碳点/银复合结构的制备及可见光催化性能

分别采用原位复合和简单混合方法制备了碳点/银(CDs/Ag)复合结构.原位复合的CDs/Ag对光的吸收和对亚甲基蓝的降解都高于简单混合的CDs/Ag.研究了H2O2和碳点荧光强度对CDs/Ag原位复合结构的影响.结果表明,H2O2的加入量会改变CDs/Ag原位复合结构的形貌与光吸收,从而导致不同的光催化性能;用强荧光发射的碳点原位制备的CDs/Ag复合结构具有更好的光吸收特性和更高的光催化活性.CDs/Ag原位复合结构具有高催化活性是由于碳点与纳米银间形成了强化学键,有利于等离子共振效应发生,从而促使了光的吸收及能量转化效率的提高.     

聚乙烯吡咯烷酮/四氧化三铁复合纳米纤维的制备与表征

采用静电纺丝方法制备了聚乙烯吡咯烷酮/四氧化三铁复合纳米纤维, 并用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、热失重分析(TGA)和振动磁力分析进行了表征, 探讨了复合物的结构及其性能.     

磷酸银-氧化锌复合光催化材料性能的研究

采用固相反应法将磷酸银与氧化锌结合,制备出磷酸银-氧化锌复合光催化材料,利用X-射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)及紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)、光电子能谱仪(XPS)等分析测试手段对所得产物进行表征,在可见光(λ420 nm)照射下,以水中的罗丹明B作为降解对象,采用所合成的磷酸银-氧化锌复合材料作为光催化剂,考察合成产品的光催化性能。     

三元磁性氮化碳复合光催化剂的制备和表征及其在可见光下去除四环素的应用

g-C3N4作为一种新型有机半导体材料,由于其良好的化学稳定性和可直接利用可见光等优点已经引起了人们的广泛关注,近年来已逐渐将其应用于光催化氧化环境污染物等方面.同时在实际应用中因其光能利用率低、难回收、电子-空穴易复合等缺点也受到了限制.研究发现将四氧化三铁与氮化碳相结合,可以有效提高复合催化剂的光催化活性,而且可回收再利用很大程度上降低成本.采用光催化氧化技术处理实际环境污染物废水时,将光催化剂投入到废水中后,环境及水体的温度往往会对催化剂的催化活性产生一定的影响,导致无法实现最佳的光催化处理效果.制备一种催化活性不受外界温度影响的智能光催化材料是当今面临的一项挑战.我们研究制备了一种具有温度响应的磁性复合光催化剂PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4,其可根据外界温度的不同而表现出不同的光催化活性.温敏型聚合物PNIPAM是一类结构、性能和形态随温度变化而做出响应的功能材料,将光催化材料与温敏型PNIPAM智能高分子材料相结合,实现了智能催化的效果.PNIPAM温敏聚合物在水溶液中存在一个低临界溶解温度,其可以作为开关,通过改变温度实现对光催化过程的控制,达到过程智能化的效果.随着温度的改变,温敏聚合物的溶解状态在临界点附近会发生变化.不同温度对催化速率影响很大,当温度升高到临界值以上,催化反应速率降低很多;当温度降低到临界值以下,催化活性随之升高.这样不仅随时控制反应的进行,还可以通过改变温度控制反应速率.同时,温敏聚合层又相当于一个保护层,可以增强其抗腐蚀能力,提高对内部光催化材料的保护,进而提高其稳定性.众所周知四环素等抗生素类药物生产废水,属于高浓度有机废水,具有一定的毒性,一般较难处理.我们将制备的PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4复合光催化材料用于四环素废水的处理取得了很好的效果.XRD,FT-IR、Raman等表征手段充分证明了我们所制备的三元复合材料PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4的组成及各个组分的存在.并对PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂在不同温度(20和45°C)条件下处理四环素废水进行了系统的研究,从20和45℃的吸附曲线结果可以看出,低温时PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4的吸附性较强,高温时吸附较差.同时PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4低温时具有较高的催化活性,高温时催化活性较低.经过分析可知这种对温度响应的特殊性能与PNIPAM的亲水及疏水性密切相关.另外,通过对PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4复合材料的VSM测试及5次循环实验测试可以看出,PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4复合材料由于Fe3O4的引入而表现出较好的磁性,且在外加磁铁的作用下很容易实现分离回收.另外,PNIPAM/Fe3O4/g-C3N4在经过5次重复利用后其催化活性几乎没有减退,说明催化剂具有很好的稳定性.另一方面,说明我们的复合光催化剂在工业废水等污染治理方面有一定的潜在应用价值.     

