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Electrochemical water splitting requires efficient water oxidation catalysts to accelerate the sluggish kinetics of water oxidation reaction. Here, we designed an efficient Co3O4 electrocatalyst using a pyrolysis strategy for oxygen evolution reaction (OER). Morphological characterization confirmed the ultra-thin structure of nanosheet. Further, the existence of oxygen vacancies was obviously evidenced by the X-ray photoelectron spectroscopy and electron spin resonance spectroscopy. The increased surface area of Co3O4 ensures more exposed sites, whereas generated oxygen vacancies on Co3O4 surface create more active defects. The two scenarios were beneficial for accelerating the OER across the interface between the anode and electrolyte. As expected, the optimized Co3O4 nanosheets can catalyze the OER efficiently with a low overpotential of 310 mV at current density of 10 mA/cm2 and remarkable long-term stability in 1.0 mol/L KOH. 相似文献
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《化学物理学报》2021,(2)
本文通过简单的溶剂热法制备了g-C_3N_4与高比表面积的TiO_2复合材料,该方法操作简单且能耗低.甲基橙降解实验结果表明,高比表面积的TiO_2有效提高了光催化活性.光电化学测试结果表明,与g-C_3N_4复合后,TiO_2的电荷载流子迁移速率得到明显改善.g-C_3N_4/高比表面积-TiO_2的光催化活性很强,在100分钟内,6%-g-C_3N_4/高比表面积-TiO_2对甲基橙的降解程度可达92.44%.6%-g-C_3N_4/高比表面积-TiO_2不仅具有良好的光催化降解性能,还具有较高的稳定性.本文对6%-g-C_3N_4/高比表面积-TiO_2的光催化机理也进行了系统的研究. 相似文献
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《化学物理学报》2020,(4)
光催化降解有机污染物由于其具有低能耗和绿色环保的特点,已经成为研究的热点.氧化铋纳米晶体的带隙在2.0~2.8 eV之间,利用它催化可见光降解有机污染物具有较高的活性,从而引起了越来越多的关注.尽管近年来已经开发了几种制备Bi_2O_3基半导体材料的方法,但是仍然难以用简单的方法大规模地制备高活性的Bi_2O_3催化剂.因此,开发简单可行的大规模制备Bi_2O_3纳米晶体的方法对于工业废水处理的潜在应用具有重要意义.本文通过蚀刻商用BiSn粉末,然后进行热处理,成功地大规模制备了多孔Bi_2O_3.获得的多孔Bi_2O_3在亚甲基蓝(MB)的光催化降解中表现出优异的活性和稳定性.对该机理的进一步研究表明,多孔Bi_2O_3合适的能带结构允许生成活性氧物种,例如O_2~(-·)和·OH,可有效降解MB. 相似文献
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在众多能量存储和转化器件中,超级电容器由于具有功率密度高、充放电迅速和优异的循环性能的优点而被广泛研究.然而,较低的比容量和能量密度,限制了超级电容作为大尺度能量存储和转化器件的广泛应用.为了提高超级电容器的比容量,需要增大电极材料和电解质的接触面积,进而促进电极材料俘获/释放电解质中的粒子(例如电子、离子或者小分子).在此,我们通过简单的水热法联合高温退火实验方案能够大规模制备出镍泡沫支撑的Co_3O_4多孔纳米结构.无需借助导电胶和粘合剂,在集流器镍泡沫上"生长"Co_3O_4多孔纳米结构直接作为超级电容的电极材料.这种多孔纳米结构和一体化设计思路不仅能够有效提高电极的导电性,而且能够有效缩短离子和电子的迁移路径.由于多孔的结构特征和优异的导电性能,Co_3O_4电极表现出超高比容量(在电流密度为2.5 m A·cm~(-2)和5.5 m A·cm~(-2)时,比容量分别为1.87 F·cm(-2)(936 F·g-1)和1.80 F·cm~(-2)(907 F·g-1))、较好的倍率性能(电流密度从2.5 m A·cm~(-2)增大到100 m A·cm~(-2)时,保留其48.37%的初始电容)和超高的循环稳定性(经历4000次电流密度为10 m A·cm~(-2)的循环充放电过程,保留其92.3%的比容量).这种多孔纳米结构和一体化设计思路对设计其他高性能储能器件具有重要的指导意义. 相似文献
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基于非平衡格林函数及密度泛函理论第一性原理计算方法,计算了Fe, Al, V和Cu四种阳离子掺杂对氧空位缺陷引起的PbTiO_3铁电薄膜漏电流的调控.研究表明:Fe和Al离子掺杂将会增大由其中氧空位缺陷导致的铁电薄膜的漏电流,而Cu和V离子掺杂对该漏电流的大小具有明显抑制作用.这是因为Cu和V掺杂对氧空位缺陷有明显的钉扎作用.相比于半径更大的Cu离子,由于V的离子半径更小,且更接近于PbTiO_3铁电薄膜中Ti的离子半径,可以预言V离子更可能被掺杂进入薄膜,从而抑制氧空位缺陷引起的漏电流.研究结果对铁电薄膜器件的电学性能控制和优化有一定的理论指导意义. 相似文献
