N2O在Au/Co3O4和Au/ZnCo2O4催化剂上的分解反应

通过调变HAuCl₄溶液的pH值和Au负载量,用沉积-沉淀法制备了一系列Au/Co₃O₄催化剂,并采用AES、BET、XRD、SEM、XPS和H₂-TPR等技术对催化剂的结构和组成进行了表征,考察了制备条件对其在有氧气氛中催化N₂O分解反应性能的影响规律,得到了催化剂最佳制备条件:HAuCl₄溶液pH值为9,Au负载量为0.29%。催化测试结果表明:虽然ZnCo₂O₄的催化活性优于Co₃O₄,但0.31%Au/ZnCo₂O₄的活性和稳定性低于0.29%Au/Co₃O₄。500℃、在含氧气氛中连续反应10 h, 两者均可完全分解N₂O,但在含氧、含水气氛中0.29%Au/Co₃O₄和0.31%Au/ZnCo₂O₄上的N₂O转化率分别为92%和63%。究其原因,发现Au/Co₃O₄中Au和Co组分间存在协同效应,而Au/ZnCo₂O₄中Au和Co组分间则没有协同效应。     

V2O5-Sb2O3-TiO2催化剂 低温NH3还原NO及其抗H2O和SO2毒化性能

浸渍法制备了催化剂V₂O₅-Sb₂O₃-TiO₂,考察了V₂O₅、Sb₂O₃负载量、pH值和焙烧温度对催化剂V₂O₅- Sb₂O₃-TiO₂低温氨选择性催化还原(SCR)NO活性的影响;同时,考察了催化剂V₂O₅-Sb₂O₃-TiO₂抗H₂O和SO₂毒化性能。结果表明,V₂O₅和Sb₂O₃负载量分别为5%和2%、焙烧温度为400℃、pH值为4时,催化剂SCR活性最好,反应温度220℃时,可达97%。Sb₂O₃的加入不仅能增强V₂O₅/TiO₂的催化活性,而且能明显提高催化剂的抗H₂O和SO₂毒化性能。SO₂、NO吸附暂态反应和TG-DTG测试表明,Sb₂O₃的促进机制主要是促进了催化剂在SO₂存在条件下对NO的吸附,同时,减弱了硫酸铵盐与催化剂之间的相互作用,硫酸铵盐更容易分解。     

Para-selective nitration of bromobenzene catalyzed by Hβ zeolite with NO2 and its theoretical studies

Research on Chemical Intermediates - A novel heterogeneous catalytic system was developed for the preparation of para-nitrobromobenzene (p-NBr) with nitrogen dioxide (NO2) as nitrating agent in the...     

鸡蛋壳负载Co3O4催化剂制备及其N2O分解性能研究

采用废弃的鸡蛋壳作载体,沉积沉淀法制备了一系列不同Co₃O₄含量Co₃O₄/鸡蛋壳催化剂,并在连续流动微反装置上考察了N₂O分解性能。结果表明,当Co₃O₄质量分数为20%时,催化剂表现出优异的N₂O分解性能。在空速10000 h^-1和N₂O含量0.1%的条件下,400℃可实现N₂O完全转化;其比活性约为Co₃O₄催化剂的4.3倍(反应温度为440℃);同时,该催化剂对原料气中3%O₂、3.3%H₂O和/或2.0×10^-4 NO表现出较强的耐受性和较高的稳定性。分析催化剂的多种表征结果发现,CaCO₃作为鸡蛋壳的主要成分,与活性组分Co3O4紧密结合,两者的强相互作用导致20%Co₃O_4...     

Co3O4/KIT-6催化剂催化分解N2O反应研究

本文采用等体积浸渍法将活性组分Co₃O₄负载到具有大比表面积、独特三维交联介孔道的KIT-6分子筛上,制备一种负载型的Co₃O₄/KIT-6催化剂,并用于催化分解N₂O反应.研究发现,负载Co₃O₄后的催化剂不仅保持了KIT-6有序的介孔结构,同时增大了催化剂的有效比表面积,提高了活性组分Co₃O₄的利用率,其催化活性基本与纯Co₃O₄相持平.通过对不同负载量的Co/KIT-6催化剂的活性测试发现,该催化剂的活性随着Co负载量的增加而提升.通过对30%Co/KIT-6催化剂的稳定性测试及其在杂质气体存在条件下的活性测试,表明30%Co/KIT-6催化剂具有较好的催化稳定性和杂质气体抗性,适用于实际工业生产尾气中的N₂O处理.     