八面体四氧化三铁亚微米晶负载铂催化剂用于室温催化氧化甲醛（英文）

空气中低浓度甲醛的治理和消除一直备受关注.在较低的反应温度下将甲醛转化为CO_2和H_2O的催化氧化法具有能耗低、效率高和环境友好等优点,被认为是一种最具应用发展前景的甲醛消除技术.在各种催化剂体系中,一些铁基氧化物(Fe_2O_3,FFe_3O_4或ferrihydrite)负载的Pt催化剂表现出较为优异的催化性能,能够在室温下实现甲醛的完全氧化.越来越多的研究表明,载体材料的结构及形貌是影响贵金属催化剂性能的主要因素.因此,深入研究Pt物种在不同类型铁基氧化物表面的分散情况及界面间相互作用,对理解催化剂活性中心的性质,设计制备性能更加优异的负载型贵金属催化剂具有重要科学意义.本文采用共沉淀法一步合成出八面体Fe_3O_4亚微米晶负载Pt催化剂(Pt/Fe_3O_4),考察了不同热处理温度对催化剂催化甲醛氧化反应性能的影响.结果表明,在80°C下热处理的催化剂(Pt/Fe_3O_4-80)具有很高的催化活性,在室温下甲醛的转化率可接近100%.随着催化剂热处理温度的升高,催化剂活性有所降低.此外,Pt/Fe_3O_4催化剂还表现出良好的稳定性,经长时间存放或连续运行后催化剂的活性基本保持不变.此外,在一定湿度范围内(RH=30%–80%),水的存在能够显著提高Pt/Fe_3O_4催化剂的甲醛催化氧化性能.采用各种表征技术对Pt/Fe_3O_4的结构、形貌、价态及氧化还原性等物理化学性质进行了研究.结果表明:采用该合成方法能够得到粒径较为均一、具有尖晶石结构和八面体形貌的Fe_3O_4亚微米晶,尺寸较小的Pt纳米粒子(平均2.5 nm)均匀分布在八面体Fe_3O_4晶体的表面,且Fe_3O_4载体表面还存在一定量的羟基物种.随着热处理温度的升高,催化剂表面的Pt物种和Fe物种的价态均发生明显变化.结果证实,Pt纳米粒子与Fe_3O_4载体间的相互作用力会随着热处理温度的升高而发生明显变化.对于性能较为优异的Pt/Fe_3O_4-80催化剂,Pt纳米粒子与Fe_3O_4载体之间存在着强度适宜的相互作用,能够产生相对较多的Pt-O-Fe Ox和Pt-OH-Fe Ox界面活性位,从而使其能够在较低的反应温度下表现出较强的活化分子氧的能力.此外,反应体系中引入的水分子能够与氧分子在界面活性位上共同活化,形成表面活性-OH物种,从而有效促进催化剂反应性能的提升.     

