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采用等量浸渍法制得一系列不同担载量的Mo/HZSM-5催化剂,运用XRD和FTIR方法考察了Mo物种在催化剂表面的分散状态,首次采用微分吸一热技术对Mo/HzSM-5催化剂的表面酸性进行表征。同时研究了催化剂对丙烷芳构化的反应活性。结果表明:对于担载Mo的HZSM-5分子筛催化剂,Mo物种在HZSM-5分子筛表面上顺序为HZSM-5〉1%Mo/HZSM-5〉2%Mo/HZSM-5分子筛本身表面的酸 相似文献
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采用Mo及稀土元素对HZSM-5分子筛进行改性并用于丙烷的芳构化反应。考察了Mo含量、引入方法及反应条件对催化活性的影响。在La、Ce、Nd、Sm、Dy等五种稀土元素中,以La的改性效果最佳,在550℃、600h-1的反应条件下,Mo-LaHZSM-5分子筛催化剂上丙烷转化率及芳烃选择性分别达到8843%、6847%,催化剂活性稳定性也得到提高 相似文献
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为获得较高的C2选择性,在加水(水蒸气)条件下,研究了添加CaO对甲烷氧化偶联La2O3催化剂的影响。发现CaO的添加提高了La2O3催化剂的活性,同时水的添加明显地提高了催化剂的C2选择性。在加水条件下,La2O3-CaO催化剂获得了较好的结果,其CH4转换率为20%,C2选择性超过80%。利用XRD和XPS技术对催化剂进行了表征,并对加水和不加水条件下的催化剂性能与结构变化的关系进行了讨论 相似文献
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碳四烃在改性HZSM-5分子筛上芳构化研究 总被引:8,自引:0,他引:8
研究了炼厂混合C_4烃在Zn、Ga、Cr、La改性的HZSM-5分子筛催化剂上的芳构化反应,采用TPD和IR测定了催化剂的表面酸性质。结果表明,用Zn(3%)和Zn(2%)Ga(1%)改性的HZSM-5分子筛具有较好的芳构化性能;各改性HZSM-5分子筛催化剂芳构化性能变化与表面酸性有关,总酸量下降,芳构化活性下降,强B酸中心减少,深度裂解反应减少;Zn的单组分和双组分改性的HZSM-5分子筛催化剂芳构化活性的增高与表面强L酸浓度增加和吡啶吸附IR谱中的1615cm~(-1)吸收峰出现有关。 相似文献
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水蒸气存在时Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷芳构化反应性能 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了水蒸气存在条件下Mo/HZSM-5沸石分子筛催化剂上的甲烷芳构化反应行为,发现水蒸气的引入可以明显地降低甲烷芳构化反应的起始温度,从而在较为温和的条件下实现甲烷的活化.适量水蒸气的加入可以在一定程度上改善Mo/HZSM-5催化剂的稳定性,过量水蒸气的引入则会抑制甲烷芳构化反应.在反应温度为973 K时,引入适量的水蒸气对芳构化反应产物的分布没有明显影响在低温条件下的甲烷芳构化反应过程中检测到有乙烯生成,该结果支持了甲烷芳构化反应可能经历了乙烯这一中间产物的机理.实验结果还表明,水蒸气对催化剂上的积炭量没有明显的影响. 相似文献
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XIE Mao-Song YANG Xu CHEN Wen-Heng TAO Long-Xiang WANG Xuc-Lin XU Gui-Fen 《天然气化学杂志》1996,5(3):210-221
IntroductionMethancisthcmaJorcomponcntofnaturalgasanditscatalyticconvcrsiontodcsiredchemicalproductsorliquidfiJcIisnotonl}'apromisingapproachtotheutilizationofnaturalgasrcsourccbutalsoagrcatsubjcctforcatalysissciencctt'hichdcaIst"iththcactivationofsmallmolcculesThcx"orldrcscrvcofnaturalgashasbccnexplorcdasaboutl382562xl()8m3IllTheMTGprocessdcvclopedbythcMobilcorpcangctliquidfuelfrommethancthroughsteamreformingofmethanctoproduccsynthcsisgaswhichisassociatedt'ithamaJorityofthecostsofthcprocc… 相似文献
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DEHYDROGENATION AND AROMATIZATION OF METHANE IN THE ABSENCE OF OXYGEN OVER DOPED Mo/HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的 相似文献
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甲烷脱氢芳构化W/HZSM-5基催化剂的制备 总被引:3,自引:0,他引:3
