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1.
采用盐酸羟胺和水合肼的混合物分别对PAN纤维进行改性制备了偕胺肟改性PAN纤维(AO-PAN)和混合改性PAN纤维(M-PAN), 并分别与Fe3+进行配位反应生成两种改性PAN纤维铁配合物(Fe-AO-PAN和Fe-M-PAN). 研究了配位反应的动力学特性及温度和Fe3+初始浓度的影响, 并采用DRS和ESR技术比较了两种不同改性PAN纤维铁配合物对偶氮染料活性红195氧化降解反应的催化性能. 结果表明, 在所设定的温度和浓度范围内, 两种改性PAN纤维与Fe3+之间的配位反应平衡符合Langmuir 和Freundlich 吸附等温模型以及Lagergren准二级动力学方程, 并且AO-PAN比M-PAN更容易与Fe3+发生配位反应. 在相同条件下AO-PAN与Fe3+反应的配合量和反应速率常数均比M-PAN与Fe3+反应的高. 两种配合物对染料的氧化降解反应具有催化作用, 暗态条件下Fe-M-PAN比Fe-AO-PAN表现出更高的催化活性, 而光辐射条件下Fe-AO-PAN的催化活性显著增强. 相似文献
2.
使用静电纺丝技术和偕胺肟反应制备了三种不同直径的改性聚丙烯腈(PAN)纳米纤维膜,然后将它们作为配体分别与Fe3+进行配位反应制备改性PAN纳米纤维膜铁配合物,重点研究了三种改性PAN纳米纤维膜与Fe3+配位反应的动力学特性及其温度和Fe3+初始浓度的影响.最后将其作为非均相Fenton反应催化剂应用于染料降解反应中,考察了改性PAN纳米纤维膜直径对其催化活性的影响.结果表明,在所涉及的温度和浓度范围内,改性PAN纳米纤维膜与Fe3+之间配位反应不仅符合Langmuir和Freundlich吸附等温式,而且可理想地使用Lagergren准二级动力学方程进行描述,反应速率常数随着Fe3+初始浓度的增加而逐渐降低.在相同反应条件下,较小直径的纤维膜更容易与Fe3+发生配位反应,且反应速率常数和Fe3+配合量均随着纤维直径的降低而增大.不同直径改性PAN纳米纤维膜铁配合物在暗态条件下对染料的氧化降解反应表现出很好的催化活性,且在辐射光下其催化活性得到加强.改性PAN纳米纤维膜铁配合物的催化作用受到纤维直径的显著影响,由中等直径纳米纤维构成的配合物表现出最高的催化活性. 相似文献
3.
将静电纺丝法制备的聚丙烯腈(PAN)纳米纤维膜用不同比例的盐酸羟胺和水合肼混合溶液改性,再与Fe3+离子进行配位反应,制备了5种不同表面结构的改性PAN纳米纤维铁配合物;考察了水合肼加入量对纤维铁配合物的制备及对偶氮染料活性红195去除能力的影响.结果表明,随着水合肼加入量的增大,改性PAN纳米纤维的直径减小且其铁配合物表面的铁离子配合量降低;3种混合改性PAN纳米纤维铁配合物均对活性红195具有优良的吸附和光催化降解功能,可通过2种功能之间的协同效应实现快速去除水溶液中染料分子的目的. 相似文献
4.
含偕胺肟基螯合纤维的制备及结构和性能的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
通过羟胺与聚丙烯腈的反应制得含偕胺肟基螯合纤维,当腈基转化率为53.7%时,纤维对Au~(3+)的吸附量达626.7mg/g.对反应条件、纤维结构和性能相互关系的研究表明,聚丙烯腈的超分子结构致密性及序态越低越有利于反应;处理过程中,纤维蕴晶区在70℃时开始融化;纤维中偕胺肟基含量随羟胺浓度提高或反应时间延长而提高到一定值后变化趋于平缓,当反应温度高于70℃时,随反应温度升高而提高;纤维断裂强度随反应时间延长而下降;当反应温度高于70℃时明显下降。为获得偕胺肟基含量高、力学性能良好的纤维,聚丙烯腈纤维的偕胺肟化反应宜在略低于70℃的温度下以较短时间进行. 相似文献
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采用部分偕胺肟化的聚丙烯腈纤维与铁离子反应,形成偕胺肟合铁(Ⅲ)纤维,以此为吸附材料,吸附水溶液中的还原棕染料. 研究了其吸附反应条件、吸附规律及吸附反应动力学. 结果表明,pH值11.5~12.5、温度60 ℃和吸附时间60 min为最佳吸附反应条件. 偕胺肟合铁(Ⅲ)纤维对还原棕的吸附反应符合Langmuir方程和Freundlich等温吸附经验式. 采用不同初始浓度研究吸附时间与溶液浓度的关系,用微分法确定了反应级数和反应速率常数. 由不同温度下的速率常数,并结合Arrhenius方程求出了反应的活化能. 结果表明,偕胺肟合铁(Ⅲ)纤维对还原棕的吸附符合一级反应动力学特征,速率方程c=c_0e~(-kt),速率常数k=32.01e~(-E_a/RT),活化能E_a=11.55 kJ/mol. 相似文献
