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氧化铈在非贵金属氧化物催化剂中的作用(Ⅴ)—热环境对Cu—… 总被引:1,自引:1,他引:0
研究了热环境对Cu-Mn-Ce-O催化剂表面积、结构、氧性能及对甲苯催化氧化活性的影响。发现CeO2作为助催化剂,对延缓氧化铝载体的表面收缩几乎没有作用,但能阻止催化剂中CuMn2O4尖晶石的生成,防止无定型活性相在高温环境中的烧结,提高催化剂水热稳定性能,尤其在温度高于800℃时,效果尤佳,合适的Ce/Cu原子比为0.38~0.44。 相似文献
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Ag/La0.6Sr0.4MnO3基催化剂上CH3OH和CO的完全氧化 总被引:1,自引:1,他引:0
合成了Ag/La0.6Sr0.4MnO3、Ag/La0.6Sr0.4MnO3/γ-AI2O3两毓催化剂,发现钙钛矿型La0.6Sr0.4MnO3对低浓度CH3OH或CO的完全氧化显示出相当高的催化活性,适量Ag对钙钛矿型La0.6S50.4MnO3基质的修使其对CH3OH或CO完全氧化催化活性获明显提高;在6%Ag/20%La0.6Sr0.4MnO3/γ-AI2O3催化剂 ,CH3OH完全氧化的T 相似文献
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稀土氧化物对Ni/α—Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应的影响 总被引:12,自引:3,他引:12
研究了稀土金属氧化物(La2O3,CeO2,Pr6O11和Nd2O3)对Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响.X光粉末衍射和活性考察结果表明,稀土氧化物使Ni/α-Al2O3催化剂的稳定性有显著提高.稀土氧化物与活性组份Ni之间的相互作用抑制了催化剂表面Ni晶粒的生长和迁移,由于这种作用也抑制了催化剂表面积炭的生成.在实验中还发现CeO2容易进行Ce3+Ce4+氧化还原反应而对反应具有催化活性. 相似文献
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镧改性铁催化剂的研究Ⅱ.镧改性铁催化剂的碳化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
用穆斯堡尔谱和Cahn微量天平技术研究了Fe2O3/γ-Al2O3,Fe2O3-La2O3/γ-Al2O3和Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂的碳化性能。结果表明:铁碳化物的生成与催化剂活性组分同载体的相互作用有关。La2O3改性后的Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂,由于活性组分与载体之间存在强相互作用,在F-T反应过程中没有检测到铁碳化物相。同时,La2O3的添加提高了催化 相似文献
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La—Cu—Mn系钙钛矿型(ABO3)催化剂性能 总被引:11,自引:0,他引:11
采用共沉淀法制得了Cu2+部分取代La3+的La1-xCuxMnO3钙钛矿型催化剂,通过XRD、TPR、电镜分析及活性评价,研究了Cu2+的部分取代对La1-xCuxMnO3系催化剂性能的影响.结果表明,Cu2+部分取代La3+后,使催化剂易被还原,活化能降低,对CH4、CO氧化反应,均有最佳取代量使催化剂的活性最佳,其值分别为0.2和0.4,这是由于随x值的增大,催化剂晶格缺陷增多,晶格氧的化学势增大的缘故 相似文献
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CO2选择性氧化甲烷制C2烃催化剂La2O3/ZnO的氧化还原和CO2吸附性能 总被引:6,自引:0,他引:6
La2O3/ZnO催化剂体系在以二氧化碳作为氧化剂的甲烷氧化偶联反应中具有很高的C2烃选择性和稳定性.采用CO2-TPD-MS和TPR技术考察了La2O3/ZnO对CO2的吸附性质及其氧化还原行为.结果表明:(1)La2O3/ZnO催化剂体系存在着强、弱两种碱中心,其中弱碱中心数量随样品中La2O3含量增加而减少,强碱中心强度随样品中La2O3含量增加而增强.(2)由于组分相互作用,高温下,La2O3/ZnO易产生晶格氧空位,使之对CO2的吸附增强,吸附后的CO2与晶格氧作用形成立方晶型La2O2CO3.(3)La2O3/ZnO表面的La3+和Zn2+可以部分被还原,由于组分间的相互作用,使得二者的还原都较单一组分存在时更难.(4)H2-CO2-H2氧化还原循环实验表明,La2O3/ZnO表面被部分还原后,CO2可以将部分被还原的表面再氧化.在此基础上对La2O3/ZnO催化剂上甲烷与CO2转化为C2烃的机制也进行了讨论. 相似文献
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CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对Ni催化剂抗氧化性能的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
在CH4、CO2 催化氧化制合成气反应中, Ni/Al2O3 催化剂在高温下生成NiAl2O4 尖晶石,是导致催化剂失活的一个重要因素. 通过向载体(Al2O3)中添加各种氧化物, 使得催化剂的抗氧化性能得到改善. 并运用TPR、XRD对催化剂进行表征, 发现催化剂的抗氧化性顺序为: Ni/CaO-Al2O3 > Ni/MgO-Al2O3 > Ni/CeO2-Al2O3 > Ni/La2O3-Al2O3 > Ni/Y2O3-Al2O3 > Ni/TiO2-Al2O3> Ni/Al2O3> Ni/Fe2O3-Al2O3. 相似文献
