入乙醇和叠氮化钠,考察了Cu~0/Fe_3O_4复合物催化活化过一硫酸盐体系中的活性氧化物种.发现100 mmol/L乙醇的加入对污染物的降解无明显影响,而加入同等量的叠氮化钠可完全抑制污染物的降解,表明Cu~0/Fe_3O_4复合物催化活化过一硫酸盐产生的主要活性氧物种为单线态氧.采用电子顺磁共振谱进一步证实了单线态氧的生成.基于以上研究,Cu~0/Fe_3O_4复合物催化活化过一硫酸盐的机理为Cu~0/Fe_3O_4作为一个电子媒介加速过一硫酸盐和污染物之间的电子转移,从而导致污染物被快速降解.该反应机理不同于常见的金属催化过一硫酸盐产生硫酸根和羟自由基的反应机理.我们推测,电导性优良的Cu~0在此催化反应中起着关键性作用.本催化方法可作为一种绿色的氧化技术用于环境污染物的氧化降解处理.  相似文献   

8.
对固定化酶的载体进行功能化修饰,通过改善载体和酶的界面连接可使酶分子在载体表面形成高度有序的二维排列,从而提高酶的催化活性和操作稳定性.用柠檬酸修饰的Fe3O4磁性纳米粒子(CA-Fe3O4)易于磁性分离且表面富含羧基,可作为一种优良载体通过吸附法固定化氯过氧化物酶(CPO)构筑CPO@CA-Fe3O4酶反应器、共固定化CPO和葡萄糖氧化酶(GOx)构筑GOx&CPO@CA-Fe3O4级联酶反应器.将酶反应器应用于催化氧化结晶紫染料的脱色时,两种酶反应器均显示出良好的催化活性、对底物的亲和性与专一性、热稳定性,在实际水样中也有良好的应用效果.与CPO@CA-Fe3O4相比, GOx&CPO@CA-Fe3O4酶反应器因级联反应中H2O2的原位产生而表现出更优异的催化性能...  相似文献   

9.
以烟炱为原料制备水溶性碳量子点(CQDs),此碳量子点具有过氧化物模拟酶活性,可催化H_2O_2氧化3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)产生显色反应,而葡萄糖氧化酶(GOx)可催化葡萄糖氧化产生H_2O_2,基于上述原理,建立了一种以CQDs为过氧化物模拟酶的葡萄糖测定方法。以TMB为底物,研究了温度、p H值等条件对催化性能的影响。结果表明,pH 3.5、35℃、0.5 mmol/L TMB、1μg/mL CQDs时,此方法检测葡萄糖的线性范围为0.025~0.40 mmol/L,检出限为5.10μmol/L(S/N=3),尿液中的常见干扰物不干扰测定。实际尿液中的加标回收率为95.0%~105.1%。  相似文献   

10.
过氧化氢(H_2O_2)不仅是许多高选择性的过氧化物酶的副产物,而且是食品、制药、临床、工业和环境分析等领域中的一种重要媒介体.近年来,对H_2O_2测定的研究尤为活跃.血红蛋白(Hb)具有良好的催化活性,经济价廉,在酶电极的制备及H_2O_2的催化测定方面有广泛的研究.氨基硅烷磁性纳米材料是近年来发展起来的一类新型的磁性纳米材料,它不仅同时具有纳米材料的独特性能和超顺磁性,而且易与具有亲和配体的蛋白质、酶、抗体等形成共价键而将其固定在材料的表面.  相似文献   

11.
通过多步反应制备了一种p H响应性磁性介孔二氧化硅纳米复合粒子Fe_3O_4/m Si O_2/聚(丙烯酸异丁酯-co-丙烯酸)(Fe_3O_4/m Si O_2/P(IBA-co-AA)).纳米复合粒子由包覆介孔二氧化硅的Fe_3O_4核和聚(丙烯酸异丁酯-co-丙烯酸)的p H响应性外壳组成.利用红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、振动样品磁强计(VSM)对其结构、物相和性能进行了表征。以抗癌药物阿霉素(DOX)为模型药物,研究了Fe_3O_4/m Si O_2/P(IBA-co-AA)磁性纳米复合粒子在模拟人体环境中的控释行为.选择SMCC7211肝癌细胞为模型细胞,用MTT法研究载药粒子的细胞毒性,并评价载药纳米粒子在细胞中的抗癌效果.结果表明:Fe_3O_4/m Si O_2/P(IBA-co-AA)可作为包载阿霉素的一种新型纳米材料,载药颗粒具有良好的p H响应性,可以有效释放DOX药物来抑制癌细胞的增殖.  相似文献   

