中红外飞秒激光场中氮分子高次谐波的多轨道干涉特性研究

通过系统研究氮分子高次谐波产生过程中的电子超快动力学过程,实验上发现在中红外飞秒强激光场驱动下高次谐波谱的截止区附近存在清晰的谐波谱极小值.进一步研究表明谐波谱极小值对应的光子能量强烈依赖于驱动激光脉冲的光强和波长,而与分子取向角无关,由此推断该极小值来源于氮分子最高占据分子轨道和次最高占据分子轨道产生的高次谐波之间的相消干涉.本研究结果将对极端强场条件下多轨道电子超快动力学研究起到积极推动作用.     

不同核轴取向的O2的高次谐波

分子的高次谐波是强场超快物理的重要研究课题. 采用建立在形式散射理论基础上的频域方法计算了O₂在线偏振激光场下的高次谐波, 探讨了核轴被准直在与激光传输方向垂直的平面内时, 高次谐波随核轴与光电场偏振方向所成夹角θ₀的依赖关系. 结果表明: 各次谐波都是在θ₀约为45°时强度最大, 并有较宽的峰值宽度; 当偏离此角度, 高次谐波的强度变小; 到达平行或垂直取向时, 降到最低. 分析表明, 这是由于高次谐波的强度取决于分子基态的电子在动量空间中的电场方向的布居. 针对核轴被准直在激光传输方向与电场偏振方向所确定的平面内的情况, 计算了高次谐波随θ₀的依赖关系, 结果与前一种情况基本相同. 分析发现, 当核轴被准直固定后, 分子绕核轴旋转的角度ψ没有固定, 所以最后的高次谐波强度需要对不同的ψ 时的高次谐波的贡献求和平均. 平均后相当于波函数相对于核轴旋转对称, 从而导致O₂的高次谐波仅与θ₀有关, 而与核轴被准直在哪个面上无关.     

对称分子H2+在强短波激光场中高次谐波椭偏率性质的研究

通过数值计算,研究了强短波(400—600 nm)激光场中H₂⁺分子高次谐波辐射的椭偏率性质.研究表明,H₂⁺分子在不同激光强度、不同激光波长、不同核间距及不同取向角下高次谐波的椭偏率性质是不同的;特别是在两中心干涉区,激发态在高次谐波产生中起着重要作用,但在不同取向角下,激发态对谐波椭偏率的影响不同;分析表明,这些不同的影响源于沿平行和垂直于激光偏振方向辐射的高次谐波的相对产量,以及激发态对平行和垂直谐波产量的影响;此外,椭偏率的测量检验了强场近似和平面波近似在强短波激光场中是成立的,并对强短波激光场中分子动力学做了更充分的研究.     

强激光场中N2分子高次谐波的干涉效应

在强场近似下,利用Lewenstein模型研究了N2分子在强激光场中发射高次谐波的干涉效应,通过对N2分子产生的高次谐波和分子中单个原子产生高次谐波的比较,表明了干涉效应的存在. 得出随着高次谐波阶数的增加,干涉极小值会随着分子轴与激光偏振方向间夹角的增加而减小,在角度接近900附近时干涉效应消失,与两中心干涉模型预测的趋势一致. 通过分析高次谐波产生的机制和相位随取向角的变化,给出了干涉产生的原因.     

脉冲激光偏振方向对氮分子高次谐波的影响——基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法,结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似,模拟了氮分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲偏振方向对氮分子高次谐波的影响.结果表明氮分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征;谐波谱强度随着θ(激光偏振方向与分子轴向夹角)的增大而减小.这与J.Itatanl在Nature上报道的实验结果基本一致.     

