两末端染料修饰PNIPAM链的折叠动力学研究

本文通过原子转移自由基聚合方法合成了两种窄分布的聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM). 用一种新型的含丹磺酰基(dansyl)的化合物作为引发剂,从而使PNIPAM一末端带有丹磺酰基荧光基团. PNIPAM的另一末端通过点击化学连接dabcyl基团. 稳态荧光实验发现当PNIPAM溶液温度从36 °C升至45 °C时,丹磺酰基荧光强度以及dansyl与dabcyl之间的能量转移效率随温度的升高而增加,说明升温过程中dansyl周围的微环境变得疏水,且dansyl与dabcyl之间的距离逐渐缩短. 利用自主搭建的激光诱导温度跃变结合荧光检测装置,研究了两末端修饰染料的PNIPAM的折叠动力学. 结果表明,对聚合度为85和142的PNIPAM而言,其dansyl荧光强度变化的特征时间分别为3.8 ms和5.8 ms,说明特征时间与链的长度相关. 此外,聚合度为85的PNIPAM的能量转移变化的特征时间为2.9 ms,说明能量转移的变化要快于dansyl的荧光强度变化.     

稀土配合物的配体PNIPAM塌缩诱导配位键断裂（英文）

通过一系列化学反应合成得到了Eu(ally-DBM)3-2TPPO和PNIPAM形成的大分子水溶性发光配合物.本文通过TGA、GPC、HNMR表征复合物的结构,并研究了配合物在水溶液中的荧光热响应性.研究发现,PNIPAM在低临界溶解温度以上塌缩引起配位键断裂,导致Eu~(3+)的荧光减弱和配体荧光增强.当温度降低时,发现Eu~(3+)的荧光增强,配体荧光相应减弱.推断当温度降低时配体再次与铕离子重新配位,并通过红外光谱进一步证实了.这种配合物的荧光热响应性具有可逆性,可用作分子探针应用在生物成像方面和研究PNIPAM塌缩.     

两Jaynes-Cummings原子间的纠缠动力学和转移特性（英文）

采用两种不同的纠缠度量方法(并发度和负值度),研究了两Jaynes-Cummings原子之间的纠缠演化以及各子系统之间的纠缠转移,分析了两原子之间初始纠缠度对纠缠的影响.结果表明纠缠的幅值依赖于初始纠缠度,而解纠缠时间长度与初始纠缠度无关.制备了两个腔场之间的最大纠缠态,数值分析显示两原子之间的初始纠缠流入了其它各个子系统,导致演化过程中的纠缠突然死亡和纠缠突然产生现象.     

两注THz折叠波导行波结构的增益与传输特性（英文）

为了提高太赫兹行波管的输出功率,提出了多个传输信号进行功率合成的方法。首先,对D波段多注慢波结构进行设计及功分器的优化;然后,通过微铣削工艺完成了两注THz折叠波导结构的加工,加工精度满足实际设计要求;最后,利用CST软件对该结构的冷测与互作用特性进行了分析。仿真结果表明:该结构的S11值小于-20dB,实际测试值在-20dB左右,两者较吻合。冷测分析表明该结构具有22GHz(16%)的冷带宽,3dB增益带宽为12.5GHz。在各电子注的电压、电流、峰值输入功率大小分别为15.79kV,12mA,10mW时,单注结构获得了1.58 W的输出功率及22dB的增益;而两路信号在互作用完成后,获得了2.91 W的合成功率输出,合成效率不低于90%。通过合成的方法可以有效提高THz行波管的输出功率。     

钙钛矿晶体的电荷复合动力学研究（英文）

本文利用紫外吸收光谱和稳态荧光光谱技术结合理论模型,研究了钙钛矿材料CH_3NH_3PbI_3晶体在光激发过程中的电荷复合动力学行为,进而获得晶体的扩散长度.电荷载体的扩散长度是判断光电材料的重要参数.研究通过合成两种不同缺陷态浓度的CH_3NH_3PbI_3晶体,测量这两种晶体在0.019～4.268μJ/cm~2的激光激发下的时间分辨荧光光谱,利用动力学模型对光谱进行拟合,可以获得每个晶体的掺杂浓度,空穴浓度以及电荷复合参数.将这些参数结合已有公式,最终可获得每个晶体的电荷载体的扩散长度.     