12.
尹娟娟  朱书强  刘煜 《分析试验室》2019,38(12):1486-1489
制备了一种用戊二醛交联壳聚糖包裹Fe_3O_4与葡萄糖氧化酶(GOX)的多酶催化剂(Chit-Fe_3O_4-GOX),并对其进行了表征与性能研究。待测溶液中的葡萄糖在GOX作用下产生H_2O_2,进而在具有模拟辣根过氧化物酶催化特性的Fe_3O_4的催化下产生羟基自由基,再与TMB反应显蓝色。从而通过在特定波长下吸光度与H_2O_2浓度间的关系间接得出底物葡萄糖浓度,建立了可视化检测葡萄糖含量的方法。所制得的多酶催化剂具有良好的超顺磁性,可以方便实现磁分离和回收,具有较高的催化效率。多酶催化剂的最佳使用条件是:反应温度30℃、反应时间6 h、多酶催化剂用量2 mg/mL、TMB用量3 mg/mL。吸光度与葡萄糖含量的线性关系为y=0. 0026+0. 10432x。方法可快速检测血液或者尿液中葡萄糖含量。  相似文献   

13.
以氧化石墨烯(GO)为基底,Fe(NO_3)_3·9H_2O、异丙醇、甘油为原料,通过溶剂热法和后续热处理过程2步合成了Fe_3O_4@C/rGO复合材料,实现了碳包覆的Fe_3O_4纳米粒子自组装形成的分级结构空心球在氧化石墨烯片上的原位生长。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和恒流充放电等手段分析了材料的物理化学性能与储锂性能。结果表明,该复合材料在5.0 A·g~(-1)的电流密度下,仍有437.7 mAh·g~(-1)的可逆容量,在1.0 A·g~(-1)下循环200圈后还有587.3 mAh·g~(-1)的放电比容量。这主要归因于还原态氧化石墨烯(rGO)对碳包覆Fe_3O_4分级空心球整体结构稳定性和导电性的提高。  相似文献   

14.
以H_2O_2为氧化剂,将一系列磷钨杂多酸类离子液体用于催化环戊烯(CPE)选择性氧化制备戊二醛(GA)反应,筛选出催化活性最高的催化剂为[π-C_5H_5NC_(16)H_(33)]_3PW_4O_(16).分别探讨了溶剂种类、用量、催化剂用量、H_2O_2用量、反应温度和反应时间等因素对反应的影响.确定了优化的反应条件:5 mL乙酸乙酯,n(Cat.)∶n(H_2O_2)∶n(CPE)=0.03∶50∶33,35℃,18 h,环戊烯的转化率达100%,戊二醛的选择性达87%.催化剂[π-C_5H_5NC_(16)H_(33)]_3PW_4O_(16)循环使用7次后,戊二醛的选择性仍保持在80%以上.  相似文献   

15.
石墨相的氮化碳(g-C_3N_4)已被广泛用于光催化、水分解、光子检测器、电池、以及光电阴极.与其他光催化材料相比,g-C_3N_4具有价格低廉,易制备,无毒无污染等优点.此外,C_3N_4具有适宜的带隙(2.7 eV),能有效地吸收可见光.有关C_3N_4的光催化研究很多,但是其降解效率受限于电子空穴对的快速复合.因此,为了提高C_3N_4光催化反应效率,需要对其进行改性.磁铁矿(Fe_3O_4)广泛用于光催化和芬顿/光-芬顿反应.Fe_3O_4晶体具有反式尖晶石结构,其中Fe~(2+)和Fe~(3+)同时存在.研究表明,磁铁矿在酸性条件下催化效果显著,然而,它的比表面积小,随着反应时间的推移,铁离子会溶出,不利于有机物降解反应.因此,近来许多研究着重于磁铁矿复合物的制备,以提高磁铁矿的稳定性及催化性能.本文通过惰性氛围高温焙烧三聚氰胺制备了g-C_3N_4,再通过氯化铁和乙酸钠在乙醇中于180°C溶剂热反应,制备Fe_3O_4纳米粒子,最后通过静电自组装过程制备出Fe_3O_4/g-C_3N_4纳米复合材料.利用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM)及X射线光电子光谱(XPS)等手段验证其组成和结构.XRD结果表明,Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料中可以清晰看到Fe_3O_4和g-C_3N_4的衍射峰,说明这两种材料的晶相得以保持.SEM和TEM结果表明,Fe_3O_4纳米颗粒很好地附着在g-C_3N_4薄片上.XPS结果表明,氮化碳中存在典型的三种N峰;此外还存在铁的两种价态.光-芬顿活性测试中,相同条件下,Fe_3O_4/g-C_3N_4在60 min内将罗丹明B(RhB)几乎降解完全,而单组份的Fe_3O_4或g-C_3N_4对RhB的降解小于50%.可见,复合后的Fe_3O_4/g-C_3N_4光催化性能得到很大提升.单g-C_3N_4本身由于快速的电子空穴复合以及对双氧水的弱亲和力,因而对Rh B降解效果差.单独的Fe_3O_4由于在中性或者碱性条件下反而会抑制光催化芬顿活性.对于制备的Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料,具有以下优点:(1)电子在Fe~(3+)和g-C_3N_4的LUMO轨道上的转移降低了电子-空穴对的复合;(2)Fe_3O_4均匀分布在g-C_3N_4上,对于H_2O_2的吸附提供了有利的高比表面积;(3)Fe_3O_4和g-C_3N_4之间的界面相互作用使得Fe_3O_4的稳定性提高.通过降解RhB的动力学研究,得到反应速率为0.02 min~(–1),属准一级反应.分析检测结果表明,光-芬顿反应后,RhB分子被彻底矿化降解,没有中间产物生成,最终降解为CO_2和水.同时,通过对辣根过氧化物酶(HRP)模拟催化进行测试,以3,3',5,5'-四甲基联苯胺盐酸盐(TMB)作为基质,同时添加双氧水和Fe_3O_4/g-C_3N_4,在pH值为4.5条件下,TMB可以被有效氧化.实验表明,Fe_3O_4/g-C_3N_4添加量为25 mg/ml时,对TMB氧化性能最佳.复合催化剂还用于多巴胺的催化氧化反应.结果表明,多巴胺的氧化反应速率常数为1.21 min~(–1),属一级动力学反应.总之,复合材料提高了Rh B的光催化降解活性和稳定性;对TMB和HRP亲和性好,表现出高的类过氧化酶反应活性;有效的多巴胺氧化反应表明其有望用于生物基氧化反应中.实验结果表明,本文发展的Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料为其他类型复合材料的制备与应用提供了新的思路.  相似文献   