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应用X-射线衍射,程序升温还遥,穆斯堡尔谱以及CO+H2催化反应性能测试等手术研究了K,Mn,La,Ce四种助剂对Fe2O3/ZrO2催化剂结构,还原行为以及CL+H2反应催化性能的影响。 相似文献
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氧化铈对氧化锰结构和催化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
以共沉淀法制备了铈-锰混合氧化物催化剂,采用X射线衍射分析、程序升温脱附-质谱检测、程度升温还原等手段考察了催化剂的结构还原活性及表面氧脱附性能。结果表明,单组分MN-O催化剂的晶相结构为方铁锰矿型Mn2O3,双组分Mn-Ce-O催化剂为γMn2O3和CeO2。氧化铈的存在不影响氧化锰TPD-O2特征峰的位置,但表面吸附氧量明显增加,并同催化剂对甲醇的完全氧化活性进行了关联,当Mn/Ce原子比为4 相似文献
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用浸渍沉淀法分别制备了负载型ZrO2/Al2O3和ZrO2(MgO、K2O、CeO2、La2O3)/Al2O3催化剂.用XRD、BET、TPD对催化剂的晶相结构、比表面积、孔径分布、表面酸碱性等进行了表征;同时以CO2和CH3OH为探针用原位红外对催化剂的吸附行为进行研究.结果表明,掺杂氧化物有效的阻止ZrO2晶粒的团聚,并提高了催化剂的比表面积和平均孔径;CeO2的添加有利于碱性中心数的增多,La2O3有利于酸性中心数的提高.原位红外结果表明CH3OH能在ZrO2(CeO2、La2O3)/Al2O3催化剂表面发生解离吸附,而CO2在催化剂表面均出现单齿态吸附.CO2和CH3OH在常压下直接合成碳酸二甲酯(DMC)反应中ZrO2(CeO2、La2O3)/Al2O3催化剂表现出较好的催化活性和选择性. 相似文献
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本文考察了碱金属和氯离子对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响,结果表明,只有在氯离子和碱金属的共同作用下才能有效地提高C2烃的收率及其选择性.催化剂经NaCl改性后,C2烃收率为22%,并可获较高的烯烷比.在考察范围内增加接触时间(W/F),催化剂选择性保持不变,但乙烯的选择性呈上升趋势.钠盐Na2WO4、Na4P2O7、Na2SO4、Na2CO3及Na2B4O7对稳定催化剂的贡献按上述顺序逐渐减小.对NaCl-Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了稳定性考察,使用XPS、XRD和红外光谱对经历不同反应时间的催化剂进行了表征. 相似文献
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考察了一系列SO^2-4促进型多元氧化超强酸催化剂的正丁烷异构化反应性能,在ZrO2中添加Ni,Fe,Cr,Mn和V等第二和第三组份金属元素儿地提高催化剂在氮气气氛下的异构化活性,但催化剂活性下降很快,改成氢气气氛可使部分多元氧化物摧化剂的积炭速度减缓,进一步提高活性和稳定性,载铂对提高SO^2-4/ZrO2催化剂的活性和稳定性是有效的,但对多元氧化物催化剂地积极作用,在临氢反应过程中,添加的金属 相似文献
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主要用第四周期金属元素的氧化物与Al2O3的复合氧化物催化剂上甲烷氧化的结果证实了催化剂设计中的预测:(1)催化剂首先应能解离活化甲烷,(2)催化剂要能较快地活化O2分子.只有同时满足这两个条件,催化剂才可能有较好的甲烷部分氧化活性.第四周期元素中只有镍具有这样的性质.Cu,Mn,Cr,La,Ca,Zn等氧化物的添加可明显提高Ni-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能,其中Cu的助催化性能最好.催化剂NiO-CuO-Al2O3,NiO-MnO-Al2O3,NiO-Cr2O3-Al2O3的反应活性和选择性顺序,与金属Cu,Mn,Cr上CO和H2脱附的顺序是一致的 相似文献
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通过CuO/ZrO2及含Y或La助剂的CuO/ZrO2催化剂对OC/H2合成甲醇性能的研究,发现稀土助剂能有效地提高该催化剂的活性。XRD结果说明,CuO|ZrO2中加入Y或La助剂可使氧化铜处于较高的分散状态。TPR结果揭示CuO/ZrO2催化剂中存在着在室温就很容易被氧人的铜,它在催化剂中含量的增加导致催化剂活性的提高,是关切的活性组份。助剂的加入使这种易被氧化的铜含量增加。XPS表面分析结果 相似文献
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本文运用TPR、TPD-MS、XRD等技术研究了Mn-Ag/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能和再氧化能力.结果表明,Mn-Ag/γ-Al_2O_3中银物相由Ag ̄0和Ag_2O组成,锰物相由β-MnO_2和Mn2O_3组成.Mn/γ-Al_2O_3催化剂的TPR有二个还原峰,分别是MnO_2和Mn_2O_3的还原.Ag促使MnO_2和Mn_2O_3的还原明显向低温方向移动,而且MnO_2和Mn_2O_3的还原峰融合成一个还原峰.Mn-Ag/γ-Al_2O_3的TPD有三个脱氧峰,随着Ag含量增加,峰Ⅰ向高温方向移动,Mn ̄(4+)2p3/2的电子结合能增加,并且催化剂的再氧化能力增强.催化剂CO的氧化活性与催化剂的再氧化能力有很好的对应关系. 相似文献