共轭低聚物中光生分子间电荷转移态的第一性原理研究（英文）

本文基于第一性原理中的Heyd-Scuseria-Ernzerh方法研究了单层In_(1-x)Ga_xN的电子结构和光学性质.计算得到单层In_(1-x)Ga_xN的能带结构和态密度(DOS),发现随着掺杂比例的变化,体系带隙的变化范围是1.8～3.8 eV,表明通过Ga的掺杂可以实现体系带隙值的调节.并且还研究了单层In_(1-x)Ga_xN的介电函数,折射率和吸收系数等光学性质,结果表明随着Ga掺杂浓度的增加,介电函数谱的主峰和吸收谱发生了显著的蓝移.此外,基于能带结构和态密度图谱,对单层In_(1-x)Ga_xN的光学性质进行分析,预测这种材料独特的光学性质在纳米电子学和光学器件中会有广泛的应用.     

共轭低聚物中光生分子间电荷转移态的第一性原理研究

We perform density functional theory calculations to investigate the polaron pair (charge transfer state) photo-generation in donor-acceptor oligomer methyl-capped (4,7-benzo[2,1,3]thiadiazole-2,6-(4,4-bis (2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[1,2-b;3,4-b'']dithiophene-4,7-benzo[2,1,3]thiadiazole)(CPDTBT).Results show that effective photo-generation of charge transfer state can happen in CPDTBT dimer when the group 4,7-benzo[2,1,3]thiadiazole (BT) in one monomer deviates against the conjugated plane (onset torsion angle is about 20°).The lower excitation energy (530 nm) can only generate the intramolecular excitonic state,while the higher excitation energy (370 nm) can generate the intermolecular charge transfer state,in good agreement with the experiment.Moreover,the mechanism of charge separation in CPDTBT oligomers is discussed.     

共轭低聚物中光生分子间电荷转移态的第一性原理研究

本文基于第一性原理中的Heyd-Scuseria-Ernzerh方法研究了单层In_1-xGa_xN的电子结构和光学性质.计算得到单层In_1-xGa_xN的能带结构和态密度（DOS）,发现随着掺杂比例的变化,体系带隙的变化范围是1.8~3.8 eV,表明通过Ga的掺杂可以实现体系带隙值的调节.并且还研究了单层In_1-xGa_xN的介电函数,折射率和吸收系数等光学性质,结果表明随着Ga掺杂浓度的增加,介电函数谱的主峰和吸收谱发生了显著的蓝移.此外,基于能带结构和态密度图谱,对单层In_1-xGa_xN的光学性质进行分析,预测这种材料独特的光学性质在纳米电子学和光学器件中会有广泛的应用.     

LiAHl_4晶体结构及稳定性的第一性原理研究（英文）

基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,研究高压下三元碱金属氢化物LiAlH_4的相变行为,分析了LiAlH_4高压相变的物理机制。研究表明,在1.6GPa时LiAlH_4发生了相变,从α-LiAlH_4转变为空间群为I2/b的β-LiAlH_4,相变时伴随18%的体积坍塌,即一级相变。通过分析声子色散曲线得出,相变与声子软化有关。Millikan布局分析表明,常压相(α-LiAlH_4)是很有潜力的储氢材料。     

LiAlH_4晶体结构及稳定性的第一性原理研究（英文）

基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,研究高压下三元碱金属氢化物LiAlH_4的相变行为,分析了LiAlH_4高压相变的物理机制。研究表明,在1.6 GPa时LiAlH_4发生了相变,从α-LiAlH_4转变为空间群为I2/b的β-LiAlH_4,相变时伴随18%的体积坍塌,即一级相变。通过分析声子色散曲线得出,相变与声子软化有关。Millikan布局分析表明,常压相(α-LiAlH_4)是很有潜力的储氢材料。     

有机共轭高聚物的分子链间耦合局域态

有机共轭高分子中,孤子、极化子及激子都是基本的元激发,对解释有机聚合材料的导电发光特性起着主导作用.孤子、极化子以及激子等在晶格位形上都是各具特征的空间局域状态.本文将讨论在有机共轭高分子中存在着另一种局域态——链间耦合局域态,这种局域态是由于分子链间的相互作用所导致,在相互作用分子链端附近形成势阱,可有效束缚电子和空穴等带电粒子.     

二维kagome晶格过渡金属酞菁框架的第一性原理研究（英文）

本文提出了一种新型的具有kagome晶格结构的二维过渡金属酞菁薄膜(记为kag-TMPc),并通过第一性原理计算的方法系统的研究了其电子和磁学性质.研究结果表明,二维kag-MnPc薄膜具有稳定的铁磁基态,通过基于海森堡模型的蒙特卡洛模拟,得到其居里转变温度为125 K.二维kag-CrPc薄膜是自旋S=2的基态磁序为RT3态的理想kagome反铁磁材料.光吸收谱的研究证明,与过渡金属酞菁分子相比,这种自组装形成的二维kagome过渡金属酞菁框架具有更广阔的光吸收范围,特别是在可见光区域.     

