ZnIn2S4/SnS2 3D异质结的制备及其在可见光下高效还原Cr（Ⅵ）的应用（英文）

随着印染、纺织和镀铬等行业的不断发展,含有六价铬(Cr(VI))工业废水的大量排放造成严重的环境污染,威胁着人类健康.在过去的几十年中,废水中Cr(VI)去除的方法有很多,其中包括离子交换、膜分离、化学沉淀和吸附等.然而,这些传统的方法存在成本高、能耗高、效率低或者去除不彻底等缺点,阻碍了其广泛应用.在此背景下,光催化还原作为一种高效、绿色、有应用前景的Cr(VI)废水处理方法,受到越来越多科学家的关注.开发高效可见光响应光催化剂是实现光催化还原Cr(VI)应用的关键.ZnIn2S4是一种三元硫化物半导体材料,具有较强可见光吸收能力.但纯ZnIn2S4光生载流子复合严重以及可见光响应范围较窄导致其光催化性能较低.为了解决这一问题,构建异质结是一种常见的有效方法.SnS2具有合适的带隙(~2.2 eV),价格低廉,无毒且可见光吸收能力强.因此,构建ZnIn2S4/SnS2异质结有望实现高效可见光催化还原Cr(VI).本文通过简单的水热法成功制备了ZnIn2S4/SnS2三维(3D)异质结,并在可见光照射下对催化剂还原Cr(VI)性能进行了评价.实验结果显示,ZnIn2S4/SnS2 3D异质结光催化活性随着SnS2含量增加呈现先增加后减少的趋势.当SnS2与ZnIn2S4的质量比为1:10时,ZnIn2S4/SnS2 3D异质结催化还原Cr(VI)效率最高.可见光照射下反应70 min,Cr(VI)(50 mg/L)的还原效率达到100%,远高于纯ZnIn2S4和SnS2.荧光光谱分析(PL)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)显示,光生载流子分离效率和光吸收效率的增强是还原Cr(VI)性能增加的两个原因.此外,经过三个周期的循环实验,ZnIn2S4/SnS2 3D异质结催化还原Cr(VI)效率没有明显降低,表现出较好的光催化稳定性.     

TiO2纳米管半波脉冲直流电光电催化还原Cr（Ⅵ）

报道了在半波脉冲直流电(h-DC)作为电压驱动下,以阳极氧化法制备的TiO2纳米管(TNT)为工作电极,紫外光光电催化(PEC)还原Cr(VI)的研究.半波脉冲直流电相比稳压直流电(DC)和交流电(AC)具有更佳的载流子分离和光电催化作用.探讨了电压大小、频率及电解质NaCl浓度对Cr(VI)催化还原反应的影响.TNT光电催化和电催化还原Cr(VI)效率随外加电压和频率的增大而增大,但是频率过高对反应有一定的抑制作用.电解质NaCl对反应的影响不显著,这是因为在重金属还原体系中,NaCl作为活性氯物种的母体和增强溶液导电性的作用体现得不明显.     

空心球状C@SnO2@SnS2的制备及光催化去除Cr（Ⅵ）性能研究

将SnO2负载在碳球上通过不完全烧结的方法得到含有大量碳的空心状C@SnO2,随后加入TAA(硫代乙酰胺),利用离子交换法在水热过程中制备了具有不同硫化程度的空心结构的C@SnO2@SnS2三元复合物。利用XRD、FESEM、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL等测试手段对合成样品进行表征,并测试了其光催化去除Cr(VI)的性能。结果表明,C、SnO2和SnS2三者之间的协同作用以及空心结构的形貌显著增强了SnO2的光催化性能,其中CSS-2样品对Cr(VI)具有最佳的去除能力,太阳光照射120 min后对Cr(VI)的去除率高达98.8%。     