ZrOCl2·8H2O catalyzed solvent-free synthesis of isobenzofuran-1（3H）-ones

ZrOCl₂·8H₂O catalyzed environmentally benign synthesis of isobenzofuran-1（3H）-ones are described.ZrOCl₂·8H₂O appeared to be an excellent catalyst for the condensation and reactions.Reaction of phthalaldehydic acid（2-carboxybenzaldehyde） with methylaryl and cyclic ketones was initiated by condensation and occurred in one step providing excellent yields（90-98%）.     

WO3的引入对MnOx-Fe2O3催化剂上NH3-SCR反应中N2选择性的促进作用

采用溶胶-凝胶法制备了不同含量钨修饰的MnO_x-Fe₂O₃催化剂,重点考察WO₃的引入对NH₃-SCR反应中N₂选择性的影响,通过XRD、BET、XPS、H₂-TPR、Raman和In situ DRIFTS等手段对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,钨的引入显著提高NH₃-SCR的N₂选择性,当WO₃质量分数为15%时,具有最佳的NH₃-SCR催化性能,且在50-250℃条件下N₂O浓度始终低于0.003%。这主要是由于适量WO₃的引入,导致催化剂物相由α-Fe₂O₃向γ-Fe₂O₃转变,并与锰相互作用形成新的无定型MnWO₄,获得较大的比表面积;使得Mn⁴⁺/（Mn³⁺+Mn⁴⁺）比例减少但Fe²⁺及表面化学吸附氧（O_α）含量增加,从而降低催化剂氧化性;增强催化剂表面的Lewis酸性位点的含量及强度,增强NH₃的吸附,促进了SCR反应,同时抑制了NO₂深度氧化形成硝酸盐物种,降低硝酸盐物种还原产生的副产物N₂O含量,从而显著提高WO₃-MnO_x-Fe₂O₃催化剂在NH₃-SCR中的N₂选择性。     

基于H2O2的自燃离子液体研究进展

基于H₂O₂的自燃离子液体是目前绿色自燃推进剂领域的一个重要研究方向。本文对H₂O₂—离子液体的自燃体系进行了综述,富B-H类和硫氰酸阴离子类离子液体能与H₂O₂直接自燃,在加入碘铜酸盐等促进剂后达到更好的点火效果;此外二氰胺根阴离子类、二甲基硼磷酸根阴离子类和醋酸根阴离子类等离子液体不能与H₂O₂直接自燃,但加入促进剂后能达到良好点火效果。进一步介绍了各类自燃离子液体的合成方法和理化性质,提出基于H₂O₂—离子液体自燃推进剂的研究重点应着眼于以下三方面：更高能量密度离子液体的设计合成、高活性促进剂的研制开发以及强化点火的内在机制。     

Nb2O5·nH2O-PtRu/C的制备及其对甲醇氧化的催化作用

采用沉淀法制备了甲醇氧化电催化剂10%Nb2O5 nH2O-20%Pt10%Ru/C,并在Ar气氛下对它进行了热处理.用X射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子谱(XPS)研究了热处理对催化剂的结构和形貌的影响,用循环伏安法和计时电流法研究了热处理对催化剂的电化学性能的影响.结果表明:催化剂中看不到Ru的衍射峰存在,Pt晶粒以面心立方体结构存在,Nb2O5 nH2O对Pt的结合能基本无影响;与20%Pt10%Ru/C相比,同温度热处理的条件下,10%Nb2O5 nH2O-20%Pt10%Ru/C催化剂中Pt,Ru合金化程度较差,活性组分颗粒较小、分散均匀,而且催化甲醇氧化性能和抗"CO"毒化性能较好,700℃热处理的10%Nb2O5 nH2O-20%Pt10%Ru/C的性能最好.Nb2O5 nH2O不仅能抑制热处理过程中活性颗粒的长大和Pt,Ru的合金化,还能促进氢离子的传递,提供活性"-OH",使甲醇及其氧化中间体更容易吸附-脱附.     