光激发作用下分子与多金属纳米粒子间的电荷转移研究

金属纳米粒子在光激发作用下的增强作用是纳米科学领域的一个研究热点. 针对分子和多个不同位形下的金属纳米粒子在光激发下的相互作用展开了理论研究. 应用密度矩阵理论描述分子和金属纳米粒子同时激发产生表面等离激元后的电荷输运过程. 研究发现, 表面等离激元增强效应与分子和各个金属纳米粒子的相对位置有密切关系. 详细分析了金属纳米粒子间的耦合强度、分子和金属纳米粒子间的耦合强度、表面等离激元能级杂化、分子激发能和外场频率对表面等离激元增强效应的影响.     

Mo掺杂4H-SiC的磁性和光学性能的第一性原理研究（英文）

基于第一性原理密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)的平面波赝势法(PBE),计算了4H-SiC的本征体系、过渡金属元素Mo单掺杂4H-SiC体系的电子结构、磁性和光学特性.结果表明:Mo掺杂将导致4H-SiC由本征非磁性变为p型磁性半导体材料,其带隙值由2.88 e V变为0.55 e V.当Mo掺杂浓度为1.359×10~(21)cm~(-3)时,磁矩为0.98μB,这表明掺Mo后的4H-SiC材料可以作为自旋电子元器件的备选材料.此外,Mo掺杂4H-SiC体系在(100)和(001)方向的静态介电常数分别为3.780和3.969.介质函数虚部不为0的起始点发生红移,表明掺杂使电子更容易跃迁.     

超声分子束中中性态和离子态吡咯烷的红外光谱（英文）

本文应用真空紫外光电离结合红外光解离以及飞行时间质谱技术获得超声分子束中吡咯烷单体在中性态和离子态的红外光谱.研究发现,吡咯烷在中性态和离子态的CH伸缩振动均有不同程度的红移现象.在中性态吡咯烷中,由于NH的电偶极矩较小,没有观察到NH伸缩振动峰.而电离后的吡咯烷NH伸缩振动峰有很大的增强,并与其他实验相比出现红移现象.通过理论计算发现中性态和离子态的CH伸缩振动的红移分别是由反超共轭和正超共轭现象引起的.而NH峰的增强和红移则是由于N原子上的电子被电离所引起的.通过计算分子的气态酸碱度发现,在离子态中,CH的酸性比NH的酸性略强.     

新型超硬C_5N晶体结构及性能的第一性原理研究（英文）

通过使用在晶体结构预测方面成熟的粒子群优化算法,提出了6种化学计量比为5∶1的氮化碳新相。采用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究它们的结构、稳定性、机械性能和电子性质。计算结果表明,在提出的6种结构中,P62m-C_5N是能量最稳定的。弹性常数和声子谱计算表明,这些结构在0GPa时是机械稳定和动力学稳定的。电子计算显示,I4_1-C_5N是金属性的,而其他5种结构是半导体。维氏硬度计算表明,除I4_1-C_5N外,其余氮化碳都为超硬材料。通过形成焓计算,分析认为这6种结构能在目前实验所能达到的高压下合成(19~83GPa)。     

二维硼氮在过渡金属表面成核过程的第一性原理研究（英文）

二维硼氮成功地应用于构筑石墨烯纳米器件,然而其生长机制仍未受到充分的探究.本文使用基于密度泛函理论的计算方法,发现与镍(111)面相比,铜(111)表面更适用于作为二维硼氮生长的衬底.并且,随着硼氮原子的对数增加,其结构由一维的链状向二维的环状演变的过程.计算结果显示,这一结构相变发生在硼氮原子对数为5对时,二维环状结构随着硼氮原子对数的增加而趋于稳定.这一发现将有助于实验上更好地控制二维硼氮的生长过程.     

畸形钙钛矿DyMnO_3电子结构与光学性质的第一性原理研究（英文）

基于密度泛函理论的广义梯度近似对畸形钙钛矿DyMnO_3的基态电子结构及光学性质进行计算和分析.结果表明优化的晶体结构参数与实验结果相符合,DyMnO_3具有非间接带隙大小为0.91 e V的能带结构,结合态密度分析了各元素价电子态的分布.计算分析包括介电常数,吸收系数,反射率等光学性质.     

聚丙烯腈PAN分子链的第一性原理研究

利用RHF方法,选择基组STO3G,对聚丙烯腈PAN分子链CH3(CHCNCH2)9CH2CN的10个单体进行理论研究.在结构优化方面,PAN分子链稳定结构为反式构象.主链C-C平均键长155.6pm,支链C-C平均键长149.7pm,C-N平均键长115.5pm.在电荷分布方面,主链C原子电荷分布呈现出一定的周期性,与C-N键相连的主链C原子电荷量小于相邻的主链C原子的电荷量,两者的电负性有一定的差异.存在这种差异的原因在于支链N原子的存在,支链N原子具有更强的电负性.最后对PAN结构链的振动模式进行分析得出,在对PAN进行预氧化及碳化处理时,先发生的是脱氢反应,随着温度的升高,产生环化,从而使环化与脱氢同时存在.     

