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铁助剂对Pd/Al2O3催化剂抗硫性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
借助CO探针分子原位红外(in-situIR)、TEM(EDS)、XPS和XRD对一系列Pd-Fe/Al_2O_3、Pd-Pt/Al_2O_3和Pd(或Pt)/Al_2O_3模型催化剂进行了表征,结果表明,硫在中毒Pd(或Pt)/Al_2O_3时,毒物H_2S优先吸附于催化剂的多位活性中心上,主要以电子效应影响催化剂的活性.铁的引入,提高了活性组分Pd的分散度,多位活性中心的减少不利于H_2S在催化剂上的吸附;Pd-Fe协同作用的结果,增强了催化剂对吸附S~(2-)氧化成毒性较小的S~(6+)或可逸出系统的SO_2的能力,从而明显地提高了催化剂的抗硫中毒能力. 相似文献
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TiO2,La2O3和ZrO2以单层形式分布在SiO2上制得了Pd催化剂。经473K(LTR)及773K(HTR)H2处理后,进行H2-O2滴定反应,测定催化剂对H2的吸附能力。结果表明,Pd/TiO2/SiO2,Pd/La2O3/SiO2及Pd/ZrO2/SiO2的吸氢能力高于单一载体Pd催化剂的吸能力,说明SiO2骨架经涂层氧化物的改性,Pd得到较好的分散。Pd与载体之间相互作用为:Pd/Ti 相似文献
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助剂钾对二氧化碳加氢反应活性及产物分布的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
报导助剂K对Al2O3,TiO2,ZrO2担载Fe催化剂,用于CO2加氢合成C2+烃的催化活性及产物分布的影响。与不含K的催化剂相比,K的存在导致Fe/K-Al2O3的催化活性及C^2+烃选择性明显提高,但使Fe/K-TiO2的催化活性及C2+烃选择性显著下降,而对Fe/K-ZrO2,这种影响并不显著。K的明显有利于低碳烯烃的生存。 相似文献
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用TPR,Mossbauer谱法,XPS,XRD及反应评价等手段研究了Fe2O3/ZrO2催化剂的还原行为、铁物种状态和CO加氢反应性能.结果表明,预处理条件明显影响Fe2O3/ZrO2催化剂表面铁原子的数量、铁锆间的相互作用、催化剂的物相变化以及CO加氢反应的催化性能.以Fe2O3/ZrO2经氢氟混合气程序升温至753K还原生成的Fe-Zr-O物种为前身,在合成气中进一步还原得到的铁锆催化剂,具有较好的F-T反应合成低碳烯烃的选择性. 相似文献
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对以F-,Cl-,SO2-4,PO3-4,Na+和B2O3为改性剂改性的氧化锆催化剂上环己酮肟转化成ε-己内酰胺的气固相Beckmann重排反应进行了研究,催化剂的酸、碱强度及其分布分别通过用Hammett指示剂的正丁胺和苯甲酸滴定法进行了测定。结果表明,B2O3-ZrO2催化剂具有很高的活性和ε-己内酰胺选择性;改性氧化锆催化剂的酸性次序是SO2-4-ZrO2>B2O3-ZrO2>PO3-4-ZrO2>Cl--ZrO2>F--ZrO2>ZrO2>Na+-ZrO2;中等强度的酸中心有利于Beckmann重排反应的进行,碱性中心诱发副反应而不利于生成己内酰胺的重排反应;同时,对气固相Beckmann重排反应可能的机理进行了探讨 相似文献
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Fe2O3/ZrO2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃Ⅱ.预处理条件对催化剂结构及性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:3