纳米四氧化三铁碳片对亚甲基蓝废水的催化脱色

碳材料上掺杂纳米Fe₃O₄颗粒所形成的复合材料可发挥各自优点,进而拓宽其在印染废水处理中的应用。以葡萄糖和氯化铁为原料,通过共沉淀后碳化煅烧,成功制备了纳米四氧化三铁碳片(Fe₃O₄@GC),利用XRD、TEM、BET和磁滞回线对Fe₃O₄@GC碳片进行了形貌表征,并将其用于亚甲基蓝(MB)废水的催化脱色处理。结果表明,Fe₃O₄@GC碳片上的Fe₃O₄结晶性较好,颗粒呈球形且分散均匀,其平均粒径为22 nm。Fe₃O₄@GC碳片能够活化H₂O₂产生氢氧自由基(HO·)并高效氧化降解MB。在pH为2～3,材料投加量为1.0 g/L,H₂O₂用量为9 mmol/L的条件下,60min内Fe₃O₄@G...     

Z-机制磷酸银/钨酸铋复合物的构建及其可见光催化降解有机污染物(英文)

环境危害不仅对人类健康构成巨大威胁,而且也阻碍了经济社会的快速发展.光催化剂通过利用太阳能来降解污染物为环境问题提供一条理想的途径.光催化剂的制备应该考虑以下几点:(1)对可见光响应;(2)高量子效率和稳定性;(3)安全、廉价、无毒的原材料.早期的一些催化剂如二氧化钛、氧化锌、硫化锌、锗酸锌和磷酸铋等在紫外线照射下表现出优秀的光催化活性.但是紫外光是稀有的,而且对人体健康有害.近年来,对宽带隙半导体的改性如掺杂、贵金属沉积、构建异质结或固溶体催化剂取得了有效进展.遗憾的是,受限于材料的固有属性,有限的改进仍然不能满足实际应用的需求.因此,探索高效稳定的可见光驱动的光催化剂依然是十分有意义的.磷酸银在可见光下表现出超强的光催化降解有机污染物和产氧的能力,但是磷酸银容易受到光腐蚀,光催化活性和稳定性很难维持.另外,磷酸银导带上的电子电势较正,这将导致其很难在光催化过程中被利用.而磷酸银导带上电子的积累会抑制其内部电子空穴对的分离,从而对磷酸银的光催化活性和稳定性造成不利影响.本文选择钨酸铋纳米片与磷酸银复合去抑制电子空穴对的复合和进一步提高磷酸银的活性和稳定性.样品的粉末X射线衍射、能谱和X光电子能谱的分析证实了磷酸银/钨酸铋复合物已经被成功合成.稳态荧光光谱证实了磷酸银/钨酸铋复合物的构建可以作为一种有效抑制电子和空穴对复合的手段.通过对样品进行光催化降解次甲基蓝的实验,我们发现磷酸银/钨酸铋复合材料展现出比磷酸银和钨酸铋更强的光催化活性.其中,磷酸银/钨酸铋光催化降解次甲基蓝的速率为0.61385 min~(-1),这是磷酸银(0.47179 min~(-1))和钨酸铋(0.10270 min~(-1))活性的1.3和6.0倍.同时,磷酸银/钨酸铋表现出耐久的稳定性,在连续五次光降解过程中几乎没有明显的活性损失.进一步通过对磷酸银/钨酸铋复合材料进行光催化活性成分的捕获实验,我们发现空穴、超氧负离子自由基和羟基自由基都发挥了一定的作用.最后,我们讨论了光催化机制,Z-机制光催化机制被认为是合理的.     

从生活取材:阳极氧化-共沉淀法制备四氧化三铁的实验设计

以“水质电解器检测饮用水的实验现象”为线索,通过探究电解产物组成,设计阳极氧化-共沉淀法制备Fe3O4磁性材料的实验。实验内容包括制备Fe3O4磁性材料,研究自来水硬度、电导率以及pH等影响因素,利用X射线粉末衍射、场发射扫描电镜和震动样品磁强计获取材料的组成、形貌和磁性信息。该实验从生活取材,融合无机及分析化学、纳米材料制备和现代测试分析技术及知识,实操性强;以“学生为中心”开展实验教学,重视教学目标的达成,有助于培养学生知识转化和科研创新能力,提高专业文化自信。     

溶剂热法制备八面体纳米结构四氧化三铁

利用乙二醇溶剂热法成功制备了八面体结构四氧化三铁,利用场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜、选区电子衍射仪、X射线衍射仪及超导量子干涉仪分析了合成产物的形貌、晶体结构及磁学性能,并探讨了多种实验条件对纳米结构形成的影响.结果表明所得八面体四氧化三铁纳米晶粒径均一,棱边尺寸约为120nm,室温下显示铁磁性质.     