由H2SO4酸化的(NH4)2WO4溶液(pH=2~3)制备的W-H2SO4/HZSM-5催化剂对甲烷脱氢芳构化(DHAM)反应的催化活性比不经酸化的(NH4)2WO4溶液(pH=8~9)制备的W/HZSM-5催化剂高得多.氧化前驱态催化剂的H2-TPR研究表明,W-H2SO4/HZSM-5试样的还原所需温度比W/HZSM-5低得多;前者可还原至较低价态的W物种在负载总W量中所占比例也比后者高得多.H2-TPR及相关体系的EPR和Raman表征结果相互佐证表明,用H2SO4酸化导致负载钨酸铵前驱溶液中一些由共边正八面体配位结构单元(WO6)n-构成的聚钨酸根物种的生成;W-H2SO4/HZSM-5催化剂对DHAM反应催化活性之所以高,主要由于所负载的W前驱物种较大部分是(WO6)n-基的W物种,而非(WO4)2-基W物种;在较低温度下就可被还原,且在DHAM反应条件下有一部分可还原至较低价态W4+的(WO6)n-物种很可能是催化活性位的前驱组成部分. 相似文献
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铂/L分子筛重整催化剂烷烃芳构化反应机理 总被引:4,自引:0,他引:4
铂/L分子筛新型重整催化剂具有碱性、单功能与独特的孔结构。与双功能催化剂对比,它对n-C_6~n-C_8直链烷烃有极高的芳构化活性和选择性,其芳构化机理可能与双功能催化剂不同。本文应用正己烷(n-C_8)、正庚烷(n-C_7)、正辛烷(n-C_8),2-甲基己烷(2MHx)、甲基环戊烷(MCP)等探针分子,在脉冲微反装置上考察了它们在Pt/BaL催化剂上的芳构化性能和产物分布。提出烷烃分子(≥C_6)主链的1,6位碳原子经与 相似文献
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La/HZSM—5催化剂上丙烷的芳构化反应研究 总被引:5,自引:0,他引:5
采用浸渍法和离子交换法制备了La/HZSM-5分子筛催化剂,用于丙烷芳构化反应,利用XRD,SPS,FT-IR,NH3-TPD技术考察了La对HZSM-5分子筛结构和表面酸性的影响,引入La后能显著提高HZSM-5的丙烷芳构化活性,其中由离子交换法得到的催化剂效果最佳,在反应温度550度,空速600h^-1条件下,丙烷转化率和芳烃选择性分别达到94.58%,68.99%,在La/HZSM-5中分子筛结晶度下降,B酸中心减少,L酸中心增多,离子交换法制备的催化剂比浸渍法催化剂的这种变化更显著,同时更有利于La3 进入分子筛孔道内,并与分子筛产生强相互作用,新增加的L酸中心可能是芳构化反应的活性中心。 相似文献
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添加Ru的Mo/HZSM-5催化体系上的甲烷无氧脱氢芳构化 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了在Mo/HZSM5催化剂中添加过渡金属阳离子以改变催化剂的反应性能,提高甲烷无氧脱氢芳构化的反应活性和稳定性.在添加第二组分的催化剂中,MoRu/HZSM5具有最佳的反应活性和稳定性.Ru的加入使甲烷的转化率由原来的6%~7%提高到98%.采用比表面积及孔分布测定,X射线衍射,程序升温还原,程序升温氨脱附和差热分析等表征方法研究了MoRu/HZSM5催化剂的物理化学性质.结果表明,Ru的加入引起Mo/HZSM5催化剂强酸酸量的下降,并促进了Mo物种的还原. 相似文献
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MoO3/HBZSM-5催化剂上甲烷的无氧芳构化反应 总被引:2,自引:0,他引:2
以含硼杂原子分子筛HBZSM-5为载体,考察了其担载MoO3后催化甲烷无氧芳构化反应的性能,并结合XRD,IR,TG和SEM等手段对催化剂进行了表征.实验结果表明,MoO3/HBZSM-5催化剂具有较高的甲烷芳构化活性,但稳定性较差.随着引入分子筛骨架中硼量的增大,甲烷的极值转化率增高;随着反应温度的升高,MoO3/HBZSM-5催化剂的甲烷芳构化活性升高.从产物分布的变化来看,硼的引入对于催化剂上乙烯的选择性影响较大;与MoO3/HZSM-5催化剂相比,MoO3/HBZSM-5催化剂上乙烯选择性大大提高. 相似文献
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VPO催化剂上丙烷选择氧化制丙烯酸的结构敏感性研究 总被引:2,自引:0,他引:2
VPO催化剂上丙烷选择氧化制丙烯酸的结构敏感性研究赵如松,徐铸德(浙江大学化学系,杭州310027)关键词VPO催化剂,丙烷,氧化,丙烯酸,结构敏感性丙烷直接选择氧化制取丙烯酸(AA)是个包含脱除4个氢原子和插入两个氧原子的复杂反应过程,要求催化剂具... 相似文献
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LUO Jian ZHANG Qiu-HuaDepartment of Chermcal Engineering Xiangtan Institute of Mmittg Xiatigtan Hunan 《天然气化学杂志》1995,(2)
The endothermic aromatization of propane and exothermicaromatization of methanol were combined over Ga-exchanged HZSM-5.Athermal neutral aromatization process was realized by the co-conversion ofmixed feed of propane(0.68 h~(-1))/methanol(0.21 h~(-1))at 530℃,with ayield of aromatics Y_A of 40.5%.The variation of product distribution withreaction temperature and ratio of methanol to propane was investigated. 相似文献