低阶煤半焦利用热重在O2/CO2、O2/N2和O2/Ar气氛下燃烧特性研究

利用热重研究了两种中国西北典型低阶煤半焦的燃烧特性。探究了不同气氛（O₂/CO₂、O₂/N₂和O₂/Ar）和不同氧气浓度对其燃烧特性的影响。实验结果表明,无论是反应气氛还是氧气浓度都会对低阶煤半焦的燃烧产生影响。相比于N₂和Ar,CO₂明显有利于燃烧反应进行：当反应气氛由O₂/CO₂变为O₂/Ar时,两种不同低阶煤半焦的燃尽温度分别升高了63.7和68.8℃;而当反应气氛由O₂/CO₂变为O₂/N₂时,两种不同低阶煤半焦的燃尽温度分别升高了135.9和129.6℃。在研究范围内,氧气浓度的提高也能明显提高半焦的燃烧性能。与此同时,半焦燃烧特性的动力学分析表明,随着氧气浓度提高,两种半焦燃烧反应的表观活化能E和指前因子A均呈增大趋势。通过对E和A两者关系的分析结果表明,半焦富氧燃烧的活化能和指前因子存在动力学补偿效应。     

SiO2改性的V2O5-MoO3/ TiO2催化剂抗碱中毒性能研究

以陶瓷为骨架,用溶胶凝胶法和浸渍法制备了V₂O₅-MoO₃/ TiO₂催化剂,并用SiO₂进行改性。采用浸渍法模拟碱K中毒,研究了SiO₂改性前后催化剂中毒脱硝效率的变化,并通过BET、H₂-TPR、NH₃-TPD等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明,加入SiO₂后,催化剂的比表面积明显提高。SiO₂改性后新鲜催化剂还原温度向低温方向迁移10 ℃左右,氧化还原能力得到了提高,其表面酸强度和酸量也得到较大的提高。反应评价结果表明,SiO₂改性可以提高催化剂抗碱中毒的性能。     

用N2O-C2H2火焰原子吸收光谱法测定变形钛合金中锡

提出用N₂O-C₂H₂火焰原子吸收光谱法进行变形钛合金中锡含量的测定.考察了锡的最佳测定条件以及线性范围的浓度.在样品测定中对干扰因素进行了综合考虑.实验表明:该方法具有灵敏度高、选择性好、操作简便、容易掌握、分析周期短等优点.其相对标准偏差均小于1.5%(n=8).标准加入回收率均为97.0%~100.0%(n=8)范围内.方法适用于变形钛合金中锡含量的测定,结果令人满意.     

尿素/H2O2溶液同时脱硫脱硝机理研究

在填料塔上对尿素/H₂O₂溶液同时脱硫脱硝进行了实验研究。结果表明,尿素溶液对SO₂具有很高的去除效率,但对NO_x的去除受到多种因素的影响。实验主要研究了H₂O₂浓度、吸收反应温度、溶液pH值等因素对脱硝效率的影响,并确定了最佳实验条件,在此条件下脱硫脱硝效率分别达到100%和52.6%。同时,采用化学分析法和气相色谱法对尿素溶液同时脱硫脱硝的反应产物进行分析,推导出尿素/H₂O₂溶液同时脱硫脱硝的反应机理和总化学反应方程式。该技术可用于对现有湿法脱硫技术的改造,使其同时具有脱硫脱硝功能。     

用N2O-C2H2火焰原子吸收光谱法测定膨胀合金中硅

采用N₂O-C₂H₂火焰原子吸收光谱法测定膨胀合金中硅.建立了硅的最佳测定条件,并在样品测定中对干扰因素进行了综合考虑.实验表明:该方法具有灵敏度高、选择性好,操作简便、容易掌握、分析周期短等优点.其相对标准偏差均小于1.0%(n=6).标准加入回收率均为97.0%~99.0%(n=6)范围内.可以作为检测膨胀合金中硅含量的一种手段.     

用N2O-C2H2原子吸收光谱法测定铜银合金中铁

提出用N2O-C2H2火焰原子吸收光谱法测试镉镍电池材料铜银合金中铁含量．方法具有良好的灵敏度,干扰少,重现性好．铁含量在0．1～30．0mg／L范围内与吸收值呈良好的线性关系．在测试铁含量为6．26mg／L（测定次数n=10）时,其相对标准偏差小于1．0％．标准回收率在97．0%-99．0％（n=6）范围内,适用于镉镍电池材料铜银合金中铁含量的质量控制分析和样品系统分析,结果令人满意．     