Au-Sn金属间化合物的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势法,计算研究了Au-Sn二元系金属间化合物的生成焓、结合能、电子结构、弹性性质和结构稳定性. 计算结果表明：Au₅Sn合金的生成焓最小,说明Au₅Sn较容易生成,但Au₅Sn在热力学和力学上是不稳定的;AuSn₂和AuSn₄的键合作用较强,弹性模量、剪切模量均大于AuSn和Au₅Sn;从电子结构的角度,AuSn₂和AuSn₄ 的成键主要来自于Au原子d 轨道与Sn原子p轨道的杂化;而AuSn以Sn–Sn键的相互作用为主,Au₅Sn相中Au 的占比较大,导致Au–Au共价键发挥作用,抑制了Sn导带p电子的成键. 关键词： 电子结构 弹性性质 第一性原理 Au-Sn金属间化合物     

氢吸附金刚石（001）表面的第一性原理研究

采用第一性原理方法研究氢吸附的金刚石（001）表面，计算了氢吸附金刚石表面构型.通过分析吸附前后空间电荷分布的变化，发现吸附H原子的金刚石（001）表面电荷向H原子转移，即表明氢吸附的金刚石表面带负电.分析了这种现象的微观机制，以及它对金刚石表面电学性质的影响. 关键词： 第一性原理计算 金刚石（001）面 表面吸附 电荷密度分布     

β-PTCDA的电子结构和光学性质的第一性原理计算（英文）

基于密度泛函理论,采用第一性原理赝势平面波方法研究了β-PTCDA分子晶体的能带结构、分波态密度和光学性质,通过分析不同种类原子的不同电子态在不同电子能级中的贡献,获得β-PTCDA分子晶体的光频介电常数、光吸收系数、折射率和能量损失函数等随光频的变化规律.结果表明:β-PTCDA作为一种直接带隙的窄带隙有机半导体,对费米能级贡献较大的电子轨道为苝核的C 2p以及O 2p电子态,即价带顶;对导带底贡献较大的为C 2p及O 2p电子态,包括酸酐C原子;其在光子能量为2~10eV的区域具有强的光吸收特性,以及明显的双轴各向异性;在介电函数实部ε1(ω)0的光频区域,β-PTCDA分子晶体具有各向异性电导率,且与能量损失函数相一致.     

GaP（001）表面吸附性硫的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论（Density Functional Theory）的第一性原理计算了GaP（001）面吸附硫原子后的表面结构和电子结构。计算表明,在Ga和P截止的GaP（001）-（1×2）表面吸附两个硫原子后,会形成（1×1）的重构表面,硫原子吸附在桥位置（HB）。电子结构的计算显示,吸附硫原子后,GaP带隙中的表面态密度（Density of States）明显减少了,这表明在GaP（001）表面吸附硫原子后达到了钝化的效果。     

正反重强子对构成的强子分子态能谱（英文）

近二十年来,世界上众多高能物理实验发现了大量超出传统夸克模型的共振结构。为了理解这些性质奇特的共振结构,科学家们提出了很多方法和模型。其中,因为实验上发现的这些奇特态大多处在一对强子阈值附近,强子分子态的观点得到了很多关注。本文我们将以粲–反粲强子对为例来探究哪些系统可以形成分子态,进而给出粲–反粲强子分子态的能谱。我们考虑了所有由S波粲介子、粲重子以及窄的P波粲介子构成的粲–反粲强子对。我们假定它们之间的相互作用由介子交换主导,在最低阶近似下可简化为常数。通过求解常数相互作用的Bethe–Salpeter方程,我们可以找到振幅的极点进而确定该系统分子态的质量。最终我们发现,那些通过轻矢量介子交换在阈值附近产生吸引力的系统,会存在一个靠近阈值的极点。不同的系统,由于其相互作用强度不同,极点可能会处于能量复平面的第一黎曼面或者第二黎曼面,分别对应于束缚态或者虚态。我们总共发现了229个强子分子态。很多实验上发现的那些位于粲–反粲强子对阈值附近的共振结构可以很好地与我们的结果吻合。另外,我们需要强调所预言的一个ΛcˉΛc分子态,这个态可以很好地解释北京正负电子谱仪(BESIII)上测量的数...     

电共轭流体微型泵的实验研究（英文）

为了解决MEMS技术制备具有超厚、高深宽比电极结构的射流发生器中三角柱电极尖端部分出现的弧形缺陷以及脱模时缝隙电极易脱落等问题,提高射流发生器的制作质量以及电共轭流体微型泵的输出性能。结合理论分析与反复试验提出了一系列改进措施:优化涂胶、热处理、显影等工艺的参数以及缝隙电极的形状,采用新型KMPR光刻胶去除方法等。通过应用上述方法获得的射流发生器中,三角柱电极-缝隙电极对厚度约500μm,深宽比高,三角柱电极尖端结构完整,缝隙电极附着率有很大提高。同时,利用制备的射流发生器,设计、装配了电共轭流体微型泵的样机。