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SO2-4/ZrO2-Al2O3及载Pt催化剂上正丁烷异构化反应 总被引:18,自引:0,他引:18
研究了SO4^2-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂与制备条件的关系,探讨了催化剂表面结构及晶化程度,并在N2活化条件下用脉冲色谱法考察了催化剂催化正丁烷异构化反庆活性。结果表明,添加A1可提高催化剂的催化剂的催化活性,降低反应温度,载铂对提高催化剂的活性和稳定性更为有效。 相似文献
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γ-Al2O3负载Cr促进SO2-4/ZrO2固体超强酸研究 总被引:16,自引:0,他引:16
将Cr促进的SO^2-4/ZrO2(SZ)固体超强酸Cr-SZ负载于γ-Al2O3载体上,制成Cr-SZ/Al2O3系列固体超强酸,利用探针反应考察了其超强酸性,中强酸性和弱酸性的变化情况,详细研究了样品的比表面、硫含量、ZrO2晶化情况及正丁烷低温异构化反应活性,结果发现,负载后部分Cr-SZ的正丁烷低温异构化反应活性显著提高,含铬样品酸强度和脱氢性能的增强对其正丁烷异构化反应活性的提高均有贡献,样品酸性和脱氢性之间的合适匹配使Cr-SZ/Al2O3显示出很高的正丁烷异构化反应活性。 相似文献
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S2O82-/ZrO2-SiO2-Sm2O3固体超强酸催化剂的XPS研究 总被引:3,自引:2,他引:3
采用XPS实验技术对不同制备条件下制得的S2O82-/ZrO2-SiO2-Sm2O3类固体超强酸催化剂的表面元素电子结合能及表面元素的相对含量进行了分析对比. 结果表明 浸渍S2O82-使得S2p, Zr3d结合能提高; 加入少量氧化钐制得催化剂的S2p, Zr3d结合能略大于不加稀土的样品, 说明少量的稀土元素改变了催化剂表面的化学状态, 使催化剂表面元素正极化程度提高; 焙烧使得催化剂表面S, Zr原子作用力增强, 金属原子的正极化程度增强. 不同该类催化剂的Si2p结合能基本相同, 说明S未与Si结合, 二氧化硅不是该类催化剂的活性组份. 相似文献
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S2O8^2—和SO4^2—促进ZrO2固体超强酸正戊烷反应性能差异的研究 总被引:5,自引:0,他引:5
考察了常温下S2O8^2-促进ZrO2(PSZ)固体超强酸催化剂上正戊烷的反应性能,并与SO4^2-促进ZrO2(SZ)反应相比较,观察到PSZ和SZ对正戊烷都具有异构化和裂解的双重作用,主要产物分别为异戊烷和异丁烷。正戊烷的异构化转化率和表观反应速率常数主要取决于样品的焙烧温度。但对于正戊烷异构化反应,PSZ的最佳焙烧温度为550℃,比SZ的低50℃。在各自的最佳焙烧温度下反应1h后,前者的异戊烷生成率为后者的1.3倍。通过S含量和比表面积测定以及用XRD和FTIR等手段分析了PSZ的物理化学特性。从原位FTIR谱图发现,PSZ(550℃)表面S-O键的红外吸收明显比SZ(600℃)的强;通过吡啶红外手段发现PSZ(550℃)吡啶离子吸收峰的红移大于SZ(600℃),表明前者的Lewis酸强于后者。 相似文献
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Al含量对Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化正戊烷异构化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
通过向SO42-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3,制备出了具有较高催化性能和稳定性的Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂.以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al含量对催化剂性能的影响;并采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、红外(IR)光谱、程序升温还原(TPR)、热重-差热分析(TG-DTA)和氨-程序升温脱附(NH3-TPD)手段对催化剂进行了表征.结果表明,Al能够提高ZrO2的晶化温度,抑制硫的分解,增加催化剂的比表面积,增强硫氧键的结合,提高催化剂的还原性能,增加催化剂的酸强度和酸总量.当Al2O3含量(质量分数,w)为5.0%时,Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最好,在100 h内异戊烷收率可稳定在52.0%以上,选择性在98.2%以上. 相似文献
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Al2O3/WO3/ZrO2固体强酸催化剂对正丁烷异构化的催化性能 总被引:9,自引:2,他引:9
通过沉淀、回流、浸渍和焙烧等步骤制备了Al2O3/WO3/ZrO2固体强酸催化剂.采用XRD,N2吸附,UV-Vis光谱,NH3-TPD和H2-TPR等技术测定了Al2O3对WO3/ZrO2催化剂的结构、表面酸性、氧化还原性及正丁烷异构化反应性能的影响.结果表明,在WO3/ZrO2中引入适量的Al2O3对其表面酸强度及酸量无显著影响,但可使催化剂中的ZrO2组分以稳定的四方相形式存在,并能有效地抑制催化剂中WO3的聚集长大,从而提高催化剂的稳定性和正丁烷异构化的转化率和选择性.添加铂于Al2O3/WO3/ZrO2中可进一步提高其催化性能.还考察了催化剂的焙烧温度、Al含量、反应温度和反应气氛对正丁烷异构化反应的影响. 相似文献
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SO_4~(2-)/ZrO_2固体超强酸储存稳定性研究 总被引:1,自引:0,他引:1