16.
采用自旋极化的密度泛函理论方法系统地研究了Fe_3O_4(001)-B表面水煤气变换的反应机理,计算了整个反应历程。结果表明,对于Fe_3O_4(001)-B表面上的水煤气变换反应,氧化还原、联合和再生三种反应路径共存,但氧化还原和联合机理的有效能垒较低,因而更占优势。对于生成H_2的基元反应,其活性受表面H浓度和催化剂表面O缺陷浓度影响;较高的表面H浓度和O缺陷浓度均有利于H_2生成。这些结果有助于进一步认识铁氧催化剂上的水煤气变换反应机理。  相似文献   

17.
探讨十六烷基三甲基氯化铵(CATC)-戊醇-辛烷反胶束体系固定化乳酸脱氢酶(LDH)和醇脱氢酶(ADH)的催化作用。试验了含水量、表面活性剂以及助溶剂浓度对于酶固载量的影响。对游离酶和固定化酶催化性质研究表明:LDH酶促反应的适宜p H值分别为9.2和9.0,适宜温度为51℃和29℃,米氏常数15mmol·L-1和2mmol·L-1;ADH酶促反应的适宜p H值为8.8和8.2,适宜温度为33℃和39℃,米氏常数4mmol·L-1和17mmol·L-1。应用反胶束固定化酶测定了试样中微量组分。  相似文献   

18.
以硝酸锌、硝酸镍、硝酸铁为原料,采用微波水热法快速制备了Ni_(0.5)Zn_(0.5)Fe_2O_4-graphene纳米复合材料。该复合材料的XRD、Raman、TEM/HRTEM、XPS和VSM结果表明13 nm左右的尖晶石型镍锌铁氧体纳米颗粒分散锚固在石墨烯片上,纳米复合材料的饱和磁化强度为28.2 A·m~2·kg~(-1),剩磁和矫顽力基本为零表现为超顺磁性。在H_2O_2存在条件下可见光照射90 min,亚甲基蓝(MB)降解率达到97.5%,较好的光催化活性主要归因于石墨烯的存在有利于光生载流子的分离,产生更多活性中间体用于有机染料污染物的降解。考察了磁性光催化剂的重复利用和催化能力的稳定性,能够满足磁性回收和再使用的要求。  相似文献   

19.
以氧化石墨烯和Fe~(3+)为原料,采用溶剂热法合成了磁性石墨烯(Fe_3O_4@rGO)纳米复合材料,并以扫描电镜和X-射线衍射谱对复合材料的形貌和结构进行了表征。将Fe_3O_4@rGO组装到磁性玻碳电极(mGCE)表面,得到了Fe_3O_4@rGO/mGCE。研究了该修饰电极的电化学性能,并利用循环伏安法和计时电流法研究了此修饰电极对肼的电催化氧化性能。Fe_3O_4@rGO纳米粒子具有较高的导电效率,可加快电极表面电荷传递速度,同时该纳米粒子对肼的电催化氧化作用显著的促进作用。  相似文献   

20.
采用简便的化学浸渍法制备了新型磁性可分离的纳米复合物H_5PMo_(10)V_2O_(40)/Fe_3O_4/g-C_3N_4(PMoV/Fe_3O_4/g-C_3N_4),并进行了详细的表征,采用电位滴定法测定了催化剂酸性.该PMoV/Fe_3O_4/g-C_3N_4纳米复合物在硫化物选择氧化为砜或亚砜的反应中表现出较高的催化活性;考察了在优化反应条件下,它在含硫(包括二苯并噻吩DBT)模拟油或真实石油的催化氧化反应中的催化性能;特别考察了各种含氮化合物,以及1-环和2-环芳香烃作为共溶剂对DBT脱硫效果的影响.采用外加磁场即可方便地将该催化剂从反应混合物中分离和回收.选取最好的萃取剂,通过简单的倾滤就可很容易地将剩余反应物从产物中分离出来.该纳米催化剂具有高催化活性,且容易重复使用,至少可以重复使用4次而未见催化活性明显下降.  相似文献   

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