电化学合成Pt-Au复合催化剂及其对甲醇的电催化氧化

在ITO导电玻璃上, 采用循环伏安法制备Pt-Au复合催化剂. 通过扫描电镜(SEM), X射线能量色散谱(EDX), X射线衍射(XRD)及其电化学方法对催化剂样品进行了表征. SEM结果表明, Pt-Au复合催化剂的形貌近似球状粒子. 循环伏安法和计时电流法的测试结果表明, 复合催化剂中Au的加入有利于甲醇的电催化氧化, 并提高了Pt对甲醇氧化的抗毒化能力. 同时研究了复合催化剂中Au的不同含量对甲醇氧化的影响, 结果表明, 当 Pt和Au物质的量比为1.07∶1时, Pt-Au/ITO催化剂具有最佳的甲醇电催化氧化活性.     

具有高活性和突出的抗中毒性能的Pt修饰Ru/C催化剂的制备和表征(英文)

采用两步浸渍-还原法制备了一种具有高Pt利用效率,高性能的Pt修饰的Ru/C催化剂(Ru@Pt/C).对于甲醇的阳极氧化反应,该催化剂的单位质量铂的催化活性分别为Pt/C、自制PtRu/C和商业JMPtRu/C催化剂的1.9、1.5和1.4倍;其电化学活性比表面积分别为Pt/C和自制PtRu/C的1.6和1.3倍.尤为重要的是该催化剂对甲醇氧化中间体具有很好的去除能力,其正向扫描的氧化峰的峰电流密度(If)与反向扫描氧化峰的峰电流密度(Ib)之比可高达2.4,为Pt/C催化剂的If/Ib的2.7倍,表明催化剂具有很好的抗甲醇氧化中间体毒化的能力.另外,Ru@Pt/C催化剂的稳定性也高于Pt/C、自制PtRu/C和商业JMPtRu/C催化剂的稳定性.采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征,Pt在Ru表面的包覆结构得到了印证.Ru@Pt/C的高铂利用效率、高性能和高抗毒能力使其有望成为一种理想的直接甲醇燃料电池电催化剂.     

一步法绿色合成甲醇燃料电池阳极催化剂

以含有多羟基的聚乙二醇为还原剂,采用水热还原技术一步法制备出Pt/石墨烯复合物电极材料。采用扫描电子显微镜(SEM)技术对石墨烯和Pt/石墨烯材料进行了形貌和结构表征。利用循环伏安电化学测试技术研究了该Pt/石墨烯电极对甲醇燃料小分子的电催化氧化性能。研究结果表明该复合材料作为阳极催化剂对甲醇表现出优异的电催化活性。该电极材料有望用作甲醇燃料电池的阳极催化剂材料。     

NiO增强Pt/C催化剂催化氧化甲醇活性的研究

本文基于NiO作为Pt催化甲醇助催化剂的思路,通过Pt纳米颗粒担载在NiO修饰的碳材料载体上制备了Pt/NiO-C催化剂,系统地研究了不同的NiO/C热处理温度对Pt粒径的影响,并重点探讨了Pt对NiO的质量比对催化氧化甲醇的影响。X射线衍射分析结果显示NiO和Pt均为立方晶系,且NiO的加入有利于主催化剂Pt形成较小的粒径,且经400℃热处理NiO修饰的C材料作为载体有利于Pt的有效分散。所获得的Pt/NiO-C催化剂的电化学活性在甲醇酸性溶液中通过循环伏安法(CV)和计时电流法(CA)进行性能测试。CV测试结果显示以Pt/NiO重量比为4∶1的催化剂其电氧化甲醇活性最大,其峰值氧化电流密度达806 mA/mgPt,是Pt/C催化剂的1.64倍。CA测试结果显示Pt/NiO-C比Pt/C具有更好的抗CO中毒性能和稳定性。     

三维结构氧化石墨烯载铂催化剂对甲醇电催化性能

喷雾干燥法制备具有三维结构的氧化石墨烯(PGO),在其表面进一步负载活性成分Pt,得到纳米Pt/PGO复合催化剂。采用X射线粉末衍射(XRD)、透视电镜(TEM)和扫描电镜(SEM)等对催化剂的形貌和结构进行表征。结果表明,PGO具有类似于长4-6μm和宽2.0-3.0μm的三维纸团结构,平均粒径为4.2 nm的Pt纳米粒子均匀分布在其表面。采用循环伏安和计时电流法研究了在酸性溶液中催化剂对甲醇的电催化氧化性能。结果表明,Pt/PGO催化剂对甲醇呈现出更高的电催化氧化活性和稳定性。PGO所具有的三维结构和双功能作用机理有利于甲醇在铂表面的电催化氧化过程的发生。     