Cu/BiVO_4复合光催化剂的制备及可见光催化活性(英文)

利用水热法制备了Cu掺杂的BiVO4复合可见光催化剂,借助X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)和扫描电子显微镜(SEM)对其进行表征.XRD分析显示所有催化剂都呈现单斜结构.XPS结果显示掺杂元素均以其稳定氧化态形式存在于催化剂表面.DRS谱中掺杂样品的吸收边比纯BiVO4都有不同程度的红移.以甲基橙(MO)的可见光催化降解反应为探针,研究了催化剂的可见光催化性能.结果表明,经Cu掺杂改性的催化剂的催化能力比纯BiVO4有所提高.对其掺杂增强催化能力的可能原因进行了讨论.     

溴化银/二氧化钛复合材料的可见光催化性能

将硝酸银的乙醇溶液与溶胶凝胶TiO2混合得到前驱体,随后经共沉淀-煅烧制备得到AgBr/TiO2复合材料;采用扫描电镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪分析了复合材料的形貌、晶体结构、Ag元素的价态,采用紫外-可见漫反射光谱仪测定了其光吸收性能;进而以甲基橙(MO)的可见光降解为探针反应测定了AgBr/TiO2复合材料的可见光催化性能.结果表明,当前驱体在不同温度下煅烧后,无定形TiO2颗粒逐渐增大,并逐渐转变为锐钛矿结构;担载的AgBr可明显拓展TiO2的可见光吸收范围;Ag物种主要以Ag+形式存在.当煅烧温度为300℃时,复合材料的光催化活性最高,MO的降解率在60min内达到90%以上;随着煅烧温度的增加,催化活性逐渐降低.     

Photocatalytic activities of various pentavalent bismuthates under visible light irradiation

LiBiO₃, NaBiO₃, MgBi₂O₆, KBiO₃, ZnBi₂O₆, SrBi₂O₆, AgBiO₃, BaBi₂O₆ and PbBi₂O₆ were synthesized by various processes such as hydrothermal treatment, heating and so on. These materials were examined for their photocatalytic activities in the decolorization of methylene blue and decomposition of phenol under visible light irradiation. For methylene blue decolorization, the presence of KBiO₃ resulted in complete decoloration within 5 min. For phenol decomposition, NaBiO₃ showed the highest activity, while LiBiO₃, SrBi₂O₆ and BaBi₂O₆ possessed almost comparable decomposition rates. Their decomposition rates were apparently higher than that by anatase (P25) under UV irradiation.     

Fabrication of nanoporous polymeric crystalline TiO2 composite for photocatalytic degradation of aqueous organic pollutants under visible light irradiation

A nanoporous polymeric crystalline TiO₂ composite (TiO₂/PDVB‐MA) has been successfully synthesized through an in situ synthesis method using divinylbenzene (DVB), methacrylic acid (MA) and tetrabutyl titanate. The experimental results showed that TiO₂ nanoparticles composed of the mixture phases of anatase and rutile were homogeneously dispersed into the PDVB‐MA support. The TiO₂/PDVB‐MA composite was used as photocatalyst for Rhodamine B (RhB), bisphenol A and 2,4,6‐trichlorophenol degradation under visible light irradiation. More interestingly, the excellent photocatalytic performance of the composite was observed with regard to RhB and bisphenol A, which might be ascribed to the synergistic effect between TiO₂ nanoparticles and PDVB‐MA. Moreover, TiO₂/PDVB‐MA composite could be recycled at least four times in the removal of RhB, suggesting that it is a promising photocatalyst to catalyze the degradation of organic pollutants under visible light irradiation.     