基态分子波函数对N2分子在强激光场中产生高次谐波的影响

在强场近似下,利用简单的近似波函数作为分子基态最高占据轨道的波函数,研究了N₂分子在强激光场中产生高次谐波的特性,并将结果与用精确的分子波函数作为基态波函数得到的结果进行了比较.结果表明,采用这两种不同的分子基态波函数得到的高次谐波在分子轴与激光偏振方向间的夹角较小时符合得很好,而在夹角较大的情况下,两者的结果差异较大.通过分析不同波函数所给出的电子密度分布,给出了产生这种差异的原因. 关键词： 强激光场 强场近似 分子的高次谐波     

脉冲激光偏振方向对氮分子高次谐波的影响－－基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法，结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似，模拟了氮分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象，并研究了激光脉冲偏振方向对氮分子高次谐波的影响.结果表明氮分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征；谐波谱强度随着θ(激光偏振方向与分子轴向夹角)的增大而减小.这与J.Itatanl在Nature上报道的实验结果基本一致. 关键词： 含时密度泛函理论 激光偏振方向 高次谐波 氮分子     

基态分子波函数对N2分子在强激光场中产生高次谐波的影响

在强场近似下,利用简单的近似波函数作为分子基态最高占据轨道的波函数,研究了N2分子在强激光场中产生高次谐波的特性,并将结果与用精确的分子波函数作为基态波函数得到的结果进行了比较.结果表明.采用这两种不同的分子基态波函数得到的高次谐波在分子轴与激光偏振方向间的夹角较小时符合得很好,而在夹角较大的情况下,两者的结果差异较大.通过分析不同波函数所给出的电子密度分布,给出了产生这种差异的原因.     

靶源位置对强场高次谐波相位匹配的影响

为提高强激光场与惰性气体靶作用产生的孤立阿秒激光脉冲的能量,给出了一种实现高次谐波过程中最佳谐波相位匹配的定量实验方法。研究了气体靶源与高斯型驱动激光场聚焦点相对空间位置对谐波相位匹配及谐波产率的影响,得出了其最佳相位匹配位置始终位于驱动激光场聚焦点后3~5 mm,而在聚焦点之前的位置区域,严重的高次谐波相位失配导致谐波产率非常低。同时,在最佳相位匹配条件下,高次谐波场与驱动场具有相类似的空间强度分布特性,该结果印证了目前通常采用的高次谐波场为高斯光束的假设。     

原子在红外激光场中产生高次谐波及阿秒脉冲随波长的变化规律

利用强场近似理论,研究了在长波红外激光场(波长800—2000 nm)驱动下氢原子产生的高次谐波,分析了在截止位置附近高次谐波的转换效率随激光波长的变化规律.发现在截止位置附近原子发射高次谐波的转换效率比平台区域的转换效率低,但获得的阿秒脉冲的宽度会随波长的增大而缩短. 关键词： 强场近似 高次谐波 阿秒脉冲     

外加静电场下CO高次谐波谱

利用分子在强激光中产生的高次谐波谱可以实现对分子结构及分子中电子迁移动力学过程的探测和研究.本文采用Lewenstein模型,计算了确定取向的CO分子在线偏振光与静电场组合作用下产生的高次谐波谱.结果表明,针对外加静电场相对分子朝向的两种不同指向,高次谐波谱分别展现了双平台结构和拉长的单平台结构.理论分析表明这些谐波谱的结构特点主要来自于不同跃迁通道贡献的相干叠加.本文为极性分子在非对称场下的高次谐波的形成提供了一个清晰的物理图像,对调控极性分子的高次谐波,进而产生可控阿秒脉冲具有科学意义.     

用TDMA法计算谐振子在强激光脉冲下的高次谐波

用含时薛定谔方程的多态展开(TDMA)方法求解含时薛定谔方程.该方法将含时波函数以基函数展开,通过求解展开系数的一阶微分方程组得到任意时刻的波函数.并将这一方法用于强激光场中谐振子的高次谐波的计算,以HCl分子为例,计算了在脉冲激光作用下高次谐波的产生和对应的激光强度、波长和脉冲宽度.     

