炭载Pd-Pb合金纳米粒子对甲酸电催化氧化的影响

通过浸渍还原方法制备了具有不同化学计量比的炭载Pd-Pb合金纳米粒子催化剂. XRD和TEM测试结果表明, Pd-Pb合金纳米粒子的晶格常数随Pb元素含量的增加而增加, 相应的粒子尺寸随Pb元素含量的增加而减小. 循环伏安、CO溶出和计时电流等电化学测试结果表明, 炭载Pd-Pb合金纳米粒子催化剂对甲酸氧化的电催化活性随Pb含量的增加而降低.     

炭载Pd-Ni合金纳米粒子对甲酸的电催化氧化

通过液相还原法制备了具有不同原子比例的Pd-Ni/C催化剂,并且使用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS) 等表征手段对制备的催化剂进行了表征,总结了Ni的掺杂对Pd-Ni合金纳米粒子的尺寸及晶体结构的影响。电化学测试结果表明：适量的Ni的掺杂不但能够增强催化剂对甲酸催化氧化的活性,而且还能够提高催化剂的稳定性。因此,Pd-Ni/C催化剂是一类具有潜在应用前景的直接甲酸燃料电池阳极催化剂     

An Effective Pd–Ni2P/C Anode Catalyst for Direct Formic Acid Fuel Cells

The direct formic acid fuel cell is an emerging energy conversion device for which palladium is considered as the state‐of‐the‐art anode catalyst. In this communication, we show that the activity and stability of palladium for formic acid oxidation can be significantly enhanced using nickel phosphide (Ni₂P) nanoparticles as a cocatalyst. X‐ray photoelectron spectroscopy (XPS) reveals a strong electronic interaction between Ni₂P and Pd. A direct formic acid fuel cell incorporating the best Pd–Ni₂P anode catalyst exhibits a power density of 550 mW cm^?2, which is 3.5 times of that of an analogous device using a commercial Pd anode catalyst.     

碳纳米管负载的Pd-Ag-Sn催化剂对甲酸的电氧化

采用硼氢化钠还原的方法合成了碳纳米管负载的钯基纳米催化剂（Pd/CNT,Pd₇Ag₃/CNT,Pd₇Sn₂/CNT,Pd₇Ag₁Sn₂/CNT,Pd₇Ag₂Sn₂/CNT和Pd₇Ag₃Sn₂/CNT）。通过XRD,TEM和XPS对其进行了表征,结果表明,相比Pd/CNT和Pd-Ag（或Pd-Sn）催化剂的纳米颗粒,Pd-Ag-Sn催化剂展现出了更小的平均颗粒尺寸（2.3 nm）。此外,还通过循环伏安（CV）和计时电流法（CA）测试了这些催化剂对甲酸氧化的电活性,在酸碱介质中,Pd-Ag-Sn/CNT对甲酸氧化都表现出了更高的电流密度。其中,Pd₇Ag₂Sn₂/CNT催化剂在酸碱介质中的电流密度分别是108.8和211.3 mA·cm^-2,相应的Pd质量电流密度高达1 364和2 640 mA·mg^-1,远远高于商业Pd/C,表明Pd-Ag-Sn/CNT催化剂对甲酸氧化表现出了极好的电催化活性。     

电催化甲酸氧化中钯微粒与聚苯胺的相互作用

采用电化学、ＸＰＳ和拉曼光谱研究钯微粒修饰聚苯胺（ＰＡＮ（Ｐｄ）电极对甲酸氧化的电催化行为。由于钯与ＰＡＮ的相互作用，钯微粒在所研究的电位区间可稳定地固定于ＰＡＮ中，且甲酸在钯上的氧化明显地抑制ＰＡＮ的氧化降解，使ＰＡＮ（Ｐｄ）电极电催化甲酸氧化反应具有高的稳定性和活性。     

Highly active core–shell Au@Pd catalyst for formic acid electrooxidation

Carbon supported bimetallic Au–Pd catalysts with the core–shell structure were prepared by the successive reduction method. TEM, XRD, XPS and UV–vis spectrum were used to characterize the core–shell sample and the monometallic samples. The electrochemical tests (cyclic voltammetry (CV) and chronoamperometry (CA)) showed that the core–shell structure could significantly improve the catalytic activity and stability of Pd in the room temperature electrooxidation of formic acid. The carbon supported pure Au sample showed no activity to the electrooxidation of formic acid and CO. The improvement of activity is ascribed to the interaction between Pd shell and Au core.     

A facile preparation of carbon-supported Pd nanoparticles for electrocatalytic oxidation of formic acid

A low temperature approach via the complexing of PdCl₂ with EDTA followed by NaBH₄ reduction has been used to prepare Vulcan XC-72 carbon-supported Pd nanoparticles (Pd/C). The mean particle size of the Pd/C catalysts is found to increase from 3.3 to 9.2 nm with heat-treated temperature. TEM images demonstrated that the Pd nanoparticles are well dispersed on the support with a relatively narrow particle size distribution. A correlation between the electrocatalytic activity of formic acid oxidation and particle size of the Pd/C catalysts indicates that the highest activity of formic acid oxidation is found with a Pd mean particle size of ca. 4.7 nm. The preparation method used here is cost-effective and should be easily scaled for industrial production.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

On the origin of reactive Pd catalysts for an electrooxidation of formic acid

We investigated the origin of the reactive surface of Pd catalysts during the electrocatalytic oxidation of formic acid. XPS analysis was the primary tool adapted to characterize the surface changes in Pd catalysts arising from interactions with formic acid. Pd catalysts showed fast deactivation, though their activity could be simply recovered by applying a reduction potential at which hydrogen evolution reaction can occur. XPS analysis revealed that the surface of Pd catalysts is significantly affected by interaction with formic acid, thus confirming that the surface coverage of oxygen species plays an important role in formic acid electrooxidation on the Pd catalysts. At the same time, mass transfer of formic acid also has an effect on the deactivation of Pd catalysts.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料,采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO),然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂.X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明,Pd在石墨烯载体上有较好的分散度,粒径为3-5nm.电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明,与传统Pd/VulcanXC-72相比,Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.     

石墨烯负载高活性Pd催化剂对乙醇的电催化氧化

以石墨粉为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 然后用化学一步还原制得石墨烯负载钯催化剂. X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明, Pd在石墨烯载体上有较好的分散度, 粒径为3-5 nm. 电化学活性面积(EASA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)等电化学测试表明, 与传统Pd/Vulcan XC-72相比, Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电催化氧化的催化活性有了很大的提高.