Al196团簇结构及熔化行为的分子动力学模拟

运用分子动力学方法结合退火及淬火技术,采用半经验的Gupta原子间多体势,系统研究了Al₁₉₆团簇的熔化特性.模拟结果表明:从不同的初始结构出发得到的熔化行为明显不同.从较低能量稳定结构出发,会出现明显的比热呈现双峰的熔化行为;而从基态或接近于基态的低能稳定结构出发.则呈现出比热显示单峰的熔化现象.通过分析不同温度点上团簇淬火结构的势能分布图给出了Al₁₉₆团簇的不同（比热出现双峰或单峰）熔化行为的成因.     

Al_n(n﹤10000)团簇熔化行为的分子动力学模拟

采用半经验的Gupta原子间多体势,运用分子动力学模拟结合退火技术,由不同初始结构(密堆积满壳层Ih、Oh结构及退火结构)出发,研究了尺寸在10000个原子之内的Al团簇的熔化行为.结果表明:在所研究团簇尺寸范围内,Ih结构均具有高的动力学稳定性;Oh结构的动力学稳定性与团簇尺寸密切相关:尺寸较小(1000个原子以内)时不稳定(熔化前会发生向类Ih结构的转变),在中间尺寸(1000~2000原子间)时动力学稳定性发生转变,尺寸较大(2000原子以上)时显示出完整的动力学稳定性;从不同初始结构出发所得相同尺寸团簇熔点基本相同;在200原子以上时,团簇熔点随尺寸变大而升高且体现出近似的线性关系.     

38原子Ni、Pd、Pt团簇异常熔化行为的分子动力学模拟

采用半经验的Gupta 多体势结合分子动力学方法,系统的研究了Ni38、Pd38、Pt38团簇的熔化特性,我们发现这3种团簇的熔化行为均有别于热熔曲线呈现一宽峰的满壳层结构的团簇的熔化行为,其热熔曲线均无明显宽峰,通过对团簇原子等价指数的分析表明出现这种异常熔化行为的主要原因是因为在团簇预熔化过程中出现了两种动力学结构（Oh与类Ih结构）之间的竞争.     

38原子Ni、Pd、Pt团簇异常熔化行为的分子动力学模拟

采用半经验的Gupta多体势结合分子动力学方法,系统的研究了Ni₃8、Pd₃₈、Pt₃₈团簇的熔化特性,我们发现这3种团簇的熔化行为均有别于热熔曲线呈现一宽峰的满壳层结构的团簇的熔化行为,其热熔曲线均无明显宽峰,通过对团簇原子等价指数的分析表明出现这种异常熔化行为的主要原因是因为在团簇预熔化过程中出现了两种动力学结构（Oh与类Ih结构）之间的竞争.     

支撑Co团簇熔化行为的分子动力学模拟

运用分子动力学结合退火方法,模拟研究了所含原子数介于400～20000之间的自由及支撑Co团簇的熔化行为.模拟中团簇Co原子间相互作用采用半经验的Gupta多体相互作用势.讨论了不同衬底势(Lennard-Jones势与Morse势)对支撑团簇熔化行为的影响.结果表明:对于给定原子数目的支撑Co团簇,在衬底势强度相同时,两种衬底势下对支撑团簇熔点及预熔化区间给出了一致的描述;随衬底势强度增加,支撑团簇熔点升高,且两种衬底势所描述的支撑Co团簇也类同于自由Co团簇都表现出较好的熔点与尺寸依赖的线性关系.     