脉冲激光偏振方向对氧分子高次谐波的影响——基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法,结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似,模拟了氧分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲偏振方向对氧分子高次谐波的影响.结果表明氧分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征;当θ=45°(激光偏振方向与分子轴向夹角)时,谐波谱强度最大.这与文献报道的实验结果基本一致.     

产生短波长高次谐波条件的优化计算

 从电离的几率方程出发,得到了适用于任意激光脉冲宽度下原子的饱和激光强度和最高次光谐波光子能量与各激光参数的关系表达式,并由此给出了产生高次谐波的优化条件。解决了当超短脉冲激光的脉冲宽度小于皮秒时,产生高次谐波（HHG）的隧道电离理论中的Ammosov－Delone－Krainov方法对产生高次谐波的饱和激光强度以及最高次谐波光子能量的估算不可靠的问题。     

相对论圆偏振激光与固体靶作用产生高次谐波

超短超强激光与固体靶表面等离子体相互作用可以通过高次谐波的方式产生从极紫外到软X射线波段的相干辐射,获得飞秒甚至阿秒量级的超短脉冲,可用于观测原子或分子中的电子运动等超快动力学过程.本文实验研究了相对论圆偏振飞秒激光与固体靶相互作用的高次谐波产生过程,实验结果表明,在较大入射角下,圆偏振激光也可以有效地产生高次谐波辐射.通过预脉冲控制靶表面的预等离子体密度标长,发现高次谐波的产生效率随密度标长的增加而单调下降.进一步通过二维粒子模拟程序,分析了激光的偏振以及预等离子体密度标长对高次谐波产生的影响,很好地解释了实验观测结果.     

一维多原子分子离子与超短激光场作用产生的高次谐波

从经典方程出发，采用克兰克-尼科尔森中心差分法对一维多原子分子离子与一维超短强激光场相互作用产生的高次谐波进行了数值模拟计算，发现激光场的初始相位对高次谐波辐射谱有明显影响；通过进一步研究，给出了初步解释。从而，可以通过调节适当的激光初始相位和选取适当的系统来改善高次谐波的相位匹配，产生清晰的高次谐波辐射谱。     

强激光场中长程势与短程势原子产生高次谐波与电离特性研究

用数值方法求解含时薛定谔方程，研究了具有长程势和短程势的一维原子在强激光场中的高次谐波和电离特性. 在强激光场中，长程势和短程势原子产生的高次谐波具有相似的特性，对应的平台和截止位置相同，但是短程势原子没有低阶的高次谐波，而长程势和短程势原子在激光场中的电离概率明显不同. 研究结果表明，原子的激发态结构对低阶的高次谐波和原子的电离概率有重要影响. 关键词： 强激光场 高次谐波 电离概率     

不同取向角下CO2分子波长依赖的垂直谐波效率

通过数值计算, 研究了强激光场中CO₂ 分子在不同波长和取向角下产生的高次谐波辐射的效率. 发现CO₂ 分子的垂直谐波效率在较小的和中间的取向角时倾向于与平行谐波效率可比或更高, 而在较大的取向角时, 垂直谐波效率远低于平行谐波效率. 进一步的分析表明, CO₂ 分子的结构对其垂直谐波效率有重要的影响, 且该影响与波长有关. 建议对于较复杂的分子, 应该在分子的轨道成像实验中考虑垂直谐波的贡献.     

迭加态原子高次谐波发射的选频提高

本文研究了由体系的基态和较高激发态迭加形成的原子在强激光场作用下的高次谐波发射.观察电离波包的演化过程,阐明了谐波发射效率提高的原因.在给定入射激光条件下,通过选择不同的激发态,可以实现对谐波发射的控制.     

强激光场高次谐波的两能级原子模型

利用两能级原子模型，通过直接求解含时薛定谔方程得到了强激光场中的高次谐波谱，和实验中观察到的谐波谱相似，这种模型可用于研究激光强度，激光频率以及介质的电离能等因素对高次谐波的影响。