亚乙基硫脲分子激发拉曼虚态的研究

本文从拉曼峰强入手,求得了亚乙基硫脲(ETU)分子的"时间分辨键极化率",并讨论了该分子的激发拉曼虚态性质,发现了该分子"激发虚态电子向分子外围键流动"、"电子弛豫后的键极化率分布与基态电子的密度分布相似"、"不同激发波长下的键极化率衰减时间满足不确定关系"等特点。本文还研究了该分子的表面增强拉曼光谱,指出"电荷转移机制"的极化率弛豫时间长于"电磁增强机制"等与表面增强拉曼效应相关的结论。     

以石墨烯为电极的有机噻吩分子整流器的设计及电输运特性研究

传统硅基半导体器件受到了量子尺寸效应的限制,发展分子电子学器件有可能解决这一难题.本文提出了由石墨烯电极和有机噻吩分子相结合构造分子器件的思想,建构了"石墨烯-噻吩分子-石墨烯"结构的分子器件,并运用非平衡态格林函数结合密度泛函理论的方法研究了其电输运特性.系统地分析了电子给体"氨基"和电子受体"硝基"两种取代基的位置对有机噻吩分子电输运的影响.计算表明,有机噻吩二聚物被"氨基"和"硝基"取代后会产生明显的负微分电阻效应和整流效应.进一步对产生这些效应的物理机制进行分析,发现氨基的位置可以调整负微分电阻的强弱,硝基的位置可以改变整流的方向.     

超冷分子物理与分子光学及其最新进展(综述)

随着原子光学的快速发展,一门新兴的有关研究中性分子与电场、磁场和光场等相互作用及其应用的学科-"分子光学"正在逐步形成.本文首先就"分子光学"的学术内涵及其研究内容作一简单类比与讨论,并就超冷分子的国际会议概况进行了简单介绍;其次,重点就"分子光学"的实验研究概况及其最新进展进行了详细的介绍与综述,这些实验主要包括(1)冷分子样品的制备;(2)中性分子的激光操纵与控制;(3)中性分子的衍射与干涉;(4)中性分子的磁、光囚禁;(5)中性分子的电、光冷却等.最后,就分子光学及其分子光学器件的研究意义,目标与应用前景进行了简单讨论与展望,并就我国开展分子光学的研究提出了几点建议.     

金属电极与分子中非弹性电流的理论研究

考虑分子的振动能级,在简正反应坐标下研究了通过"金属/分子/金属"所组成系统的非弹性电流.研究发现非弹性电流传输过程中分子不同带电态的能量的相对位形对Franck-Condon阻滞有较强的影响,进而在理论上分析了分子的稳定态与Franck-Condon阻滞的关系,以及分子内部的振动能量分布、分子与金属电极的相对位置与系统的电流-电压曲线的关系.     

“单分子油膜测分子大小”实验探究

从物理化学单分子膜研究领域探究了"单分子油膜测分子大小"实验,给出了单分子膜形成的过程,用大学理论知识进一步阐释该实验的知识细节,拓宽了实验本身知识含量,使教学内容更加形象、生动同时兼具科学性。     

蛋白质“液-液相分离”的理论和计算方法进展

蛋白质分子的"液-液相分离"是近几年生物物理学领域迅速发展起来的研究热点.蛋白质相分离在一系列生物学过程中发挥着重要的作用.蛋白质分子序列和构象的多样性和复杂性,给蛋白质分子的理论研究、计算机模拟和实验研究都带来了巨大的挑战.当前,多尺度理论模型和多分辨率计算方法被广泛地用于蛋白质分子的"液-液相分离"的研究中.本文将对蛋白质分子"液-液相分离"的理论基础和计算机模拟方法进行简要的综述,并对这些理论和方法未来的发展趋势进行了初步的探讨和展望.期望为进一步研究蛋白质"液-液相分离"的物理化学机制和过程提供理论基础和方法借鉴.     

李代数方法在分子振动光谱研究中的应用

通过对动力学对称性的介绍,引出构造分子体系Hamiltonian的方法,并介绍李代数方法处理分子"振动-振动耦合"、"振动-转动耦合"Hamiltonian的一般步骤.还以HCO分子体系为例,说明如何选取特定的群链来构造Hamiltonian,并论证了对于该体系群链的唯一性.最后还对一些李代数方法在分子光谱中的其他应用(例如局域模,多原子分子的振转光谱研究)作了初步的介绍,并对于这一方法的不足和局限性做了论述.     

分子聚集态发光展望:聚散不同性相远集体效应叹观止

有机光电功能材料的宏观性质是分子聚集效应的客观体现,本文以力致发光和有机室温磷光为例,探讨了分子聚集态结构的影响因素和精细调控策略,并介绍了"MUSIC"的理念,以音乐创作形象化材料设计,强调了分子聚集态科学研究的重要性。     

用X射线自由电子激光拍摄分子电影

作为生命活动的基本单元,蛋白质等生物大分子的功能与分子结构和动力学密切相关。X射线衍射和电子显微技术能够确定原子分辨率的分子结构,但是分子在"工作"期间的结构演化还需要大量的方法研究。X射线自由电子激光(XFEL)因其特有的超高亮度飞秒脉冲,成为捕捉动力学过程中分子结构变化的利器。文章介绍了基于XFEL的"泵浦—探测"时间分辨实验方法,通过捕捉蛋白质分子被激发之后特定时刻的结构,拍摄高分辨的分子电影,展现分子在实现功能过程中的精细动力学,为准确理解分子机理奠定了基础。     

中高能区电子与分子散射总截面的计算

实验表明,电子与分子碰撞总截面(TCS)与分子本身固有参数(极化率、键长等)有一定关系,所以可从理论上定量探索这种关系,找出包含这些参数的准经验公式 .理论上可根据散射截面的"低能极限为硬球势散射、高能极限为玻恩近似"的思想,参考实验上测得的一些分子的总截面与分子的极化率的定量关系,我们用分子的几何和物理参数模拟了一种准经验公式.?     

