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低温液相合成甲醇用铜铬硅催化剂的制备与表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用共沉淀方法制备了一种含Cu,Cr,Si三种组分的复合氧化物催化剂用于低温液相合成甲醇。用TG-DTG对催化剂前体做了表征,用XRD,BET,H2-TPR,松装比测试等方法对合成用催化剂作了系列表征并在间歇式高压反应釜中考察了催化剂的活性、选择性和稳定性。结果表明:铜铬硅催化剂的反应活性、选择性和稳定性都明显优于铜铬催化剂。其前体中只是一个高温热不稳定体,而铜铬催化剂中具有低温和高温两个热不稳定体。两种催化剂都以无定型形存在;加入硅后得到的铜铬硅催化剂结构更加疏松、比表面积更大,其H2-TPR的还原温度更低。 相似文献
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考察了在低温、低压和浆态反应条件下,由合成气一步直接合成甲醇和甲酸甲酯(MF)的反应和催化剂。结果表明,不同方法制各的Cu基催化剂具有不同的催化活性和甲酸甲酯选择性。采用络合沉淀法(CP)制备的催化剂具有较高的催化活性和MF选择性。温度和压力对催化剂的活性和MF选择性具有明显的影响。Cu-Cr催化剂的活性随温度和压力的增加而增加,其选择性随温度的升高而降低,随压力的升高而增加。 相似文献
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在低温低压条件下,采用浆态床反应器和铜基催化剂考察了从合成气一步同时合成甲醇和甲酸甲酯(MF)反应,并考察了溶剂和H2/CO摩尔比对CuCl和Cu-Cr氧化物催化剂的催化活性和MF选择性的影响。结果表明,溶剂对CuCl和Cu-Cr氧化物催化剂的催化活性和MF选择性都具有较显著的影响。二甲苯和十氢萘是较好的溶剂。Cu-Cr氧化物催化剂的催化活性和MF选择性随着H2/CO摩尔比的增加而降低。此外,用不同沉淀剂制备的Cu-Cr-Mn和Cu-Mn氧化物催化剂的催化活性与其相应的催化剂的比表面积呈正相关。 相似文献
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以甲酸钠作为羰化催化剂,未还原的铜-铬作为氢解催化剂,在383 K,初始压力为5.0MPa的条件下浆态相合成甲醇。铜-铬催化剂采用三种方法制备:A,CuO和Cr_2O_3的简单混合;B,共沉淀法:C,络合法。结果表明,采用A制得的铜-铬催化剂没有活性,络合法比共沉淀法活性高。在以络合法制备的催化剂中加入第三金属组分可改变催化剂的选择性,加入Co、Ag、La和ZrO_2后甲醇的选择性得以提高,而加入Mn、Ba和Mg,则甲酸甲酯的选择性高于甲醇的选择性。 相似文献
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在低温低压和浆态反应条件下,考察了空速、反应时间、杂质及Cu-Cr摩尔比对铜基催化剂催化合成气一步合成甲醇和甲酸甲酯反应的影响。实验结果表明,空速对催化剂活性有较显著的影响;CO转化率与反应时间无关,但H2的转化率与反应时间有关。在15小时之内H2的转化率随反应时间增加而缓慢增加,此后与反应时间无关。此外,高浓度的杂质使催化剂的活性和寿命下降,而且Cu/Cr摩尔比和热处理气氛对催化剂的物相和活性也有显著的影响。 相似文献
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锆助剂对低温液相合成甲醇用铜铬硅催化剂性能的影响 总被引:3,自引:2,他引:3
考察了含锆的铜铬硅催化剂低温液相合成甲醇性能,并进行了BET、TPR-H2、TPD-H2、TPD-CO、XRD和XPS表征。结果表明,锆作为结构助剂及电子助剂对催化剂在低温液相合成甲醇反应中具有显著的促进作用,反应活性可提高32.25 %。锆助剂能有效提高催化剂的比表面积,促进催化剂中铜铬组分的分散及表面富集。ZrO2加入在催化剂表面产生的Cu+与催化活性的改善密切相关,Zr4+、Cr3+、Cu+可形成复合中心,为价态的稳定性提供微环境,在H2活化及C O键的断裂等反应步骤中起重要作用。 相似文献