花状微球Znln_2S_4/碳量子点复合物用于光催化还原Cr(Ⅵ)（英文）

六价铬Cr(Ⅵ)是废水中常见的重金属污染物,广泛应用于电镀、皮革制造、金属表面处理、纺织制造等领域.传统的处理方法有吸附、超滤、反渗透和凝固等.但是,这些方法均具有一定的缺陷,比如膜污染、高功耗、高运行和维护成本.Cr(Ⅲ)有较低毒性且易在水溶液中沉淀形成Cr(OH)_3,因此,将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)被认为是一种有效去除Cr(Ⅵ)的策略.近年来,半导体光催化技术广受关注,被用于去除有毒污染物、还原二氧化碳和分解水,并在光催化还原Cr(Ⅵ)领域取得一系列进展.但是,探索开发可见光响应的高效光催化剂仍是挑战.三元金属硫属元素化合物半导体具有独特的光电特性和催化活性,备受关注.尤其是窄带Znln_2S_4被认为是一种有潜力的可见光催化剂.但是,由于其较窄的光响应范围以及光生载流子短的寿命,使得它的催化活性很低.研究表明,控制形貌、掺杂贵金属和构筑异质结复合物能够提高Znln_2S_4的光催化活性.不幸的是,有关Znln_2S_4在光催化还原Cr(Ⅵ)中的应用还鲜有报道.本文通过构筑花状微球Znln_2S_4和碳量子点(CQDs)异质结,合成Znln_2S_4/CQDs复合物,获得高效光催化还原Cr(Ⅵ)活性的复合光催化剂.扫描电子显微镜和高分辨投射电子显微镜结果显示, Znln_2S_4/CQDs复合物是由花瓣自组装的花状微球结构, CQDs分散在Znln_2S_4花瓣上,形成很好的界面接触,有利于光催化过程的进行.紫外可见吸收光谱结果表明, Znln_2S_4/CQDs复合物在可见光区域展现了很好的吸收.随着CQDs含量的增加, Znln_2S_4/CQDs复合物的光吸收能力增加,有利于提高其催化活性.电化学阻抗谱、光电流响应曲线和原位电子顺磁共振谱结果表明, CQDs可以作为电子受体材料,促进光生载流子的转移,抑制其复合,从而延长光生载流子的寿命.通过光催化还原Cr(Ⅵ)的实验发现,与纯Znln_2S_4相比, Znln_2S_4/CQDs复合物具有增强的光催化活性,并且与CQDs的掺杂比例有关.在可见光照射40 min后,当CQDs的掺杂比例为0.5 wt%时, Znln_2S_4/CQDs复合物对Cr(Ⅵ)的还原率达到93%.Znln_2S_4/CQDs复合物优异的催化活性归因于其优异的光吸收,良好的界面电荷转移,和CQDs的下转换特性.另外,光催化还原Cr(Ⅵ)实验被循环3次后发现, Cr(Ⅵ)的还原率没有明显降低.同时, X射线衍射、扫描电子显微镜和光电子能谱结果表明,催化反应之后的Znln_2S_4/CQDs复合物的结构、形貌和组分均未发生变化,说明Znln_2S_4/CQDs复合物具有良好的稳定性.本工作以期为进一步设计具有理想功能的CQDs基复合材料提供有价值的信息.     

溶剂热法合成用于高效光催化燃油脱氮的TiO2@MIL-101（Cr）复合材料（英文）

溶剂热合成技术是一种有效合成复合材料的技术。在本研究中,通过溶剂热法制备了不同比例复合的TiO₂@MIL-101（Cr）复合材料。并利用这些材料进行可见光光催化燃油脱氮（吡啶）。对所得催化剂采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、BET和DRS进行表征。通过活性实验结果可以得到,20%TiO₂@MIL-101（Cr）具有良好的催化活性,在可见光光照4 h后,对吡啶的脱除率高达70%。最后,通过对HPLC-MS数据分析,得到一个光催化燃油脱氮的可能机理。     

溴掺杂石墨相碳化氮对Cr(Ⅵ)光催化还原性能的提高（英文）

半导体光催化技术不仅可将太阳能转化为化学能,还能直接降解和矿化有机污染物,在解决能源短缺和治理环境污染等方面具有广阔的应用前景.然而传统的TiO₂光催化剂具有较大的禁带宽度(3.2 eV),使得材料只能吸收紫外光(仅占太阳光的4%)且量子产率较低.因此,研究和开发新型的本身具有可见光响应的光催化材料在实际应用中具有重要的指导意义.g-C₃N₄作为一种非金属有机聚合物n型半导体,因具有合适的禁带宽度、独特的电子结构和良好的化学稳定性,迅速成为光催化领域的研究热点.但是,由于g-C₃N₄本身存在比表面积小、可见光响应范围狭窄和光生电子-空穴对分离效率低等缺陷,极大限制了其光催化实际应用.为了解决该问题,人们进行了很多尝试来改善石墨相氮化碳光催化材料的光催化活性.研究表明,非金属元素掺杂是一种有效且常用的提高g-C₃N₄光催化性能的方法.例如,通过高温煅烧三聚氰胺和氧化硼混合物可制备掺B的g-C₃N₄     