220GHz折叠波导UV-LIGA微加工工艺（英文）

真空电子器件的频率正向太赫兹频段发展,折叠波导慢波结构是行波管的核心部件,由于真空器件的尺寸与波长具有共渡性,频率越高,互作用结构的尺度越小,加工误差的要求越严格。传统的加工方法很难实现如此微小尺寸的结构,UVLIGA技术对于制造这种微型结构是一种很有前途的方法。用UV-LIGA方法制备真空器件的慢波结构,涉及到两个主要的问题:一是SU8厚胶匀胶过程中如何确保其厚度及其一致性;二是横向贯穿折叠波导中心的电子注通道如何成型。以220GHz折叠波导为研究对象,针对上述两个问题开展了相关的工艺试验,使用特制的PDMS模具,采用重力匀胶法,实现了大厚度SU8胶匀胶,表面平整,高度一致。在SU8光刻胶中通过专用夹具,嵌入透明有机丝,形成细长电子注通道。而后,采用脉冲电铸电源,在硫酸铜电铸液中电铸,获得了表面平整的无氧铜微结构。     

肌红蛋白力致去折叠的全原子分析（英文）

位于脊椎动物骨骼肌中的肌红蛋白在生命过程中扮演着重要角色,其折叠过程依赖于血红素的绑定.本文着重于肌红蛋白在力的作用下去折叠过程的全原子统计分析.结果表明血红素不仅具有生物学上的功能,而且决定其去折叠的动力学过程.在血红素不存在的情况下,肌红蛋白的力致去折叠过程存在一个中间态,其构象不同于化学变性剂所导致的去折叠中间态,发现新的中间态.结论与相关实验结果相符,揭示了肌红蛋白力致去折叠的一般机制.     

新型BODIPY荧光染料的合成及光谱性质研究（英文）

传统的BODIPY荧光染料具有荧光量子效率高、摩尔消光系数大、紫外吸收和荧光发射峰窄等优点,然而这类荧光染料普遍存在荧光发射波长短和Stokes位移小的缺点,因而限制了它们在体内生物传感及成像方面的广泛应用。为了得到荧光发射波长较长和Stokes位移大的BODIPY荧光染料,以BODIPY母核为基本结构,通过在它的8位连接吸电子性质的酯基来增加分子内电荷转移程度,同时在其3,5位引入供电子的芳香取代基增加分子的π共轭结构,合成得到了一类8位酯基取代的新型BODIPY荧光染料。所得到的新型BODIPY荧光染料的化学结构经过1 H NMR,13 C NMR和HR-MS得以确认。光谱测试结果表明,这类染料的紫外吸收光谱(λabs=536nm)和荧光发射光谱(λem=592nm)与普通的BODIPY相比都发生显著红移(80nm),并且保持了较高的荧光量子效率(Ф=0.43)。此外,这类BODIPY荧光染料的紫外可见吸收光谱和荧光发射光谱几乎完全分开,Stokes位移长达60nm,可以有效地避免自吸收和生物样品的背景干扰。密度泛函理论计算结果表明,这种相对较大的Stokes位移主要是由于染料分子在基态和激发态下不同的几何构型所造成的。该类化合物的光物理性能受溶剂的影响小,是一类性能优良的新型荧光染料。细胞成像结果表明,染料1具有良好的细胞渗透性和光稳定性,可以实现对细胞的荧光成像。     

铜修饰微电极阵列硝酸根检测（英文）

许多水域含有过量的硝酸根,会诱发许多问题。采用微机电系统工艺,制备出一种基于铂叉指微电极阵列的硝酸根离子(NO-3)检测微传感电极。通过电化学恒电位沉积法在铂叉指微电极阵列上修饰,得到多孔、簇状铜敏感膜。采用线性扫描伏安电化学检测方法,考察该微传感电极对NO-3的响应性能,在0~2mg/L浓度范围内,线性度为0.999,灵敏度为-3.15μA·L·mg-1。在相同沉积修饰条件下,叉指微电极比同等敏感面积(1mm2)的圆盘微电极表现出更强的催化活性和更高的灵敏度,分析其原因,认为主要是叉指微电极的结构和边缘效应造成的。     

乙酰化修饰抑制α-synuclein的纤维化聚集（英文）

天然无结构蛋白α-synuclein(α-syn)的纤维化聚集是帕金森病的特征表现.静电相互作用已被证明会显著影响α-syn的聚集.该文通过简单的赖氨酸乙酰化修饰改变蛋白的净电荷,研究静电效应对于α-syn的构象和纤维化聚集的影响.核磁共振(NMR)实验结果表明乙酰化后的α-syn仍然是无序结构,而且展现出比野生型更加伸展的构象.由于N端和C端都高度带负电荷,结构打开会更加暴露NAC区域,静电排斥和疏水作用共同存在,但Th T荧光实验发现乙酰化修饰抑制了它的纤维化聚集,因此我们认为这里静电排斥占据主导作用.这种依赖电荷的作用机理会帮助我们更好地理解α-syn的纤维化聚集,而乙酰化修饰也提供了一种抑制聚集的新方法.     