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偕胺肟纤维-钯(Ⅱ)配合物的制备及其对Heck反应的催化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以聚丙烯腈纤维为基体,制备了偕胺肟纤维-钯(Ⅱ)配合物,采用FTIR、XPS等物理化学手段对其结构进行了表征.本文研究考察了该配合物在不同反应条件下对碘苯与苯乙烯的Heck反应的催化性能,结果显示:偕胺肟纤维-钯(Ⅱ)配合物在较温和的条件下即可很好的催化Heck反应,经重复使用8次后,1,2-二苯乙烯的产率仍达80%以上,并且反应结束后催化剂易于从反应体系中分离.对于其它不同底物之间的Heck反应,偕胺肟纤维-钯(Ⅱ)配合物同样显示较好的催化性能. 相似文献
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无纺布上的偕胺肟基团鳌合物的氧化还原反应的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
采用各种分析方法系统研究了含偕胺肟基因维尼无纺布与An3+进行氧化还原反应时的化学结构变化、氧化还原与鳌合吸附的关系以及还原产物的结晶结构和形态.结果表明,含偕胺肟基无纺布与Au3+反应时,开始主要是偕胺肟基被氧化成为酰胺基.此外,有部分偕胺基因被氧化成为羧基.An3+被还原的同时生成约相等当量的氢离子.反应后期或反应温度高时,氢离子生成量增大.实验结果还表明,在反应起始阶段,Au3+与偕胺肟基因会发生鳌合作用.还原生咸的单质An形成“玫瑰花”状的小晶粒粘附于无纺布纤维表面. 相似文献
11.
采用双喷头电纺丝技术,将尼龙(PA-66)纤维增强的聚丙烯腈(PAN)纳米纤维膜(PAN/PA-66)与盐酸羟胺进行偕胺肟化反应,制备了一种偕胺肟化聚丙烯腈/尼龙复合纳米纤维膜(AOPAN/PA-66).通过红外光谱及扫描电子显微镜等方法研究了偕胺肟化前后纳米纤维膜的组成、形貌和力学性能;并考察了AOPAN/PA-66复合纳米纤维膜对铜离子和铅离子的吸附性能.结果表明,AOPAN/PA-66复合纳米纤维膜的抗拉伸强度及断裂伸长率分别为4.73 MPa和30.76%,对Cu(Ⅱ)及Pb(Ⅱ)的吸附量分别为67.5和75.4 mg/g. 相似文献
12.
偕胺肟基纤维对铜(II)的吸附动力学 总被引:3,自引:0,他引:3
对含丙烯腈结构单元的高分子材料进行 CN的改性反应,偕胺肟化后的高分子材料可作为吸附剂,用于对水溶液中的金属离子吸附去除[1 4],也可用于稀土等贵金属的富集和回收[5 6]。作者以聚丙烯腈纤维改性所得偕胺肟纤维为吸附剂,对水溶液中的Cu2+进行吸附研究,着重研究了偕胺肟纤维对Cu2+的吸附反应动力学特征。1 实验部分1 1 主要试剂与仪器偕胺肟纤维按文献[7]方法制备,Cu2+溶液由硫酸铜(AR)和蒸馏水配制,其余试剂均为分析纯。WXF 120原子吸收分光光度计(北京瑞利分析有限公司),PXD 12数字式离子计(江苏电分析仪器厂),FC 104电子天… 相似文献
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采用各种分析方法系统研究了含偕胺肟基因维尼无纺布与An(3+)进行氧化还原反应时的化学结构变化、氧化还原与鳌合吸附的关系以及还原产物的结晶结构和形态.结果表明,含偕胺肟基无纺布与Au(3+)反应时,开始主要是偕胺肟基被氧化成为酰胺基.此外,有部分偕胺基因被氧化成为羧基.An(3+)被还原的同时生成约相等当量的氢离子.反应后期或反应温度高时,氢离子生成量增大.实验结果还表明,在反应起始阶段,Au(3+)与偕胺肟基因会发生鳌合作用.还原生咸的单质An形成“玫瑰花”状的小晶粒粘附于无纺布纤维表面. 相似文献
14.