一例整合了三联吡啶钌和卟啉锌的金属-有机框架材料用于光催化二氧化碳还原全反应（英文）

利用源源不断的太阳能,将CO₂和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO₂还原是一项具有挑战性的工作。金属有机框架(metal-organic framework,MOF)由于其较大的比表面积、多样化的活性位点和结构可调性,是CO₂光催化还原全反应的良好备选材料。本文中,我们首先整合了具有光活性的锌(Ⅱ)卟啉基元与联吡啶钌(Ⅱ)基元,构建了一种MOF光催化剂,记作PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)。为了进行比较,还合成了两种仅具有锌(Ⅱ)卟啉或联吡啶钌(Ⅱ)基元的同构MOF,分别记作PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)。由测试结果可知,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)在乙腈和水混合溶液中表现出对CO₂还原可观的光催化活性(CO产率为7.6μmol·g^-1·h^-1),无需额外添加助催化剂、光敏剂或牺牲剂。通过质...     

2，2′-(1，2-亚乙基双氮次甲基)二喹啉及其Cu2+、 Zn2+、Ni2+、 Mn2+配合物的合成与表征

本文报道2,2′-(1,2-亚乙基双氮次甲基)二喹啉及其与Cu²⁺、 Zn²⁺、 Ni²⁺、 Mn²⁺配合物的合成,并通过元素分析、红外光谱、紫外光谱、X-射线粉末衍射、热分析及核磁共振等手段对配体和配合物进行了表征。配合物的化学组成为M.L.(ClO₄)₂·H₂O(M=Cu²⁺、 Zn²⁺、 Ni²⁺、 Mn²⁺离子;L=C₂₂H₁₈N₄)。     

局部表面等离子体共振可调的MoO3-x-TiO2纳米复合物用于提高可见光下光催化还原CO2的性能(英文)

利用太阳能光催化还原CO₂和H₂O到燃料和化学品是一条极具吸引力但又充满挑战性的转化途径.迄今为止,只有非常有限的光催化剂已经被报道可以在可见光照射下光催化还原CO₂.局部表面等离子体共振(LSPR)现象可以被用作一种有效的开发可见光催化剂的策略.贵金属Au,Ag,Pt等的LSPR现象已经被较为广泛的研究,并应用于光催化、光热、气敏等多种领域.而低价态金属自掺杂的金属氧化物,如MoO_3-x和WO_3-x,也被证明具有LSPR现象,可用于开发更加廉价的可见光催化剂.本文通过简单的溶剂热法成功合成了低价态Mo自掺杂的MoO_3-x纳米片催化剂,并在合成过程中原位加入TiO₂纳米颗粒(TiO₂-NP)和TiO₂纳米棒(TiO₂-NT),构建了MoO_3-x-TiO₂纳米复合物.电镜表征显示,MoO_3-x-TiO     

基于壳聚糖/Ru（bpy）2+3/SiO2纳米粒子电化学发光传感器用于尿酸的检测

利用反相微乳液法制备了壳聚糖-Ru(bpy)2+3-SiO2复合纳米粒子,采用Nafion/MCNT复合膜技术实现了对复合纳米粒子有效而稳定的固定,从而制备了电化学发光传感器,实现了对尿酸的检测。在0.1 mol/L PBS缓冲溶液(pH 7.4)中,当尿酸与修饰电极作用15 min时,电化学发光强度与尿酸浓度(1.0×10-10~1.0×10-5 mol/L)的负对数呈良好的线性关系,线性方程为IECL=-709.52-202.74lgC,相关系数R=0.9936,检出限为6.0×10-12 mol/L。传感器表现出良好的重现性与稳定性,对1.0×10-8 mol/L尿酸平行测定11次,发光强度的相对标准偏差为2.9%,测定尿酸实际样品的加标回收率在98.5%~103.5%之间。     

Photoelectrocatalytic Reduction of Cr（Vl） over TiO2 Nanotube Arrays under Half-wave Pulsed Direct Current

报道了在半波脉冲直流电（h-DC）作为电压驱动下,以阳极氧化法制备的TiO2纳米管（TNT）为工作电极,紫外光光电催化（PEC）还原Cr（VI）的研究.半波脉冲直流电相比稳压直流电（DC）和交流电（AC）具有更佳的载流子分离和光电催化作用.探讨了电压大小、频率及电解质NaCl浓度对Cr（VI）催化还原反应的影响.TNT光电催化和电催化还原Cr（VI）效率随外加电压和频率的增大而增大,但是频率过高对反应有一定的抑制作用.电解质NaCl对反应的影响不显著,这是因为在重金属还原体系中,NaCl作为活性氯物种的母体和增强溶液导电性的作用体现得不明显.     