S型平板折叠脉冲形成线特性分析（英文）

以FR-4环氧玻璃纤维布为介质材料,研制了一种S型平板折叠式固态脉冲形成线。从理论上和实验上分析了脉冲形成线的放电过程。重点研究了边缘特性对其特性阻抗的影响,给出了改进的特征阻抗表达式;分析了相邻效应和集肤效应对脉冲形成的影响,给出了脉冲波形中出现高频噪声的原因;实验上验证了使用寿命与外加电场的关系。采用多级折叠线串并联模块化技术,提高了模块电压,降低了特性阻抗,研制了一种基于串并联技术的Blumlein线模块。该模块的耐压大于120kV,特性阻抗约为7Ω,脉冲宽度为138ns。     

Ar-HF非弹性碰撞的量子动力学理论研究（英文）

本文采用非含时动力学方法计算了Ar-HF体系纯转动和振转传能的量子态分辨的积分截面和速率常数.与以往所报道的理论值相比,本文计算的纯转动积分截面结果与实验值更吻合.对于振动弛豫过程,近共振传能占主导地位.进一步的计算表明,振动态分辨的v=1→v'=1的传能速率常数在100 K至1500 K温度范围内迅速升高,并且计算值与实验值相符很好.     

1-戊基的紫外光解动力学（英文）

利用高里德堡态氢原子飞行时间(HRTOF)探测技术,研究了1-戊基在解离光波长范围236～254 nm下的光解离动力学过程.1-戊基的氢原子光解碎片谱在245 nm左右有一与乙基和正丙基在2p_z→3s跃迁下类似的峰.H原子和C_5H_(10)产物的平动能分布谱中存在双峰,分别位于5 kcal/mol(低平动能)和50 kcal/mol(高平动能)附近.在碳氢键断裂过程中,有30%的过剩能量转换为氢原子和对应解离碎片的平动能(高平动能产物(f_v=0.58,低平动能产物     

基于小分子NDT高效异质结的超快动力学研究（特邀）（英文）

利用飞秒瞬态吸收光谱对三个经不同处理且光电性能有明显差异的NDT基异质结薄膜(无己基取代混合膜,己基取代混合膜以及己基取代并做溶剂退火处理的混合膜)进行了研究。结果显示这三个异质结薄膜,其电荷分离态大部分都是由激子态直接演化来的,并没有经过电荷转移态。在这三个混合膜中,己基取代并做溶剂退火处理的混合膜表现出最大电荷分离产率,己基取代但不经过溶剂退火处理的混合膜拥有最长的电荷分离态寿命。结合它们的电子-空穴迁移率,从动力学的角度给出了己基取代及溶剂退火处理增强光电转换效率的原因在于提高了电荷分离态寿命、增强了电荷分离产率以及平衡了电子-空穴迁移率。此研究可为将来优化光电转换效率提供参考。     

量子电动力学—粒子模拟极端等离子体动力学研究（英文）

新一代拍瓦激光装置有望将激光强度提升至10~(23)~10~(24)W·cm~(-2),在此极端强场条件下非线性量子电动力学效应对等离子体动力学过程产生重要影响.相对论电子在强电磁场作用下会同步辐射大量伽马光子,当后者穿过超强电磁场时会级联产生正负电子对.与此同时,这些量子电动力学效应也会反作用于激光等离子体相互作用过程,如辐射阻尼严重影响电子运动过程.为了研究这样极端的等离子体动力学,我们介绍最近几年发展的量子电动力学数值模拟模块,并将其耦合到传统的粒子模拟程序中,即量子电动力学-粒子模拟程序.由于大量新辐射的光子和产生的正负电子对会造成模拟粒子数目的不断增加,我们发展了粒子融合技术来减小模拟规模.利用此量子电动力学-粒子模拟程序,我们对极端强场激光物质相互作用以及极端天体物理现象开展了数值模拟研究.     