分别使用具有相似羧基含量的海藻纤维、 丙烯酸接枝改性聚四氟乙烯纤维和聚丙烯纤维(PAA-g-PP 和PAA-g-PTFE)3种含羧酸纤维与Fe3+进行配位反应, 研究和比较了反应的动力学特性及影响因素. 将3种含羧酸纤维铁配合物分别作为非均相Fenton反应催化剂应用于染料降解反应中, 分析和评价了其配位结构和表面性能对催化活性的影响. 结果表明, 在所涉及的温度和浓度范围内, 3种含羧酸纤维与Fe3+的反应均很好地符合Langmuir等温吸附模型和Lagergren准二级动力学方程. Fe3+初始浓度的增加会降低反应速率常数, 而反应温度的升高则会增加配合物中Fe3+的配合量. 在相同反应条件下, 海藻纤维比PAA-g-PP和PAA-g-PTFE更容易与Fe3+发生反应, 且反应速率常数和Fe3+配合量按照下列顺序排列: 海藻纤维>PAA-g-PP>PAA-g-PTFE. 3种含羧酸纤维铁配合物都能够在染料氧化降解反应中作为非均相Fenton催化剂, 且紫外光比可见光更能够提高其催化活性. 海藻纤维铁配合物比其它2种含羧酸纤维铁配合物具有更好的催化作用, 这与三者在配位结构和表面性能之间的显著差异有关. 相似文献
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以部分偕胺肟化的聚丙烯腈纤维与铁离子反应,形成偕胺肟合铁(III)吸附纤维,以此为吸附材料,吸附水溶液中的还原棕染料。研究吸附的工艺条件、吸附规律及吸附反应动力学,结果显示:最佳吸附工艺条件:pH值11.5-12.5、温度600 ℃和吸附时间60 min。偕胺肟合铁(III)纤维对还原棕的吸附符合Langmiure方程和Freundlich等温吸附经验式。由不同的初始浓度下吸附时间与溶液的浓度的关系,用微分法确定反应的级数和反应速率常数。由不同温度下的速率常数,结合Arrhenius方程得出反应的活化能。偕胺肟合铁(III)纤维对还原棕的吸附符合一级反应动力学特征;其速率方程c=c0e-kt,速率常数k=32.01e-Ea/RT,活化能Ea=11.55 kJ/mol。 相似文献
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利用电纺丝技术制备了聚丙烯腈纳米纤维无纺布, 然后在水溶液原位偕胺肟化得到偕胺肟化聚丙烯腈纳米纤维, 该纳米纤维可用于吸附再生含金属离子废水. 采用氯化铜溶液模拟含金属离子废水, 探讨不同肟化率的偕胺肟化纳米纤维对铜离子的吸附效果; 发现肟化率78.8%的偕胺肟化纳米纤维的吸附能力最好, 利用Langmuir吸附方程得到最大吸附值为56.5 mg/g, 同时吸附后可将含铜废水浓度从100 mg/L降至13 μg/L, 远远低于国标GB8978-1996规定的铜排放的一级标准(总铜浓度<0.5 mg/L). 吸附铜离子的纳米纤维在1 mol/L稀硝酸中, 100 min后铜离子的解吸附率超过98%. 经4次吸附-解吸附循环后, 偕胺肟化纳米纤维的吸附能力仍能达到首次吸附最大吸附值的50%以上, 表明偕胺肟化纳米纤维具有一定的循环再生能力. 相似文献
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改性PTFE纤维金属配合物的制备及其光催化降解性能 总被引:1,自引:0,他引:1
使用聚丙烯酸接枝改性聚四氟乙烯(PAA-g-PTFE)纤维分别与Fe3+及其与Cu2+的混合物反应制备改性PTFE纤维铁和铁铜双金属配合物, 并分别使用傅里变换叶红外(FTIR)光谱和紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱(DRS)对两种配合物的化学结构和光吸收性能进行表征. 然后将两种配合物分别作为非均相光Fenton 反应催化剂应用于典型偶氮染料活性蓝222氧化降解反应中, 考察和比较了二者在不同pH介质中对降解反应的催化作用. 结果表明, 在有或无Cu2+的存在条件下, 一个Fe3+能够与三个PAA-g-PTFE表面的6个羧基发生反应形成配合物, 并且它们在紫外和可见光区表现出好的光吸收特性. 当两种金属离子共存时Cu2+比Fe3+更容易与PAA-g-PTFE发生配位反应形成铁铜双金属配合物. 在可见光辐射下PAA-g-PTFE铁配合物对不同pH水溶液中染料降解反应均表现出显著的催化作用, 但是溶液pH的升高不利于配合物催化活性的发挥. 而配合物中铁离子含量提高特别是引入Cu2+作为助金属离子能够较大幅度地改善其在高pH范围内的催化活性和重复利用性. 相似文献
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偕胺肟基功能高分子膜对铀吸附过程的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
将在铝阴极表面电聚合的聚丙烯腈(PAN)涂层经偕胺肟基化反应(pH=7,70℃,3h)得到含有偕胺肟基的功能高分子膜(AFPF),PAN中的-CN基团有64.7%转化为-C(NH2)=N-OH,并研究了AFPF对硝酸铀溶液中的铀吸附性能.实验结果表明,AFPF对标准溶液中的铀吸附过程分为静电吸附和螯合吸附,且以后者为主,静电吸附的Freundlich等温方程为:гe=0.080c-0.66,螯合吸附的Freundlich等温方程为:гc=38.64c0.26,总吸附的Freundlich等温方程为:гt=38.21c0.26,并用扫描电镜表征了AFPF吸附铀前后的形貌. 相似文献