氧原子在不同过渡金属表面吸附性质的比较研究

采用第一性原理方法对O原子在过渡金属Ir(100)表面吸附能和电子结构随覆盖度变化进行了理论研究,并与类似体系结果进行对比分析.研究结果表明:氧原子在不同过渡金属表面吸附强弱与金属表面d态电子结构密切相关,且在不同过渡金属(111)表面氧原子吸附能与Pt(111)表面的氧原子吸附能拟合结果呈线性关系.     

金属表面非相干线结构光条纹中心提取方法

采用线结构光法测量金属表面形貌时,由于受到金属表面光学特性和散斑噪声的影响,条纹中心的提取误差往往较大。为此,提出了一种非相干线结构光形貌测量方法,避免了散斑噪声的影响。通过分析该方法测量金属表面形貌时的条纹图像特点,提出一种适合非相干线结构光条纹的中心提取方法。该方法首先采用结合积分图像原理的自适应阈值分割算法,对原条纹图像进行分割。采用灰度重心法粗提取原条纹中心坐标,以该坐标为基准向条纹宽度方向延伸,从而确定阈值分割后条纹图的感兴趣区和背景区,并去除背景区的噪声。经中值滤波后,采用几何中心法提取条纹中心。实验结果表明：采用该方法提取粗糙度样块表面非相干光条纹中心的平均误差为1.5μm,提取齿轮渐开线样板表面非相干光条纹中心的平均误差为0.9μm,均比其线激光条纹中心的提取误差小。所提方法能实现金属表面非相干线结构光条纹中心的精确提取。     

滴状冷凝过程壁面反射光谱的分子团聚模型分析

根据反射光谱可用于分析固体表面介质凝聚状态的原理,理论分析了不锈钢表面上不同厚度薄液膜对表面反射率的影响,确定了在冷凝过程中该表面上冷凝液形成和更新过程导致相应反射率变化的范围. 通过分析滴状冷凝实验过程反射光谱的文献数据,研究了滴状冷凝过程壁面上蒸气分子凝聚特征,发现在实际的滴状冷凝传热过程中,液滴脱落后形成的裸露表面上存在反射特征介于液膜与体相蒸气分子之间的介质. 结合蒸气冷凝过程的分子团聚模型,得到了在滴状冷凝过程中近壁面附近的蒸气分子形成分子团聚分布的合理性. 此外,分析发现表面微观结构将改变团聚体分布密度,从而影响冷凝核化过程的现象. 这为冷凝传热强化方法的研究提出了新的思路. 关键词： 分子团聚 反射光谱 滴状冷凝     

N-甲基咪唑与2,2'-联吡啶在铜表面共吸附的SERS研究

采用电化学现场表面增强拉曼光谱(SERS)分别研究了非水体系中N-甲基咪唑(NMIM),2,2’-联吡啶(2,2-’bipy)在铜电极表面的吸附行为以及两者的共吸附行为。结果表明在非水体系中,NMIM可在很宽的电位区间内稳定地吸附在金属表面,而2,2-’bipy在一个相对较窄的电位区间内能稳定地吸附在金属表面。当两者共存时存在竞争吸附和共吸附行为,较负的电位下主要以NMIM吸附为主,在略偏负的电位区间内以2,2-’bipy吸附为主,而正电位区间两者在金属表面共吸附,NMIM倾斜吸附在金属表面,而2,2’-bipy以顺式结构垂直吸附在金属表面。     

N-甲基咪唑与2,2＇-联吡啶在铜表面共吸附的SERS研究

采用电化学现场表面增强拉曼光谱（SERS）分别研究了非水体系中N-甲基咪唑（NMIM）,2,2＇-联吡啶（2,2-＇bipy）在铜电极表面的吸附行为以及两者的共吸附行为。结果表明在非水体系中,NMIM可在很宽的电位区间内稳定地吸附在金属表面,而2,2-＇bipy在一个相对较窄的电位区间内能稳定地吸附在金属表面。当两者共存时存在竞争吸附和共吸附行为,较负的电位下主要以NMIM吸附为主,在略偏负的电位区间内以2,2-＇bipy吸附为主,而正电位区间两者在金属表面共吸附,NMIM倾斜吸附在金属表面,而2,2＇-bipy以顺式结构垂直吸附在金属表面。     

离子注入制备的滴状冷凝传热表面的研究

滴状冷凝是一种高效传热方式.实验证明(1),滴状冷凝的传热系数是膜状冷凝的20至30倍.自本世纪三十年代以来,传热研究者一直致力于滴状冷凝的研究(2)、(3)、(4),但至今仍未获得有应用价值的滴状冷凝表面.本文应用离子注入表面处理技术,在金属铜表面二千埃的表层内注入化学活泼性元素,制备出低表面能的合金材料,并在这些表面上实现了常压水蒸汽的滴状冷凝.     