SO_4~(2-)/ZrO_2固体超强酸储存稳定性研究陈建民,缪长喜,华伟明,高滋(复旦大学化学系,上海,200433)关键词SO_4~(2-)ZrO_2,固体超强酸,储存稳定性,酸性,催化性能MxOy型固体超强酸在低温烷烃异构化反应中表现出优良的催化活性... 相似文献
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Preparation, Characterization and Catalytic Properties of S2O8^2-/ZrO2 Supported by Tungsten Carbide
XUEHua-xin CHENJian-min 《高等学校化学研究》2004,20(1):68-72
A WC-supported S2O8^2-/ZrO2(PSZ) catalyst was prepared and characterized by means of XRD, BET, FTIR and XPS. The isomerization of n-pentane over the catalyst was investigated as well. The results show that the skeletal isomerization and the crack of n-pentane proceed simultaneously on WC-supported S2O8^2-/ZrO2 catalyst. The addition of tungsten carbide showed a significant enhancement in the activity and stability of the catalyst for n-pentane isomerization. The catalyst showed evidently a better activity than S2O8^2-/ZrO2 supported by Pt and WO3. The results can be interpreted by the existence of the tungsten oxycarbide compound(WCxOy) with carbidic, oxide and acidic sites. 相似文献
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首次研究了碳化钨负载S2 O2 -8 ZrO2 (PSZ)固体超强酸催化剂 (WC PSZ)上正戊烷的反应情况及影响催化剂活性的各种因素 ,并用GC MS ,XRD ,BET等手段分析了正戊烷反应产物和催化剂的物理化学性质等 .结果表明 :WC PSZ对正戊烷具有异构化和裂解的双重催化作用 .PSZ在负载适量碳化钨后对正戊烷反应的活性和选择性显著提高 ,显示出优于Pt PSZ催化剂的效果 ,碳化钨的负载量为 2 0 %的效果最佳 .适当的焙烧、活化和反应温度等条件是取得良好反应效果的关键 相似文献
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将硫酸钴、硫酸亚铁在NaOH溶液中与NaHCO3反应制得碱式碳酸盐前驱体 ,后者用 (NH4 ) 2 S2 O8浸渍、干燥 ,再经 5 0 0℃焙烧得到固体超强酸催化剂S2 O2 -8/CoFe2 O4 。产物经XRD、TEM、BET、TG DTA及化学法等检测 ,含硫量 4 5 2 % ,粒径为 4 2nm ,比表面积为 1 4 6m2 /g ,粒度均匀。催化剂的酸强度处于 -1 6 0 2和-1 4 5 2之间。以该固体酸为催化剂 ,由癸二酸和无水乙醇合成了癸二酸二乙酯。最佳反应条件为 :n(醇 )∶n(酸 ) =4 0∶1 0 ,癸二酸 0 1mol,催化剂 1 0 g ,反应时间 2 5h。在此反应条件下 ,酯化率可达 93 6%。 相似文献
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负载稀土元素 Tm以改性 SO2 - 4 / Ti O2 ,制备出固体超强酸催化剂 Tm- SO2 - 4 / Ti O2 ,并用于催化柠檬酸与正丁醇的酯化反应 .考察了 Tm的负载对催化剂性能的影响 ,并借助吡啶吸附的程序升温脱附 (Py- TPD)法、差热分析 (DTA)、热重分析 (TGA)、红外光谱 (IR)法研究其结构与性能的关系 .实验结果表明 ,Tm的负载 ,使催化剂的催化活性有所提高 ,Tm的加量为催化剂量的 3%时制得的 Tm- SO2 - 4 / Ti O2 ,其催化酯化反应的转化率为94.4% ;Tm的负载能显著降低催化剂表面的积炭量 ,并且有效抑制 SO2 - 4 的流失 ,使 Tm- SO2 - 4 / Ti O2 催化剂具有良好的稳定性 ,重复使用 5次后反应的转化率仍高达 93.1% 相似文献
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WO3/ZrO2和MoO3/ZrO2固体超强酸体系研究 总被引:17,自引:1,他引:17
研究了浸渍偏钨酸铵和仲钼酸铵的无定形ZrO2在焙烧过程中钨和钼氧化物表面分散和晶相变化情况。发现于350℃焙烧后钨,钼仍以多聚酸根形式分散于ZrO2表面,用XRD法测定的“视阈值”远大于按WO3和MoO3计算的单层分散容量,800℃焙烧后钨和和钼以WO3和ZrMo2O8的形式分散于ZrO2表面上,用XRD方法测定的“视阈值”与WO3和ZrMo2O8的单层分散容量相近。Hammett指示剂法和正戊烷 相似文献
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已报导,经适当处理的SO42-ZrO2和WO3-ZrO2具有超强酸性[1].在此基础上将SO42-和WO3同时负载于ZrO2表面,发现其表面酸性有明显增强,得到的固体超强酸504-W0s-Zro。在很宽的焙烧温度范围内(700七00“C)都具有HO三一16.04的酸强度,吸附毗院的红外光谱研究表明,其表面同时具有强的L酸性和B酸性问,140“C时,对正乙烷裂解及异构化的催化活性比SO4--ZrO。和WO3-ZI02都高,表现出相当的协同效应同.本文用XRD,DTA-TG,比表面测定等技术研究催化剂的组成、结构形态及其随焙烧温度的变化.并与504-Zro:和WO。… 相似文献