核壳结构碳化钨复合微球催化剂对甲醇电催化性能（英文）

以偏钨酸铵微球为前驱体,在不同反应时间和CO/CO_2气氛条件下,通过原位还原碳化反应制备了具有核壳结构碳化钨复合微球。采用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描电镜(SEM)等对催化剂的形貌和结构进行了表征分析。硼氢化钠还原法将平均粒径为4.6 nm的Pt纳米粒子均匀分布在其表面,得到核壳结构碳化钨复合催化剂。采用循环伏安和计时电流法研究了在酸性溶液中催化剂对甲醇的电催化氧化性能。结果表明,与Pt/WC-15 h和JM Pt/C催化剂的电化学性能相比,Pt/WC-6 h催化剂对甲醇呈现出更高的电催化氧化活性和稳定性。碳化钨复合微球表面少量WO2成分的存在有利于甲醇在其表面的电催化氧化过程的发生。     

ZIF-67/石墨烯复合物衍生的氮掺杂碳限域Co纳米颗粒用于高效电催化氧还原

燃料电池阴极氧还原(ORR)催化剂目前主要以商业Pt/C为主, 其高成本和稀缺性极大地限制了燃料电池的广泛应用. 为了替代Pt/C催化剂, 廉价高效的非贵金属催化剂目前受到了广泛的研究和关注. 利用氧化石墨烯(GO)为诱导模板, 借助表面丰富的含氧官能团, 实现了Co基金属有机框架材料(MOF) (ZIF-67)在GO表面的原位生长, 构筑了ZIF-67/GO层状复合材料. 热解过程中, 石墨烯的存在有效抑制了Co纳米颗粒的团聚, 并且很好地维持了原始的层状结构. 最终获得的Co@N-C/rGO复合催化剂材料实现了活性位的高度分散, 并且具有丰富的孔结构和优异的导电性能. 在电化学性能测试中Co@N-C/rGO表现出优异的ORR性能, 其起始电位为0.96 V, 半波电位0.83 V, 远优于ZIF-67直接热解得到的Co@N-C材料, 且性能与商业Pt/C催化剂相当. 此外, Co@N-C/rGO复合催化剂还表现出良好的催化稳定性和甲醇耐受性, 显示出该材料作为燃料电池氧还原催化剂的重要潜力.     

Pt/C催化剂对甲酸电催化氧化的粒径效应

在甲醇溶剂中,利用SnCl2作为还原剂,通过控制反应条件制备了具有不同粒径Pt粒子的炭载Pt(Pt/C)催化剂.X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)的结果表明,Pt/C催化剂中Pt粒子具有高度的均一性和良好的分散度.电化学研究结果显示,对于甲酸的电催化氧化,Pt/C催化剂存在着明显的粒径效应.当Pt粒子粒径为3.2 nm时,Pt/C催化剂对甲酸的电催化氧化活性最佳.Pt/C催化剂对甲酸氧化的粒径效应与其表面含氧基团含量、Pt粒子的比表面积及相对结晶度相关.     

氮掺杂还原氧化石墨烯负载铂催化剂的制备及甲醇电氧化性能

采用高温热解聚苯胺修饰的氧化石墨烯(PANI-GO),得到了氮掺杂的还原氧化石墨烯碳材料(N-RGO),以其负载Pt制备了Pt/N-RGO纳米结构电催化剂.采用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)谱及拉曼光谱等技术对N-RGO和Pt/N-RGO的形貌及结构进行了表征,用循环伏安、计时电流等电化学技术研究了Pt/N-RGO电极催化剂对CO溶出反应和甲醇电氧化反应的催化性能.结果表明:高温热解PANIGO可同时实现GO的还原及其氮掺杂的过程,氮掺杂引起还原氧化石墨烯碳材料表面缺陷结构和导电性的增加;与相应的未掺杂氮样品Pt/RGO相比较,Pt/N-RGO样品上Pt颗粒的分散更均匀,显示出更强的抗CO毒化能力和更高的甲醇电氧化催化活性及稳定性.     

石墨烯负载Pt催化剂的制备及催化氧还原性能

采用直接化学还原法, 以金属钠为还原剂, 四氯乙烯为碳源, 在石蜡油中不经氧化石墨(GO)和氧化石墨烯(GrO)而直接制备石墨烯(Gr), 然后将Pt纳米粒子担载在Gr基体上, 得到Pt/Gr催化剂, 并对其催化氧还原(OR)性能进行了研究. 通过X射线衍射(XRD), 透射电镜(TEM)和电化学测试对合成催化剂的结构、形貌和电化学性质进行了表征. 实验结果表明: 所制备的Pt/Gr催化剂具有较好的分散性, 平均粒径为3.1 nm; 氧还原起始电位比商业JM-Pt/C催化电极正移了24 mV; 交换电流密度达到1×10^-3 mA·cm^-2, 是商业JM-Pt/C催化电极的2.5倍.