半胱胺单分子膜结构的表面增强拉曼散射研究(英文)

在金属电极表面所形成的有机分子的单分子膜或薄膜对于基础研究和实际应用都有着极其重要的意义。以化学吸附形式在金电极表面所形成的半胱胺单分子膜,常常用于蛋白质等生物大分子在金属表面进行吸附的连接层,以避免这些生物大分子在金属表面直接吸附而造成的变性、失活现象的发生。本文报道了我们采用表面增强拉曼散射光谱方法研究在金电极表面吸附的半胱胺单分子膜的结构特征。研究结果表明,在金电极表面所形成的半胱胺单分子膜中,半胱胺分子主要的构型为扭转构型。在与金表面的相互作用中,由于除巯基的结合作用以外,还存在半胱胺分子中端基氨基和金表面较强的亲和性,使得以扭转构型吸附在金表面的半胱胺单分子膜相当稳定。这是金电极表面的半胱胺单分子膜结构的主要行征。当考察外加电势对此单分子膜结构的影响时,可以发现有关扭转构型的特征谱峰其相对强度随着电位负移而减小。这一结构随电位的变化关系可以通过表面电势的变化对氨基氮原子上孤对电子与金属表面间相互作用的影响来加以阐释。     

甲氧基在Ir(111)表面吸附的密度泛函理论研究

本文采用第一性原理和周期平板模型相结合的方法,对甲氧基在Ir(111)表面top, bridge, fcc和hcp位的吸附模型进行了构型优化、能量计算、Mulliken电荷布居分析以及差分电荷密度计算。结果表明,甲氧基通过氧原子与金属表面相互作用时,垂直吸附在fcc位是最有利的吸附构型,吸附能为2.26 eV,此时电子从金属表面向甲氧基转移。吸附过程中C-O键振动频率发生红移,表明在该表面C-O键容易被活化。结合差分电荷密度分析表明,吸附时CH3O中氧的2p原子轨道和铱的dz2原子轨道相互作用形成σ键。     

水蒸气在低能表面相变形态的热力学分析

1前言滴状冷凝具有很高的传热速率，其冷凝传热系数是膜状冷凝的几至几十倍。而现行的冷凝器一般采用界面能较高的金属材料制成，所以膜状冷凝是现行冷凝器中的普遍现象。为在金属壁面上实现滴状冷凝，必须在最大限度上降低其界面能。对此，前人进行长期大量的工作，提出了很多方法，但是均未达到工业应用的要求［‘－’］。本文对应用低能复合股作为表面处理技术，改善在该膜表面水蒸气相变形态，以实现冷凝器中的滴状冷凝、改善热泵一空调装置中的蒸发器的传热性能和通风阻力，以及制冷装置中的抑制蒸发器结霜而进行热力学分析。所谓低能…     

金属表面热红外偏振特性的模型研究

对金属表面热红外偏振特性的模型进行了研究,在建模中不仅考虑了金属表面的统计特性,也考虑了特别粗糙的金属表面存在的遮蔽效应问题.通过计算机模拟出不同表面粗糙度的金属板热红外偏振度和金属表面热红外辐射角之间的关系曲线,并和实验获得的结果进行了对比.对于表面粗糙度为1.6um的较为光滑的金属表面,模拟的结果基本吻合了实验中获得的数据.对于表面粗糙度为6.8um的较为粗糙的金属表面,仿真出的结果和实验中获得的数据相差较大.但在考虑了遮蔽效应后,模型模拟的结果得到了很大的改善.通过对模型的研究.分析确定了对金属板表面热红外偏振度影响的主要因素.     