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用EXAFS方法研究了油脂加氢用Cu-Cr氧化物催化剂,该催化剂在加氢过程中铜由处于CuO-CuCr_2O_4中的氧化态向金属铜原子簇转化,铬由CuCr_2O_4状态向Cr_2O_3转化,验证并丰富了由EPR和XRD实验结果所提供的信息。 相似文献
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采用并流共沉淀法制备了Cu-ZnO、Cu-MgO、Cu-MnOx催化剂,用于合成气(H2/CO/CO2)为原料的低温液相甲醇合成。沉淀pH为7时制备的Cu-MnOx在170℃,5.0MPa条件下,乙醇为溶剂,碳酸钾为助剂,其碳转率可达62.4%,甲醇收率为33.6%,甲醇选择性为54%。铜基催化剂的H2-TPR表征结果显示Cu-MnOx催化剂的还原温度明显高于Cu-ZnO和Cu-MgO催化剂,利于Cu-MnOx催化剂预还原后生成较多Cu+,使得Cu-MnOx催化剂表现出最好的低温液相甲醇合成性能。Cu-MnOx催化剂催化下有较多碳链增长产物生成,可为低碳醇的合成提供参考。 相似文献
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低温液相合成甲醇及甲酸甲酯用Cu-Cr-M-O催化剂的制备与表征 总被引:10,自引:0,他引:10
采用共沉淀法和配合物沉淀法制备了分别添加Ba, Mn,V,Bi,Ni 和Zn 的CuCrMO三组分催化剂,采用BET,XRD和TEM 对催化剂进行了表征,并考察了其对合成甲醇及甲酸甲酯反应的活性及选择性. 结果表明,添加第三种金属使催化剂的稳定性及甲酸甲酯选择性有所提高,但使催化活性有所下降. 配合物沉淀法制备的催化剂的比表面积较大,粒径较小. 热分解温度越高,催化剂的比表面积越小. 除CuCrVO 催化剂为纳米非晶态之外,其它催化剂均呈晶态. 催化剂的最小平均粒径为38 nm , 最大平均粒径为68 nm , 属纳米级催化剂. 相似文献
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采用共沉淀法和配合物沉淀法制备了分别添加Ba,Mn,V,Bi,Ni和Zn的Cu-Cr- M-O三组分催化剂,采用BET,XRD和TEM对催化剂进行了表征,并考察了其对合成甲醇及甲酸甲酯反应的活性及选择性。结果表明,添加第三种金属使催化剂的稳定性及甲酸甲酯选择性有所提高,但使催化活性有所下降,配合物沉淀法制备的催化剂的比表面积较大,粒径较小,热分解温度越高,催化剂的比表面积越小,除Cu-Cr-V-O催化剂为纳 相似文献
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采用ZrO2负载的RuOx催化剂在低温(如373 K)下催化甲醇选择氧化合成甲酸甲酯,发现RuOx的结构可显著影响反应速率和产物选择性. 在相近的甲醇转化率下, RuO2-4物种的催化活性和对甲酸甲酯的选择性明显高于RuO2物种, 表明在ZrO2表面构筑高活性高选择性的RuO2-4结构有利于获得高的甲酸甲酯产率. 相似文献
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在液相介质为二甲苯,甲醇或液体石蜡,温度100~140℃,压力3.5~4.7MPa条件下,使用H2/CO=2的合成气,在1L搅拌釜内考察了自制的CuCr/CH3ONa催化体系的浆态相低温甲醇合成的反应性能,结果表明液相介质以二甲苯为佳,CO转化率随压力而升高,温度以120℃为宜。44h的连续运转表明以CO转化率为代表的催化体系的反应性能基本稳定。 相似文献
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甲醇是重要的基础化工原料,随着全球甲醇产能过剩,将甲醇催化转化为高附加值的甲醇下游化学品具有重要意义,其中甲醇一步催化转化为甲缩醛(DMM)和甲酸甲酯(MF)等高附加值甲醇下游化学品备受人们的关注,而这一过程中的双功能催化剂是关键。本文对近几年来甲醇催化转化一步合成甲缩醛和甲酸甲酯的双功能催化剂体系进行了总结和评述,特别是对贵金属催化体系、金属氧化物催化体系、杂多酸催化体系等双功能催化剂的催化作用和产物分布特点进行了仔细分析,以期对甲醇催化转化一步合成甲缩醛和甲酸甲酯的工艺放大提供一些参考。 相似文献
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