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《化学物理学报》2019,(6)
本文制备了用于费托合成反应的钴改性Fe_3O_4-MnO_2双功能催化剂,并探究了钴负载量对Fe-Co协同效应的影响以及Fe_1Co_xMn_1催化剂的费托合成反应性能.实验发现,在Fe_3O_4-Mn催化剂中加入Co可促进铁氧化物的还原、增加反应过程中铁位点的活性.此外,Co的加入可增强Fe-Co金属间的电子转移,加强两者的协同作用,提高催化性能.Co负载较高的Fe_1Co_xMn_1催化剂可进一步促进加氢反应能力,使产品分布向短链烃方向转移.在280℃、2.0 MPa和3000 h~(-1)的最佳工况条件下,Fe_1Co_1Mn_1催化剂的液体燃料收率最高. 相似文献
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本文采用激光爆破法高能原于氧束源研究了纳米粘土增强坏氧树脂复合材料的抗原子氧性能.研究了四种样品:纯环氧树脂,纳米粘土含量为1 wt%,2 wt%和4 wt%的纳米粘土增强环氧树脂复合材料,结果表明腐蚀深度随着纳米粘土含量的增加而降低,当掺杂纳米粘土含量为4 wt%时,腐蚀深度为纯环氧树脂腐蚀深度的28%~37%;X射线光电子能谱(XPS)分析表明原子氧轰击后,材料表面C-C/C-H键比例减少,C-O键、酮类比例增加,表面氧化程度增加,掺杂纳米粘土的材料表面生成了新的碳酸盐,掺杂4 wt%纳米粘土的复合材料表面氧化程度增加最小;扫描电子显微镜(SEM)结果显示含有纳米粘土的复合材料表面被原子氧轰击后在纳米粘土团簇处形成了"块状"物质,掺杂4 wt%纳米粘土的复合材料,"块状"物质尺寸和分布密度最大;综合腐蚀深度,XPS,以及SEM结果表明,虽然所有表面都一定程度地被原子氧腐蚀和氧化,但掺杂纳米粘土的复合材料表面由于生成了"块状"物质,阻挡了原子氧进一步腐蚀其下的材料,提高了抗原子氧性能. 相似文献
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《高压物理学报》2015,(3)
应用密度泛函理论对ClF3O和环氧丙烷的反应机理进行了研究。在B3PW91/6-31++G(d,p)水平上优化了各驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,并计算了它们的振动频率和零点振动能。采用CCSD(T)/6-31++G(d,p)//B3PW91/6-3l++G(d,p)单点能计算方法求得各物质的能量,并做零点能校正。计算结果表明,ClF3O与C3H6O可经过不同的反应路径,引发C3H5O自由基和ClOF2自由基生成环氧丙醇和三氟化氯,其中,位于ClF3O周向位置的F原子与C3H6O的C(7)上与CH3异侧的H(9)原子结合的活化能最低,仅15.63kJ/mo1;ClF3O与C3H6O反应生成的C3H5O自由基和ClOF2自由基继续反应,经过不同反应路径生成C3H4O、ClOF和HF,其中,ClOF2中的F原子和C3H5O中的H(2)或H(4)原子结合是无能垒的过程。整个反应的主要路径为C3H6O+ClF3O→TS12→P4(C3H5O+HF+ClOF2)→P12(CH2CHCHO+2HF+ClOF)。 相似文献
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采用共沉淀法和溶剂热法制备了不同尺寸的Fe_3O_4纳米粒子,通过Stber法和溶胶-凝胶法在Fe_3O_4磁核上包覆SiO_2和Ti O2壳层获得不同尺寸的Fe_3O_4@SiO_2@Ti O2复合纳米结构.采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和振动样品磁强计(VSM)等对其结构、形貌和磁性进行了研究.结果表明,大尺寸复合纳米粒子包覆均匀,分散性好,饱和磁化强度较大,有利于TiO_2光催化剂的磁回收与再利用. 相似文献
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《发光学报》2017,(3)
先采用一步溶剂热法和水热法制备了碳包覆的Ag@Fe_3O_4核壳型磁性纳米粒子,然后通过表面氨基化改性后与巯基乙酸修饰的CdTe量子点反应,将量子点键合到磁性微球上,最后在其表面包覆上一层二氧化硅壳层,制备出具有荧光增强的Ag@Fe_3O_4@C-CdTe@SiO2磁性荧光复合材料。实验结果表明,该纳米粒子的平均粒径大约为150nm,磁饱和强度为224A/g(22.4emu/g),在室温下具有较好的磁性能。其中Ag@Fe_3O_4@C-CdTe磁性荧光纳米粒子的荧光强度大于Fe_3O_4@C-CdTe,其主要原因是内核为45nm的Ag纳米粒子具有表面等离子体共振作用,能够使其表面或附近的量子点荧光得到增强。 相似文献
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《化学物理学报》2018,(6)
本文介绍了棒状NiCo_2O_4的制备,并将其修饰玻碳电极作为无酶葡萄糖传感器.通过简单的水热反应合成了NiCo_2O_4,然后在商用微波炉中对NiCo_2O_4进行处理,以消除水热合成过程中可能引入的残存水.扫描电镜、透射电镜、X射线衍射谱和X射线光电子能谱分析表明,微波处理前后结构无变化.通过EDS对Ni,Co,O原子比例的分析,证明微波处理对残存水的消除作用.微波处理的NiCo_2O_4(MNiCo_2O_4)作为葡萄糖传感器的灵敏度高达431.29μA mM~(-1) cm~(-2).最后,将M-NiCo_2O_4在水中浸泡不同时间后,其对葡萄糖的感应性能下降.结果表明,水热过程中引入的残存水对其电化学性能有很强的影响,微波预处理对其电化学性能也有着重要的影响. 相似文献