甲氧基在Ir(111)表面吸附的密度泛函理论研究

本文采用第一性原理和周期平板模型相结合的方法,对甲氧基在Ir(111)表面top,bridge,fcc和hcp位的吸附模型进行了构型优化、能量计算、Mulliken电荷布居分析以及差分电荷密度计算.结果表明,甲氧基通过氧原子与金属表面相互作用时,垂直吸附在fcc位是最有利的吸附构型,吸附能为2.26eV,此时电子从金属表面向甲氧基转移.吸附过程中C-O键振动频率发生红移,表明在该表面C-O键容易被活化.结合差分电荷密度分析表明,吸附时CH3O中氧的2p原子轨道和铱的dz2原子轨道相互作用形成σ键.     

电场下液滴合并自弹跳行为的分子动力学研究

在工程上通常利用滴状冷凝提高冷凝换热效率、进而强化传热。而当冷凝液滴发生合并自弹跳时,冷凝换热系数是传统滴状冷凝的1.3至1.5倍,因此液滴合并自弹跳现象对冷凝传热强化的贡献是非常大的。一些宏观实验和理论研究表明,加入外电场能进一步促进冷凝液滴合并自弹跳的频率和高度,但在纳米尺度下是否仍遵守这一规律还未可知,因此本文使用分子动力学模拟方法,探究了在超疏水表面上电场的方向和强度对纳米纯水液滴合并自弹跳行为的影响,模拟结果表明垂直向上方向电场会抑制液滴合并自弹跳,垂直向下方向存在一个电场促进弹跳的区间,在此区间内电场强度越大,弹跳速度越大.     

氢在担载金属表面的吸附研究

应用格林函数方法在紧束缚近似下研究了氢在担载金属表面的吸附性质。采用自洽的Anderson-Newns吸附模型,对氢在Pt/ZnO,Cu/ZnO和Ni/ZnO三种担载式复合体系表面的吸附能△E、吸附态能级E_ad作了计算,并讨论了金属簿层在ZnO衬底上的沉积厚度及金属-衬底相互作用对氢在该类复合体系表面的吸附性质的影响。计算表明,金属-衬底相互作用越强,氢在Pt(Cu,Ni)/ZnO体系表面的吸附能及电荷转移量越小。金属-衬底相互作用抑制了氢在金属表面的吸附。衬底对金属表面吸附性质的影 关键词：     

蒸汽剪切驱动液滴行为的格子Boltzmann模拟

滴状冷凝过程中,存在蒸汽流动对液滴的吹扫作用,液滴在蒸汽剪切作用下克服壁面黏附变形和运动,液滴运动速度越大,冷凝传热性能越高。但是液滴在蒸汽作用下变形和运动的细节还不清晰,蒸汽速度对液滴变形和运动的影响机理还不明确。本文采用自由能格子Boltzmann方法研究了在不同蒸汽速度剪切作用下,液滴在具有不同润湿性固体表面上的变形和运动过程,分析了蒸汽速度和接触角对液滴变形和运动的影响机制,结果显示随着蒸汽速度的增加,液滴变形越大,液滴在固体表面的运动速度越大,停留时间越短,有利于液滴的移除和表面更新,相同蒸汽速度的作用下,液滴在接触角大的固体表面上变形和运动速度越大,也有利于液滴的移除和表面更新。从而定性或半定量地揭示了蒸汽速度影响蒸汽滴状冷凝传热的物理机制。     

表面纳米结构及其自由能对滴状冷凝传热的影响

通过抛光和氧化刻蚀方法在基体壁面形成微米和纳米尺度的微观结构,然后制备十八烷基硫醇分子自组装膜,从而得到空气中表观接触角为160°的SAM-1表面和空气中表观接触角为116°的SAM-2表面.实验研究了常压条件下两类表面的滴状冷凝传热特性.结果表明两种表面都能够有效提高冷凝传热效果.但是,具有表面纳米结构的SAM-1表面的滴状冷凝传热特性低于SAM-2表面.分析了纳米结构和液固自由能差效应对滴状冷凝传热影响的共同作用机理.     