ConCu(38-n)(n=0～38)团簇基态结构和熔化行为

基于半经验的Gupta多体势采用遗传算法和分子动力学方法并结合模淬火技术,系统研究了ConCu(38-n)(n=0～38)团簇的基态结构与熔化行为．结果表明：除Co7Cu31团簇基态为类Ih结构外,其它ConCu(38-n)混合团簇的基态结构均是在单质Cu38（Co38）的Oh基态结构基础上的畸变;对于混合团簇的基态结构,随Co原子增加均表现出Co原子先占中心后占表面的特征;通过分析基态团簇二阶差分能和混合能表明Co7Cu31和Co14Cu24为幻数结构团簇;ConCu(38-n)混合团簇在熔化过程中均表现出热容曲线无明显宽峰的异常熔化行为;通过对团簇原子等价指数和淬火结构势能分布图对团簇异常熔化行为进行了分析表征,指出在团簇熔化过程中两种动力学稳定结构（类Oh结构与类Ih结构）之间的相互竞争对团簇熔化行为的重要影响．     

利用Gupta势研究ConCu13-n (n=1～12)混合团簇的基态结构和熔化行为

利用Gupta多体相互作用势结合遗传算法和分子动力学方法模拟研究了ConCu13-n (n=0～13)单质及混合团簇的基态结构和熔化行为,结果表明：ConCu13-n (n=1~12)混合团簇的基态结构均是在单质Co13、Cu13基态二十面体基础之上的畸变,Co原子先占据中心后占据表面,表面上的Co原子总连接在一起,抱团分布;分析二级差分能和混合能发现Co1Cu12、Co7Cu6具有相对高的稳定性,可视为幻数结构团簇;ConCu13-n (n=1~12)混合团簇的熔点均位于Co13、Cu13单质团簇的熔点之间,且随着Co原子数目的增多总体呈上升趋势,但在n=3时出现反常（熔点降低）,这可归因于Co3Cu10的基态与第一激发态之间的能量差远小于Co2Cu11的相应值。     

利用Gupta势研究ConCu13-n (n=1～12)混合团簇的基态结构和熔化行为

利用Gupta多体相互作用势结合遗传算法和分子动力学方法模拟研究了ConCu13-n(n==0～13)单质及混合团簇的基态结构和熔化行为,结果表明:ConCu13-n(n=1～12)混合团簇的基态结构均是在单质Co13、Cu13基态二十面体基础之上的畸变,Co原子先占据中心后占据表面,表面上的Co原子总连接在一起,抱团分布;分析二级差分能和混合能发现Co1Cu12、Co7C6具有相对高的稳定性,可视为幻数结构团簇;ConCu13-n(n=1～12)混合团簇的熔点均位于Co13、Cu12单质团簇的熔点之间,且随着Co原子数目的增多总体呈上升趋势,但在n=3时出现反常(熔点降低),这可归因于Co3Cu10的基态与第一激发态之间的能量差远小于Co2Cu11的相应值.     

同族Ni,Pd小团簇熔化过渡异常现象

本文运用恒温分子动力学方法及淬火技术,模型采用Gupta作用势,研究了包含相同原子数目的Nin和Pdn (n=13,55,147) 团簇的熔化特性。模拟结果表明：与Ni晶体熔点低于Pd晶体熔点相比,体现出团簇熔化过渡异常现象：包含相同原子数的Ni团簇的熔点高于Pd团簇的熔点。随着团簇原子数的增加,Ni团簇和Pd团簇的熔点的差值在逐渐缩小。我们研究的三个尺寸的Ni团簇的熔点的范围大致为870K～1220K,而Pd团簇的熔点范围大致为650K～840K;相应三个尺寸的Ni团簇的基态与第一激发态能量差值范围为0.65eV～1.03eV,Pd团簇的基态与第一激发态能量差值范围为0.38eV～0.57eV。具有相同原子数目的Ni团簇的基态和第一激发态能量的差值都大于Pd团簇的基态和第一激发态能量差值,我们认为这是造成这种熔化过渡异常的主要原因。     