Photocatalytic degradation of methyl red by porous zinc hydroxide under visible light irradiation

In the present study, porous zinc hydroxide was successfully prepared via a simple sol–gel route. The synthesized porous zinc hydroxide was characterized using scanning electron microscopy (SEM), X‐ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), and Brunauer–Emmett–Teller (BET) techniques. In addition, the prepared porous zinc hydroxide was studied as a photocatalyst for the degradation of methyl red. The degradation behavior of porous zinc hydroxide was investigated systematically. The experimental results showed that the obtained porous zinc hydroxide displayed excellent degradation efficiency (89%) under visible light irradiation. Thus, porous zinc hydroxide can be used as an effective photocatalyst for the degradation of methyl red, which can be used for industrial wastewater treatment.     

Silver ferrite–graphene nanocomposite and its good photocatalytic performance in air and visible light for organic dye removal

Silver ferrite–graphene (AgFeO₂‐G) as a nanocomposite photocatalyst shows potent visible‐light photocatalytic activity for the degradation of organic contaminants, and generates the strong oxidants hydroxyl radical (^•OH) and superoxide anion radical (O₂^•−) via photoelectrochemical decomposition of H₂O and O₂ in the presence of air and visible light irradiation. The photogenerated electrons of AgFeO₂ can transfer easily from the conduction band to the reduced graphene oxide, efficiently preventing the direct recombination of electrons and holes. As a matter of fact, AgFeO₂ has a low bandgap. Furthermore, AgFeO₂ nanoparticles themselves have a magnetic property, which makes them magnetically separable. The experimental results show that the graphene nanosheets in the nanocomposite catalyst are exfoliated and decorated homogeneously with AgFeO₂ nanoparticles. The photodegradation occurs in a short time (ca 40 min). Also, the photocatalytic activity of the nanocomposite does not show any clear loss after ten recycles of the degradation process.     

BiOBr/BiOI复合体的制备及可见光催化性能

以硝酸铋、碘化钾、溴化钠和聚乙二醇-400为主要原料,利用水热法制备出具有较小粒径的BiOBr/BiOI复合体,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(DRS)等测试手段对样品的形貌、物相组成进行了表征。以罗丹明B为模拟污染物,研究了可见光下所制备样品的光催化性能。结果表明:BiOBr/BiOI复合体的光催化性能高于单一的BiOBr和BiOI,光照80 min后罗丹明B的降解效率可达95.6%。     

Photocatalytic activity of silicon nanowires under UV and visible light irradiation

The communication reports on the high performance of hydrogen-terminated silicon nanowires and silicon nanowires coated with metal (Ag, Cu) nanostructures for the photodegradation of rhodamine B under UV and visible light irradiation.     

Photocatalytic hydrogen evolution from water on SiC under visible light irradiation

A kind of green SiC fine powder was characterized by XRD and UV-Vis diffuse reflectance, and studied in the photocatalytic splitting of water. The results showed that the green SiC fine powder can absorb visible light and split water with the formation of hydrogen under visible light irradiation. The activity is affected significantly by the initial pH of solutions and the types of cheap reagents, where the addition of OH⁻ or S²⁻ leads to a remarkable increase in the activity.     

Photocatalytic reduction of carbon dioxide to methanol by Cu2O/SiC nanocrystallite under visible light irradiation

The Cu2O/SiC photocatalyst was obtained from SiC nanoparticles (NPs) modified by Cu2O. Their photocatalytic activities for reducing CO2 to CH3OH under visible light irradiation have been investigated. The results indicated that besides a small quantity of 6H-SiC, SiC NPs mainly consisted of 3C-SiC. The band gaps of SiC and Cu2O were estimated to be about 1.95 and 2.23 eV from UV-Vis spectra, respectively. The Cu2O modification can enhance the photocatalytic performance of SiC NPs, and the largest yields of methanol on SiC, Cu2O and Cu2O/SiC photocatalysts under visible light irradiation were 153, 104 and 191μmol/g, respectively.