C_2H_x(x=4～6)在Ni(111)表面吸附的DFT研究

采用密度泛函理论与周期平板模型相结合的方法,对物种C_2H_x(x=4～6)在Ni(111)表面的top,fcc,hcp和bridge位的吸附模型进行了结构优化、能量计算,得到了各物种较有利的吸附位;并对最佳吸附位进行密立根电荷和总态密度分析.结果表明:C_2H_6和C_2H_4在Ni(111)表面的最稳定吸附位都是top位,吸附能分别是-36.41和-48.62 kJ·mol~(-1),物种与金属表面吸附较弱;而C_2H_5在Ni(111)表面的最稳定吸附位hcp的吸附能是-100.21 kJ·mol~(-1),物种与金属表面较强;三物种与金属表面之间都有电荷转移,属于化学吸附.     

气体分子在δ-Pu表面吸附离解行为的第一原理研究

金属钚为重要的核材料,具有活泼的化学性质,很容易与环境中的氢、氧和水汽反应发生表面腐蚀。由于有关Pu金属表面性质以及气体分子与表面相互作用的理论研究公开报道较少,且不同作者的结果存在差别,我们使用广义梯度近似（GGA）方法结合平板周期模型对气体原子分子在δ-Pu表面上吸附行为进行了计算,对吸附方式、成键过程、电荷分布等方面进行了探讨。     

差异化疏水铜表面的冷凝传热实验研究

为研究差异化疏水结构表面蒸汽滴状冷凝传热特性,首先在铜表面通过化学刻蚀法制备了不同的CuO与Cu(OH)_2微纳米复合微结构,通过十八硫醇自组装进一步修饰后,获得了具有不同静态接触角和表面能的差异化疏水表面。实验研究了不同微结构及其接触角对滴状冷凝传热性能的影响,并对冷凝传热过程中液滴在微结构表面的合并、脱落过程进行了可视化研究。结果表明,接触角相近、微结构不同的CuO-Ⅰ与Cu(OH)_2表面冷凝传热性能相近,约为光滑表面的1.5倍。接触角为125°的CuO-Ⅱ表面的冷凝传热性能明显高于CuO-Ⅰ表面,约为光滑表面的3倍。同时,相同过冷度下,CuO-Ⅰ表面冷凝液滴的合并与脱落频率明显低于CuO-Ⅱ表面。     

水蒸气在超疏水表面上的冷凝传热

用高温裂解法在紫铜基底上制备了疏水性碳纳米管膜,通过对此碳纳米管膜进行氟化处理,改善了表面的疏水性.在室温下,实验测得水在这种表面上的接触角在90°～130°之间.以水蒸气为冷凝介质的冷凝传热实验表明,水蒸气在超疏水纳米材料表面上能形成较好的滴状冷凝,冷凝传热膜系数可达40000 W/(m2·K).与纯粹膜状冷凝相比,冷凝传热系数提高3～4倍.分析表明,此碳纳米管膜所产生的附加热阻只占冷凝传热热阻的千分之一,对冷凝传热膜系数的影响可以忽略.     

金属表面Rashba自旋轨道耦合作用研究进展

自旋轨道耦合是电子自旋与轨道相互作用的桥梁, 它提供了利用外电场来调控电子的轨道运动、进而调控电子自旋状态的可能. 固体材料中有很多有趣的物理现象, 例如磁晶各向异性、自旋霍尔效应、拓扑绝缘体等, 都与自旋轨道耦合密切相关. 在表面/界面体系中, 由于结构反演不对称导致的自旋轨道耦合称为Rashba自旋轨道耦合, 它最早在半导体材料中获得研究, 并因其强度可由栅电压灵活调控而备受关注, 成为电控磁性的重要物理基础之一. 继半导体材料后, 金属表面成为具有Rashba自旋轨道耦合作用的又一主流体系. 本文以Au(111), Bi(111), Gd(0001)等为例综述了磁性与非磁性金属表面Rashba自旋轨道耦合的研究进展, 讨论了表面电势梯度、原子序数、表面态波函数的对称性, 以及表面态中轨道杂化等因素对金属表面Rashba自旋轨道耦合强度的影响. 在磁性金属表面, 同时存在Rashba自旋轨道耦合作用与磁交换作用, 通过Rashba自旋轨道耦合可能实现电场对磁性的调控. 最后, 阐述了外加电场和表面吸附等方法对金属表面Rashba自旋轨道耦合的调控. 基于密度泛函理论的第一性原理计算和角分辨光电子能谱测量是金属表面Rashba自旋轨道耦合的两大主要研究方法, 本文综述了这两方面的研究结果, 对金属表面Rashba自旋轨道耦合进行了深入全面的总结和分析.