IH型漂移管直线加速器的束流动力学研究（英文）

为了提高兰州重离子加速器冷却储存环（HIRFL-CSR）的运行效率、改善加速器输出束流品质,并实现几个加速装置分时供束,提高整个重离子加速装置的利用率,特为（HIRFL-CSR）增建一台新的注入器--CSRLINAC。在108.48 MHz的RFQ之后的CSR-LINAC主加速段,主要由一台108.48 MHz和两台216.96 MHz的IH型漂移管直线加速器组成,用于加速荷质比为1/8.5~1/3之间的重离子,其最大的束流流强为3 mA,并将粒子从0.3 MeV/u加速到3.71 MeV/u。运用KONUS动力学原理,在满足设计指标的情况下,首先利用TraceWin程序进行中能束线MEBT设计,后针对高频腔体设计和束流匹配的基本参数的系列讨论,特别是对CSR-LINAC的中能束流匹配线、参数选择和IH型KONUS结构的漂移管直线加速器进行设计模拟优化。最终得出,在保证腔体设计指标和95.3%的传输效率的情况下,该紧凑型直线加速结构经过三个腔体的加速后,束流的纵向归一化均方根发射度增长仅有25%;同时发现,当流强达到3 mA时,存在空间电荷效应,导致其纵向相宽增长约25%,最大横向包络也存在16.5%的涨落。In order to improve the operation efficiency of the Cooling Storage Ring of Heavy Ion Research Facility in Lanzhou (HIRFL-CSR), a heavy ion linac (linear accelerator) was proposed and designed as a new injector for HIRFL-CSR. Following the 108.48 MHz Radio-Frequency Quadrupole (RFQ), three tanks in total with Interdigital H-mode drift tube linac (IH-DTL) structure are installed to boost the beam energy from 0.3 to 3.71 MeV/u, and the beam current of ions with charge-to-mass ratio from 1/8.5 to 1/3 can reach to 3 mA. The first tank operatesat the same frequency as the RFQ, and the rest two operate at 216.96 MHz. The “Combined Zero-Degree Synchronous Particle Structure” (KONUS) beam dynamics was used in the beam dynamics design. The overview of the physics design on the main accelerating components, including RF design and beam dynamics design are introduced in this paper. The optimized structure design, fabrication status and simulation results are presented in this contribution. It shows that under the condition of assurance of 95.3% transmission efficiency, the normalized rms emittance is about 25%. When the beam current is up to 3 mA, owing to the space charge effect, the increase of longitudinal phase spread and transverse envelope are about 25% and 16.3%, respectively.     

不同极性溶液中MEH-PPV链内激子扩散的研究（英文）

本文采用飞秒时间分辨瞬态光栅技术研究了MEH-PPV在不同极性溶液中的内激子扩散行为.采用宽带连续白光同时探测瞬态吸收和瞬态光栅信息.系统地研究了MEH-PPV的振动失相行为以及单激子弛豫和粒子数弛豫动力学.结果表明,在极性较大的溶剂中,样品溶液的弛豫扩散过程会加快.     

Y+SO_2反应动力学成像（英文）

本文利用时间切片离子速度成像技术、交叉分子束和激光溅射技术研究了高碰撞能下(36 kcal/mol)钇原子与二氧化硫分子的反应动力学.利用多光子电离在482～615 nm的波长范围内得到了产物YO的时间切片离子速度成像.YO的切片图像显示其较宽的速度分布和前-后向散射为主的角分布,其中前向散射信号明显强于后向散射.这种空间分布暗示了该反应通过一个中间体进行,且中间体的寿命不超过一个转动周期.中间体的形成意味着该氧化反应电子转移机理的发生.     

羟基自由基双光子激发解离动力学（英文）

本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了羟基自由基的双光子激发解离动力学.H(~2S)+O(~1D)和H(~2S)+O(~1S)解离通道是山于羟基在经山A~2∑~+(v'=2,J'=0.5-2.5)中间态通过双光子激发最终到排斥性的激发态势能曲线2~2Π和B~2∑~+上产生.这两种解离通道产物都具有各向异性的角向分布,其中H(~2S)+O(~1D)产物角分布异向因子β为-0.97,H(~2S)+O(~1S)产物角分布异向因子β为1.97.各向异性的角向分布与OH自由基在排斥性的激发态势能曲线上直接解离机理相吻合.此实验观测到羟基自山基的解离能为35580±15cm~(-1).     

超临界水中硫酸钠结晶动力学的分子动力学模拟（英文）

在超临界水反应器中,硫酸钠是易造成堵塞的一种常见无机盐,研究其结晶动力学对于防盐沉积反应器的设计具有重要意义.本文采用LAMMPS分子动力学模拟软件研究硫酸钠在超临界水中的微观结晶过程,其中水分子采用SPC/E模型,离子-离子、离子-水分子相互作用采用Coulumb和Lennard-Jones联合势能函数.结果表明:水对离子的静电屏蔽作用随温度升高而增强、随密度减小而减弱;增大超临界水的温度和密度有利于离子扩散,进而促进离子相互碰撞、成核;在模拟的超临界水参数范围内,其成核速率的数量级为10~(29)cm~(-3)·s~(-1),生长速率为(19.8～25.8) m·s~(-1).