用TPR,Mossbauer谱法,XPS,SRD及反应评价等手段了Fe2O3/ZrO2催化剂的还原行为,铁物种状态和CO加氢反应性能,结果表明,预处理条件明显影响Fe2O3/ZrO2催化剂表面铁原子的数量、铁锆间的相互作用,催化剂的物相变化以及C氢反应的催经性能,以Fe2O2/ZrO2经氢氩混合氯程序升温至753K还原生成的Fe-Zr-O物种为前身,在合成气中进一步还原得到的铁锆催化剂,具有较好的 相似文献
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Fe_2O_3/ZrO_2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃──I.催化剂反应性能及反应过程中铁物相的变化 总被引:1,自引:0,他引:1
用浸渍法制得一系列不同铁负载量的Fe2O3/ZrO2催化剂,应用催化反应评价结合穆斯堡尔谱对催化剂的CO加氢反应性能、催化剂活性相结构及催化剂铁物种在合成气反应过程中的物相变化进行了研究.结果表明,铁负载量的大小对于Fe2O3/ZrO2催化剂的F-T反应催化性能有很大影响,铁负载量适当时,Fe2O3/ZrO2催化剂铁锆间适当的强相互作用使得催化剂在保持较高催化活性的同时高选择性地生成低碳烯烃,产物分布偏离Schulz-Flory分布规律. 相似文献
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Fe/ZrO2催化剂的Mossbauer谱及XAFS表征 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,最佳结果为CO2转化率27.0%,对C2+烃的选择性56.7%,采用XRD,^57FeMossbauer谱,Fe-K-吸收边的X射线吸收近边结构(XANES)及扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构。结果表明,在ZrO2表面上主要存在α-Fe及配位不饱和的Fe^3+两种物种。催化剂表面明显呈氧缺位,零价铁相对富集的状态,还原温度对表面结构有显著的影响,最佳还原温度与表面Fe-O键的键长有关,结合这种催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,认为α-Fe与配位不饱和的Fe^3+物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因。 相似文献
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CeO2在Pd/γ-Al2O3催化剂中的助剂作用 总被引:11,自引:0,他引:11
用色谱微反流动法技术考察了富氧和贫氧条件下,添加CeO2对Pd/γAl2O3催化剂上CO氧化反应的影响,并运用TPR、TPDMS及SEM等技术研究了CeO2Pd/γAl2O3催化剂.结果表明:CeO2、Pd的共助作用使CeO2Pd/γAl2O3催化剂TPR还原峰温向低温方向移动;CeO2的存在使Pd/γAl2O3催化剂表面的吸附氧容易脱出,从而改善了催化剂的氧化活性;CeO2、Pd间的强相互作用使催化剂上Pd元素的分散程度增加. 相似文献
11.
制备了氧化铝、铈锆固溶体复合氧化物负载铂、钯的双金属催化剂Pt-Pd/ Ce0.3Zr0.7O2-Al2O3,并添加3% ZrO2助剂改性,用于柴油车尾气中CO、HC和NO的催化氧化,其中贵金属负载量仅为0.68 wt%。考察了制备过程中焙烧温度对催化剂性能的影响。催化剂活性评价结果表明,与未添加ZrO2的催化剂比较。添加ZrO2明显提高了催化剂的低温氧化活性,而且焙烧温度对催化剂的氧化性能有较大影响。焙烧温度为800 ?C时,CO和C3H6的起燃温度最低,分别为168、189 ?C,焙烧温度为700 ?C时,NO转化为NO2的转化率最高,最大转化率为36%,具有较好的热稳定性。通过XRD、N2吸附-脱附、CO化学吸附、XPS、H2-TPR等表征手段考察了催化剂物理化学性质随焙烧温度的变化情况,并分析了与催化剂活性之间的关系,得到贵金属分散度、表面化学吸附氧含量、催化剂的还原性质对氧化性能有重要影响,发挥协同作用。进而可以通过优化焙烧温度提升柴油车氧化催化剂性能,对提高工业应用柴油车尾气后处理系统的净化效率有重要意义。 相似文献
12.