局部表面等离子体共振可调的MoO_(3-x)-TiO_2纳米复合物用于提高可见光下光催化还原CO_2的性能（英文）

利用太阳能光催化还原CO_2和H_2O到燃料和化学品是一条极具吸引力但又充满挑战性的转化途径.迄今为止,只有非常有限的光催化剂已经被报道可以在可见光照射下光催化还原CO_2.局部表面等离子体共振(LSPR)现象可以被用作一种有效的开发可见光催化剂的策略.贵金属Au,Ag,Pt等的LSPR现象已经被较为广泛的研究,并应用于光催化、光热、气敏等多种领域.而低价态金属自掺杂的金属氧化物,如MoO_(3-x)和WO_(3-x),也被证明具有LSPR现象,可用于开发更加廉价的可见光催化剂.本文通过简单的溶剂热法成功合成了低价态Mo自掺杂的MoO_(3-x)纳米片催化剂,并在合成过程中原位加入TiO_2纳米颗粒(TiO_2-NP)和TiO_2纳米棒(TiO_2-NT),构建了MoO_(3-x)-TiO_2纳米复合物.电镜表征显示,MoO_(3-x)-TiO_2-NT纳米复合物中,MoO_(3-x)纳米片和TiO_2纳米管的结合更为紧密.UV-vis光谱显示,TiO_2的复合不仅可以增强MoO_(3-x)可见区的吸收强度,同时吸收峰的位置也发生了蓝移.XPS表征显示,TiO_2复合后,MoO_(3-x)中Mo~(5+)的比例明显增加,从而提高了MoO_(3-x)中自由电子的浓度,进而增强了LSPR现象和LSPR吸光能力,且TiO_2纳米管相对TiO_2纳米颗粒具有更好的促进效果.MoO_(3-x)纳米片具有在可见光照射下光催化还原CO_2的性能,CO的生成速率为2.8μmol g~(?1) h~(?1).复合TiO_2纳米颗粒后,MoO_(3-x)-TiO_2-NP纳米复合物上,CO的生成速率提高到6.8μmol g~(?1) h~(?1).当复合TiO_2纳米管时,光催化性能显著提高,在Mo O_(3-x)-TiO_2-NT纳米复合物上,CO的生成速率可达12μmol g~(?1) h~(?1),约为MoO_(3-x)纳米片的四倍,此外还可观测到CH_4的生成.当我们将反应气氛由CO_2替换成N_2后,CO和CH_4的生成量几乎为零,证明CO和CH_4的生成主要来自CO_2的光催化还原.此外,我们还考察了MoO_(3-x)-TiO_2-NT纳米复合物光催化还原CO_2的催化性能稳定性,以12 h反应时间为一个循环,经3个循环反应后,催化剂的活性基本保持不变,证明该催化剂具有较好的稳定性.综上,我们通过MoO_(3-x)纳米片和TiO_2复合的策略,增强了MoO_(3-x)纳米片的LSPR效应,提升了催化剂对可见光的吸收能力,进而提高了MoO_(3-x)-TiO_2-NT纳米复合物光催化还原CO_2的性能.MoO_(3-x)-TiO_2-NT纳米复合物是一种具有发展潜力的光催化还原CO_2的可见光催化剂,且该纳米复合物调变LSPR效应的策略还有望用于增强其他LSPR光催化材料的光催化性能.     

可见光催化喹喔啉-2(1H)-酮与醇C(sp2)-H/O-H交叉脱氢偶联反应(英文)

杂环化合物和醇的C(sp²)-H/O-H交叉脱氢偶联反应为制备杂环醚类化合物提供了一种原子和步骤经济性的方法.然而,已经报道的交叉脱氢偶联反应大部分需要使用过渡金属催化剂和/或者强氧化剂,不仅产生环境问题还增加分离成本.同时,这些合成方法还存在杂环化合物和醇的C(sp²)-H/C(sp³)-H交叉脱氢偶联反应的竞争反应,降低了反应的选择性和收率.喹喔啉-2(1H)-酮是生物活性物质和人工药物的核心骨架结构之一,合成多样性官能化的喹喔啉-2(1H)-酮备受关注.近期多种C-3官能化喹喔啉-2(1H)-酮的合成方法被报道,但是目前没有一例通过无金属无强氧化剂条件下的喹喔啉-2(1H)-酮与醇C(sp²)-H/O-H交叉脱氢偶联反应合成3-烷氧基喹喔啉-2(1H)-酮的相关工作报道.值得一提的是,利用氧气作为氧化剂的可见光催化反应符合绿色化学的要求,在最近几年中发展迅速.本文报道了一种通过可见光催化的喹喔啉-2(1H)-酮与醇的C(sp²)-H/O-H交叉脱氢偶联反应合成3-烷氧基喹...     