水热合成Co3O4的制备参数调变及其催化分解N2O性能

以十六烷基三甲基溴化胺（CTAB）为模板剂,通过调变CTAB浓度水热合成了氧化钴前驱体,焙烧制得棒状形貌的Co₃O₄,在其表面浸渍K₂CO₃溶液制得K改性的Co₃O₄催化剂,用于N₂O分解。用X射线衍射（XRD）、N₂物理吸附（BET）、扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）和O₂程序升温脱附（O₂-TPD）等技术对催化剂进行了表征,考察了CTAB/钴及尿素/钴物质的量比等制备参数对Co₃O₄催化分解N₂O活性的影响。结果表明,CTAB浓度为0.05 mol/L、CTAB/钴离子物质的量比为1、尿素/钴离子物质的量比为4时,所制备的Co₃O₄催化剂具有较高的N₂O分解活性,而K改性可以进一步提升其催化性能。K改性的Co₃O₄在有氧有水气氛中400℃下进行N₂O分解反应,50 h后N₂O转化率仍保持在91%以上。     

负载型V2O5-WO3/TiO2催化剂的砷中毒研究

在实验室模拟了负载型V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂砷的中毒。采用催化剂活性测试,NH₃-TPD、H₂-TPR、XPS技术表征催化剂中毒特性。实验表明,砷中毒使催化剂活性降低明显。NH₃-TPD、H₂-TPR、XPS表征结果表明,As中毒使催化剂表面酸性降低,催化剂中W、Ti化学形态不受砷中毒的影响,而砷中毒改变了催化剂表面钒的化学形态,认为酸性降低和钒化学形态的改变引起了催化剂的中毒。     

CaCl2/H2O2引发木质素接枝天然橡胶的制备及其应用研究

添加增容剂是改善极性木质素(LN)与非极性橡胶相容性差的有效措施之一,有助于提高LN补强效果.本文中采用CaCl₂/H₂O₂作为自由基引发体系制备了LN接枝的天然橡胶(LGN),并将其用于天然橡胶(NR)/LN复合材料的界面增容.研究表明,CaCl₂/H₂O₂不但可以引发LN产生大分子自由基,而且会氧化NR双键断裂生成不饱和酮,使NR分子量降低.对接枝过程中加料顺序进行调控,采用CaCl₂/H₂O₂先处理LN,不但可以有效地减轻NR的氧化降解,而且有助于LN产生更多的大分子自由基.采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)对LN、NR和LGN化学结构的表征表明：LN接枝NR的机理为LN的酚羟基自由基与NR的甲基反应形成C―O―C键.得益于LGN优异的界面增容作用,增容后的NR/LN复合材料的拉伸强度和撕裂强度较增容前分别提高了14.3%和7.5%.     

掺加Nd和K改性对Co3O4催化分解N2O活性的影响

用水热法和共沉淀法分别制备了Nd-Co₃O₄催化剂,催化分解N₂O。其中,水热法制备的Nd-Co₃O₄催化活性较高。在不同组成的Nd-Co₃O₄中,优化出了较高活性的0.01Nd-Co₃O₄催化剂,在其表面浸渍K₂CO₃溶液制备K改性催化剂（K/Nd-Co₃O₄）。用X射线衍射（XRD）、N₂物理吸附、扫描电镜（SEM）、X射线光电子谱（XPS）、程序升温还原（H₂-TPR）、O₂程序升温脱附（O₂-TPD）等技术表征催化剂结构。结果表明,Nd-Co₃O₄和K改性催化剂均为尖晶石结构;K改性弱化了催化剂表面Co-O键,有利于表面氧的脱除,提高了催化剂活性。有氧有水气氛350 ℃连续反应40 h,K/Nd-Co₃O₄催化剂上的N₂O分解率超过90%,稳定性较好。     

铌元素改性V2O5-WO3/TiO2催化剂降低脱硝过程SO2的氧化率

本文采用浸渍法制备了Nb改性的V₂O₅-WO₃/Ti O₂催化剂,研究了脱硝反应中Nb负载量对催化剂SO₂氧化活性的影响。结果表明,在350℃下,Nb2O5负载量为2%的Nb₂O₅-V₂O₅-WO₃/Ti O₂催化剂上的SO₂氧化率最低（0.6%）,而同时NOx的转化率仍能达到95%。采用TGA、氮吸附、XRD、H2-TPR、CO₂-TPD、XPS和in-situ DRIFTS等对催化剂进行了表征分析,结果显示,Nb改性后V2O5-WO₃/Ti O₂催化剂的晶体结构没有发生明显改变,但是其比表面积小幅度下降,有助于减少对SO₂的吸附;同时,改性后催化剂表面的吸附氧含量下降,氧化还原性能也稍微减弱,这有利于降低其对SO₂...