不同势下铱团簇结构和熔化行为的分子动力学模拟

采用分子动力学方法及淬火技术,结合Gupta势和Sutton-Chen势,模拟研究了包含13,14,55,56,147及148个原子数的铱团簇的熔化行为. 结果表明,Gupta势和Sutton-Chen势对所研究的Ir团簇的基态几何结构和熔化行为给出了基本一致的描述：两种不同势给出了完全相同的基态几何结构;两种势给出的Ir团簇熔点及预熔化区间随团簇尺寸的变化关系基本一致;对于小Ir_n团簇（n=13,14）两类势均表现出比热峰值相对于均方根键长涨落饱和值滞后的现象. 但是 关键词： 铱团簇 分子动力学 Gupta势和Sutton-Chen势 熔化     

分子动力学模拟Cu(010)基体对负载Co-Cu双金属团簇熔化过程的影响

纳米团簇负载到基体上的结构演化和热稳定性是其走向技术应用的关键. 本文用分子动力学结合嵌入原子方法模拟了具有二十面体初始结构的Co₂₈₁Cu₂₈₀ 混合双金属团簇在Cu(010)基体上的熔化过程, 考察了基体的Cu原子可以自由移动(自由基体)和固定(固定基体)两种条件对负载团簇熔化的影响. 发现基体条件对团簇的熔化有明显的影响. 在自由基体上团簇原子的温度-能量曲线存在明显的团簇熔化时的能量突变点, 熔点为1320 K, 低于固定基体上团簇的熔点1630 K. 在升温过程中团簇的二十面体结构会在基体表面发生外延生长. 外延团簇随着温度增加发生表面预熔, 预熔原子会逐渐向基体表面扩散形成薄层, 直至完全熔化. 自由基体上团簇原子的嵌入行为会使原子的分布状态产生不同于固定基体上的演变.     

纳米团簇熔化过程的分子动力学模拟

本文采用分子动力学结合嵌入原子多体势,模拟了不同半径的Ni纳米团簇的升温熔化过程,研究团簇尺寸对熔点和表面能的影响.模拟结果表明:团簇的熔点显著低于体材料的熔点.团簇熔化的过程首先是在团簇的表面出现预熔,然后向团簇内部扩展,直到整个团簇完全熔为液态.在模拟的纳米尺度范围内,团簇的熔点与团簇尺寸基本成线性关系.团簇的表面能随着团簇尺寸的增大而减小,而且表面能均高于体材料的表面能.     

Rhn、Con(n=3～56)团簇的结构特性研究

采用半经验的Gupta多体势结合遗传算法对Rhn、Con(n=3~56)团簇的基态结构特性进行了系统的研究.除在n=18~40尺寸范围内有少数团簇的构型不同,两种团簇具有相似的几何结构.在Rhn、Con(n=3~56)团簇的生长中,存在类Ih构型与类fcc构型之间的竞争,对于n≤24,两种团簇都从紧致密堆积结构过渡为类二十面体构型,Rh38及Co38为具有Oh对称性的类fcc构型,从n=39开始,铑团簇和钴团簇都呈现出明显的Ih生长模式.两种团簇的平均束缚能随原子数目的增加而增大,且在所研究的尺寸范围内铑团簇的平均结合能高于钴团簇.Rhn、Con(n=3~56)团簇具有相同的幻数序列:n=13,19,23,38,55.     

遗传算法结合不同势研究Irn(n=2-60)团簇结构特性

采用Gupta势和Sutton-Chen势结合遗传算法系统地研究了Irn(n=2～60)团簇的基态结构特性.结果表明:在所讨论的尺寸范围内,n≥4时Gupta势比Sutton-Chan势描述的铱团簇的平均束缚能稍高;n=2～60间,大部分Ir团簇在两种势下具有相同的几何结构,在n=22、29、35、37时两种势描述的团簇对称性不同.两类势都表明:在铱团簇的生长中,存在类Ih构型、类fcc构型和类十五面体构型之间的竞争;总体上,铱团簇的平均束缚能、平均近邻原子间距及平均配位数均随原子数目的增加而增大.两种势所描述的铱团簇具有相同的幻数序列(13、19、23、38和55).