CO2/H2O气氛下红沙泉煤中碱（土）金属的分布及其气化反应特性

使用高温气化固定床实验系统开展了CO₂/H₂O气化条件下,红沙泉煤中碱（土）金属（AAEMs）的分布情况及其对煤焦气化反应活性的影响。结果表明,气化温度低于灰熔点温度时,Na元素在煤焦表面离散分布,不存在明显的团簇富集现象;气化温度高于灰熔点温度时,Na元素在煤焦表面表现出轻微的富集现象。气化过程中K元素离散分布在煤焦表面,Ca和Mg元素在煤焦表面的富集现象比较明显,含Ca、Mg类矿物迁移团簇在煤焦表面凹陷处,形成尺寸较大的灰球,Ca、Mg元素在分布上存在一定的依赖性。气化残余焦的表观活化能和指前因子随着碳转化率的增加而增加,煤焦的反应活性变低。     

过渡金属参与及催化的C(sp3)—C(sp3)还原自偶联反应

形成C(sp³)—C(sp³)键的偶联反应在有机合成中具有重要意义.其中,过渡金属参与及催化的还原自偶联反应在对称结构分子合成方面具有独特优势.这类反应操作简便,直接利用易得的有机卤化物作为底物,避免了高活性的有机金属试剂的使用.同时,偶联反应的催化剂一般基于廉价金属,因此具有良好的规模化应用前景.近年来发展的基于光氧化还原催化、离子液体及无机纳米材料的反应体系进一步提升了还原偶联反应的效率及选择性.系统介绍了钴、镍、铜、铑、钛等不同金属参与或催化的还原偶联反应,探讨了近年来发展的光介导还原偶联反应体系,并对还原偶联反应在天然分子及高分子合成方面的应用进行详细介绍.     

Co-MOF作为电子供体用于提高g-C3N4纳米片的可见光催化还原CO2性能（英文）

作为温室效应的主要气体CO2浓度持续上升,已经成为全球环境问题.将CO2光催化还原成可再生能源不仅可以解决CO2带来的温室效应,而且可以将太阳能转化为燃料物质而取代传统意义上的化石能源.实际上光催化的研究可以追溯到1979年,自从Inoue首次报道了光催化CO2和水制取甲酸、甲烷等有机物,人们一直在努力开发高效的CO2转化光催化剂.近年来,随着光催化技术的快速稳定发展,各种半导体光催化剂,如Zn2Ge O4,CdS,Fe3O4,g-C3N4和SrTiO3等,已被开发用于光催化还原二氧化碳.在这些半导体中,有的材料具有较大的带隙导致较低的可见光活性,有的材料具有毒性引起额外的环境问题.因此,寻求具有适度带隙且环境友好的半导体材料是解决全球变暖问题的关键.近年来,g-C3N4因其带隙(约2.7e V)较窄,具有一定的可见光吸收性能,无污染,以及化学和热稳定性良好等特点,被视为理想的可见光响应光催化材料之一.但是,g-C3N4光吸收有限、光生电子空穴复合率较高等缺点严重限制了其光催化活性.为了进一步提高g-C3N4的CO2可见光催化还原活性,国内外研究者开发了许多方法来提高电荷分离效率,进而提高g-C3N4光催化剂的总体活性.在这些策略中,将g-C3N4与具有合适导带位置的其他材料偶联以促进电子空穴分离是提高光催化性能的有效方法之一.由于Co-MOF具有较窄的带隙且导带位置与g-C3N4匹配,我们选择Co-MOF与g-C3N4复合来克服g-C3N4的缺点,进而达到提高其光催化活性的目的.作为电子供体的Co-MOF能够将最低未占分子轨道(LUMO)上的光生电子转移到g-C3N4的导带以促进电荷分离,同时水被g-C3N4价带上的空穴氧化,最终生成氧气,从而提高光催化还原CO2的性能.制备的Co-MOF/g-C3N4纳米复合材料在可见光照射下具有优异的光催化还原CO2性能,约为纯g-C3N4的光催化活性的2倍.一系列分析表明,Co-MOF的引入不仅拓宽了可见光的吸收范围,而且促进了电荷分离,有利于提高g-C3N4的光催化活性.特别是在590nm单波长照射下进行的羟基自由基实验进一步证明了Co-MOF的LUMO上的光生电子可以转移到g-C3N4.该研究结果为基于g-C3N4的光催化体系的合理构建提供了新思路.     