PNL分子在正、负电性纳米银上的吸附取向

制备了两种不同电性的纳米银粒子的脉体,发现当邻菲罗啉分子分别吸附在这两种纳米银上时,其表面增强喇曼谱有明显的不同.在正电性纳米银上,面外弯曲模式受到增强,而在负电性纳米银上,面内伸缩模式受到增强,通过分析增强谱的差异表明,分子在这两种不同电性胶态纳米银表面上可能分别以平躺及站立方式吸附.     

用超导核磁谱仪及溶剂效应研究结晶紫分子的共振态

结晶紫在不同溶剂中,用超导核磁谱仪观测,得出多样性的质子图谱。提出用"分子空穴"在结晶紫中的共振态,对各质子的影响,来解释谱峰中质子数的分配多少。并用激光Raman和UV/Vis光谱观测质子化作用。     

多原子分子在强红外激光场作用下的多光子光致离解理论

本文从非线性振动理论和单分子化学反应的观点出发,提出一个物理模型用以解释红外激光场作用下的多原子分子瞬时离解现象。我们指出:实验上通常观察到的离解阈值现象与非线性振动中固有的“跳变”过程有着密切的内在联系,以SF₆分子为例,计算并分析了它的离解阈值、频率“红移”和转动补偿等过程,得到在定量上大致与实验现象相符的结果。 关键词：     

激光与蛋白质孤子的非线性相互作用研究

在蛋白质分子一维分子链模型的基础上,引入了激光与蛋白质的相互作用项.讨论了激光对蛋白质分子孤立子的作用.表明在弱激光作用下蛋白质分子的集体振荡可能进入浑沌状态.     

CO在Ni(100)表面活化及硫中毒机理的ASED—MO研究

本文应用原子交迭和电子离域-分子轨道(ASED-MO)理论,研究了CO在Ni(100)表面活化及硫中毒机理。计算结果表明,CO顶位吸附比四度中心位吸附有更大的结合能。当CO分子被吸附于顶位时,其2π反键轨道将获得0.72个电子,解离能将从自由CO分子的11.1eV降到2.15eV。当吸附于四度中心位时,2π轨道将获得1.22个电子,解离能进一步降到1.85eV。由此看来,吸附于四度中心位的CO分子将具有更大的活性。当Ni(100)面上同时存在S原子吸附时,不同相对位置CO吸附结合能的计算结果表明,一个吸附S原子将“堵塞”四个最近邻顶位和四个最近邻中心位对CO的吸附作用,而对更远一些的吸附位则没有什么影响。这些结果支持了被吸附S原子对CO吸附的影响主要是近程性“结构效应”的观点。被吸附S原子的上述“堵塞”作用,吸附S原子后CO激活吸附位的减少,及可能存在的其它因素,构成了Ni表面的硫中毒。 关键词：     

由Hanusse定理的完整化而导出一个新定理

本文论述了非平衡统计热力学中Hanusse定理的完整化问题,并由此引导出一个新定理:“如果中间反应物至多只有两种,参加每一步反应至多只有两分子,则不可能由一个定态到达任何一个极限环。” 关键词：     

纳米银粒子表面吸附染料分子的荧光增强及荧光猝灭现象

本文通过阴、阳离子型染料分子荧光素钠(FS)及若丹明6G(Rh6G)吸附在银胶体系内纳米银颗粒表面上,首次发现了FS的荧光增强谱及Rh6G的荧光猝灭谱.引起荧光增强及荧光猝灭的因素,除局域场和分子到金属表面能量转移这两个方面外,还与纳米银表面与被吸附分子之间的距离有关.     

单分子荧光过程的Monte-Carlo模拟

从单分子发光过程中电子在激发态上的停留时间t服从P(t)=γe^-γt分布出发,对单分子荧光过程进行M-C(Monte-Carlo)随机试验,得到了单分子的激发态相邻两次发光的时间间隔的统计结果以及单分子荧光强度的自相关函数,并对其进行了详细地讨论,这些结果与目前文献报道的实验结果相一致.     

Plasmon-induced transparency in metamaterials

A plasmonic "molecule" consisting of a radiative element coupled with a subradiant (dark) element is theoretically investigated. The plasmonic molecule shows electromagnetic response that closely resembles the electromagnetically induced transparency in an atomic system. Because of its subwavelength dimension, this electromagnetically induced transparency-like molecule can be used as a building block to construct a "slow light" plasmonic metamaterial.     

在热液条件下石英晶体的溶解及生长

本文实验部分主要研究了用温差法热液生长石英的溶液在冷却以后和重新建立的热液条件下所呈现的一些胶体化学性质。对冷却后的溶液做了超显微镜和电泳相结合的观察;对在重新建立起来的热液条件下的溶液仅做了电泳实验。在这两种情况下,对电泳迭合物都做了物相分析及加热过程中的物相转变的研究。理论部分根据实验结果及对石英晶体结构的考虑,推测了热液中真溶液部分,在晶体溶解及生长过程中分子的分散和重合的几个可能和主要阶段的结构,着重考虑到溶液中六联环状分子Si₆O₆(OH)₁₂的形成、活动、配联和结晶等问题。从较大的水合分子在结晶过程中的脱水作用,结合表面张力等因素对石英表面上巨大的生长螺旋和一些其他模样的成因做了一些推论,并从生长着的小晶体落在生长着的大晶体柱面上的取向附生的事实说明较大分子的取向性地生长于晶体上是完全可能的。