利用XRD和BET等物理技术研究了CrOx对ZrO2的抗烧结性能及Cr的分散状态.结果表明,CrOx是良好的ZrO2抗烧结剂,会抑制ZrO2晶型从无定形→四方→单斜的相变过程;CrOx与ZrO2之间的强相互作用还有利于Crox在ZrO2表面的分散.NO的TPD-MS实验表明,NO在CrOx/ZrO2表面存在两种与ZrO2作用强弱不同的吸附态,在程序升温脱附过程中发生了NO的离解反应.NO+CO的反应实验表明,反应过程中存在中间产物N2O,低温有利生成N2O,而高温有利于转化成N2. 相似文献
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研究了乙醇/水溶剂体系中Pt-Co/ZrO2催化剂上肉桂醛的选择性加氢性能研究结果表明,在乙醇/水溶剂体系中,催化剂Pt-0.4% Co/ZrO2具有良好的肉桂醛加氢活性和生成肉桂醇的选择性.载体ZrO2的织构性质对Pt-Co/ZrO2催化剂的活性具有重要影响,具有较大孔径、高比表面积的载体有利于活性组分的分散和反应底... 相似文献
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Pd/Mg(Al)O催化剂上NOx的储存-还原 总被引:2,自引:0,他引:2
采用共沉淀-浸渍法制备了催化剂Pd/Mg(Al)O,并用XRD、TPD等手段进行了表征。考察了催化剂的NOx储存 还原性能。结果表明,NO在Pd/Mg(Al)O上的主要储存途径是Pd促进NO氧化生成NO2,NO2与Mg(Al)O作用成盐,放出NO;Pd对NO2吸附成盐影响不大。NO在Pd/Mg(Al)O上吸附储存的适宜温度为350℃。350℃下Pd/Mg(Al)O催化剂经15次储存 还原(以H2为还原剂),NOx储存量变化不超过8%,维持在300μmol·g-1以上,N2选择性维持在94%以上。 相似文献
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Ni catalysts supported on Al2O3, ZrO2-Al2O3, CeO2-Al2O3 and ZrO2-CeO2-Al2O3 were prepared by coprecipitation method, and their catalytic performances for autothermal reforming of methane to hydrogen were investigated. The Ni-supported catalysts were characterized by XRD, TPR and XPS. The relationship between the structures and catalytic activities of the catalysts was discussed. The results showed that the catalytic activity and stability of the Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3 catalyst was better than those of other catalysts with the highest CH4 conversion, H2/CO and H2/COx ratio at 750 ℃. The catalyst showed a little deactivation along the reaction time during its 72 h on stream with the mean deactivation rate of 0.08%/h. The catalytic performance of the Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3 catalyst was also affected by reaction temperature, no2 : nCH4 molar ratio and nH2O : nCH4 molar ratio. TPR, XRD and XPS measurements indicated that the formation of ZrO2-CeO2 solid solution could improve the dispersion of NiO, and inhibit the formation of NiAl2O3, and thus significantly promoted the catalytic activity of the Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3 catalyst. 相似文献
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ZrO2在Pd/Al2O3催化剂中的助剂作用 总被引:4,自引:2,他引:4
用流动反应法考察了富氧或贫氧气氛中添加ZrO2的Pd/Al2O3催化剂上CO的催化氧化反应,并用XRD、TPR和TPD-MS等技术研究了助剂ZrO2与γ-Al2O3间的相互作用对催化剂上氧物种的还原和脱出-恢复行为的影响,结果表明,基质γ-Al2O3与ZrO2能发生相互作用,添加6%ZrO2的催化剂氧化活性最好,添加适量的ZrO2有利于催化剂上氧物种的脱出-恢复,从而促进CO氧化活性及表面活泼氧物 相似文献
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采用共沉淀法制备了一系列Cu-Zr-Ce-O复合氧化物催化剂,考察了ZrO2加入量、不同再生方法对催化剂CO选择性氧化反应性能的影响,并通过DSC-TPR、XRD和SEM手段对催化剂进行了表征。结果表明,添加ZrO2的Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂在160 ℃~200 ℃,具有99%以上的CO转化率,并且催化剂的选择性相对较高。适量ZrO2的加入能够细化催化剂的颗粒,提高催化剂的热稳定性,改变催化剂的聚结方式。经氮气、氢气及氧气再生处理后的Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂,催化活性有所不同,其中经氧气处理后的催化剂,表面吸附氧体积分数较高,活性恢复较好。 相似文献
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Al含量对Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂异构化性能的影响 总被引:2,自引:1,他引:2
通过向S2O82-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3, 制备出了具有较高催化性能和高稳定性的Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂. 以正戊烷异构化反应为探针, 考察了Al含量对催化剂的异构化性能的影响, 并采用XRD, BET, FTIR, TPR, TG-DTA, NH3-TPD和ICP手段对催化剂进行了表征. 结果表明, Al能够延迟ZrO2的晶化温度, 抑制硫的分解; Al能够增加催化剂的比表面积, 增强硫氧键的结合, 提高催化剂的还原性能, 增加催化剂的酸强度和酸总量. 当Al2O3质量分数为2.5%时, Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最高, 正戊烷异构化收率可达60.02%, 选择性在98.2%以上. 相似文献