Synthesis, Crystal Structure and Fluorescent Property of One New Complex [Na2（2-benzoylbenzoato）4（Phen）2（H2O）2]·H2O

One binuclear sodium(Ⅰ) complex [Na2(2-benzoylbenzoato)4(Phen)2(H2O)2]·H2O has been synthesized with 2-benzoylbenzoic acid and 1,10-henanthroline as ligands. The crystal structure was determined by X-ray diffraction. The crystal belongs to the triclinic system with space group P , a = 1.08096(8), b = 1.09619(8), c = 1.09740(8) nm, α = 79.0600(1), β = 71.0450(1), γ = 62.0540(1)o, V = 1.08533(1) nm3, Dc = 1.421 g/cm3, Z = 2, F(000) = 484, GOOF = 1.036, the final R = 0.0363 and wR = 0.0961. The crystal structure shows that two neighboring sodium(Ⅰ) ions are linked together by two bridging water molecules, and each end position is coordinated with one 1,10-phenanthroline molecule and one 2-benzoylbenzoato to form a binuclear structure. Each sodium(Ⅰ) ion in the molecule is coordinated with five atoms to give a distorted trigonal bipyramid. The fluorescence property of the title complex is also discussed.     

仿生模拟催化在新能源与CO2光催化还原方面的研究及应用

人工光合成是受到植物光合作用启发而兴起的前沿科研领域,对于新型能源的探索具有重要的研究价值。本文首先从植物光合作用的原理和关键化学过程出发,介绍了人工光合成体系的构建原则与方法,着重阐述了过渡金属配合物光催化剂在人工光合成各半反应(水的光催化氧化分解与CO2的还原转换)中的应用。其次,分析整理了近期国内外重点研究的过渡金属配合物光催化剂的种类,评价了各类过渡金属配合物光催化剂的结构特征及由其组成的不同光催化体系的特点和催化性能的差别,讨论了部分光催化剂的催化机理及优化其催化性能的方法。最后,展望了过渡金属配合物光催化剂在人工光合成领域的研究前景及发展方向。     

Cr(CNR)_3Cl_3和Cr(CNR)_3Cl_2B(C_8H_5)_4·H_2O(R=CH_2C_8H_5)的合成和性质研究

长期以来人们对羰基配合物进行了较为充分的研究,但忽略了与之对应的异腈配合物领域。本文在四氢呋喃溶剂中制得两个过渡金属异腈配合物,初步研究了它们的性质,并讨论了它们的红外光谱和热重分析。 1 实验部分 1。1 试剂和仪器 CrCl_3(thf)_3按文献合成。CNCH_2C_6H_5和NaB(C_6H_5)_4购自Aldrich试剂     

Ag/NH2-MIL-125(Ti)的构建及可见光还原水中Cr(Ⅵ)

开发高效、稳定的复合光催化材料是当前环境领域的迫切需求。 本文采用溶剂热协同紫外光还原法成功制备了复合光催化材料Ag/NH₂-MIL-125(Ti),并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及X射线光电子能谱(XPS)等技术手段对其形貌、结构及光学性质进行分析,考察了Ag/NH₂-MIL-125(Ti)可见光(λ≥420 nm)催化还原Cr(Ⅵ)的性能,并优化了催化剂用量、Cr(Ⅵ)浓度、空穴捕捉剂种类及用量等条件。 结果表明,在最佳条件下,Ag/NH₂-MIL-125(Ti)具有良好的吸附及光催化还原Cr(Ⅵ)性能,其吸附及光催化还原率是NH₂-MIL-125(Ti)的3.11倍,Ag/NH₂-MIL-125(Ti)特殊的“芝麻饼”形貌以及Ag⁰与NH₂-MIL-125(Ti)之间形成的异质结有助于增强复合材料的光催化还原Cr(Ⅵ)的性能。 同时,通过条件实验,提出了光催化还原过程中主要的活性物种以及Cr(Ⅵ) 的还原机理。 本研究将为金属有机骨架(MOFs)复合材料在可见光催化环境修复领域的应用提供理论依据和实验参考。