多孔硅量子点的受激辐射：陷阱态的作用

 经激光辐照和高温退火后能够在硅基上生成氧化多孔硅结构。用514 nm的激光泵浦,观测到该多孔硅的受激辐射。当激励强度超过阈值时,在650～750 nm区域有很强的受激发光峰。这些受激发光峰的半高宽小于0.5 nm。激光辐照和高温退火后,在样品上能形成某些特殊的氧化结构。在傅里叶红外光谱分析中,显示有硅氧双键或硅氧桥键在硅表面形成。计算结果表明：当硅氧双键或硅氧桥键形成时,电子的陷阱态出现在纳晶硅的带隙中。价带顶和陷阱态之间的粒子数反转是解释这种受激辐射的关键。     

不同气体氛围下硅量子点的结构及其发光机理

纳秒脉冲激光在氮气、氧气和空气等不同氛围中加工出的硅量子点都有光致荧光(PL)的发光增强效应,并且在700 nm波长附近观察到了受激辐射.在不同氛围下生成的样品有几乎相同的PL光谱分布,其原因是不同氛围下加工出的样品带隙中有相同的电子态分布.计算结果显示:当硅量子点表面被氮或氧钝化后,在带隙中能够形成几乎相同的局域电子态,这种局域电子态可以俘获来自导带的电子,从而形成亚稳态,这是PL发光增强乃至产生受激辐射的关键因素. 关键词： 硅量子点 PL光谱 发光增强 电子局域态     

退火氧化生成的硅锗低维结构的光致发光性质

用激光辐照辅助电化学刻蚀的方法加工硅锗薄膜样品,30min后,在样品表面形成了多孔状的结构,该结构在724nm处有很强的光致发光(PL)峰。将该多孔状结构的样品置于高温氧化炉中进行不同时间的退火氧化处理后,发现在不同的退火氧化条件下样品的PL光谱发生了明显的变化。通过分析,作者根据量子受限(QC)和量子限制-发光中心(QCLC)模型,建立了新的量子受限-晶体与氧化物界面态综合模型来解释样品PL发光的变化。     

铁钝化多孔硅的制备及光致发光机理研究

采用水热腐蚀法在相同环境下制备了不同晶型的铁钝化多孔硅样品。同一样品表面具有相似的孔隙结构,不同样品形貌存在差异。在300 nm光激发下,样品发光峰位于618 nm附近,半高宽约为132 nm。傅立叶红外变换光谱显示样品中有强的Si—Si、Si—O—Si、O y—Si—H x化学键振动吸收。结果表明,水热腐蚀法制备的铁钝化多孔硅表面形貌与腐蚀过程的局域电极分布关系密切。样品的光致发光行为可归因于量子限制-发光中心作用,并受非桥氧空穴发光中心数量影响。     

激光辐照和高温氧化硅锗合金的低维结构和发光特性

采用强激光辐照硅锗合金,然后高温氧化的方法,在样品表面生成微米级小孔,用高精度扫描电镜观察孔内结构,发现片状纳米结构的存在。用荧光光谱仪测量其光致荧光谱,对于激光辐照(无高温氧化)的样品,在峰值705 nm处出现较强的光致发光(PL)。高温氧化后,样品在606 nm处出现一尖锐的PL光谱。利用量子受限和纳晶与氧化物的界面态综合模型解释PL光谱的产生。     

硅量子点的形状及其弯曲表面效应

硅量子点的弯曲表面引起系统的对称性破缺, 致使某些表面键合在能带的带隙中形成局域电子态.计算结果表明:硅量子点的表面曲率不同形成的表面键合结合能和电子态分布明显不同. 例如, Si–O–Si桥键在曲率较大的表面键合能够在带隙中形成局域能级, 而在硅量子点曲率较小的近平台表面上键合不会形成任何局域态, 但此时的键合结合能较低. 用弯曲表面效应(CS)可以解释较小硅量子点的光致荧光光谱的红移现象. CS效应揭示了纳米物理中又一奇妙的特性. 实验证实, CS效应在带隙中形成的局域能级可以激活硅量子点发光. 关键词： 硅量子点 弯曲表面效应 表面键合 局域能级     

硅锗薄膜上量子点的受激发光

脉冲激光在SiGe合金样品表面可以形成量子点结构。样品退火处理后,在720～800 nm光谱区域内存在一些受激发射峰,并且这些受激发射峰有明显的阈值行为。实验发现从Si量子点到SiGe量子点结构的变化将导致受激发光峰有明显的红移现象。由傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)分析得到:SiGe合金上氧化层中的量子点同时含有Si=O和Ge=O双键结构,这种结构可以形成电子的局域陷阱态(或陷阱态的激子)。计算显示:在SiGe量子点中Ge=O双键可以减小半导体样品中价带和局域陷阱态之间的距离。这就解释了SiGe量子点受激发射的红移现象。     

掺氧纳米硅局域态中的电子自旋能级展宽效应

本文发现很有趣的量子效应,纳米硅表面掺杂氧而形成的电子局域态中电子自旋能级间隔会有明显的展宽,被约束在局域态中的电子自旋±1/2能态间距被展宽两个数量级,达到100 meV左右.本文用纳秒脉冲激光在氧氛围中制备了掺杂氧纳米硅结构并形成电子局域态,在实验检测中探测到了电子自旋能级展宽效应;用第一性原理模拟计算方法研究了电子自旋能级展宽效应,具体地对于纳米硅量子点和量子层结构表面的硅氧双键与硅氧桥键局域态中的电子自旋量子态分别进行了模拟计算研究,证实了实验结果.结合实验与计算研究结果分析,建立起电子自旋能级展宽效应的物理模型.这些工作在量子信息高保真存储与处理上会有很好的应用.     

热退火、激光束和电子束等作用对纳米硅制备及其局域态发光特性的影响

在纳米晶体硅制备的过程中, 晶化处理是影响和提高纳米硅发光效率的重要制备环节. 热退火、激光退火和电子束辐照是使纳米硅样品晶化的不同方式. 实验表明: 选取适当的晶化方式和参量对制备纳米硅晶体结构至关重要, 特别是在制备硅量子点和量子面的过程中控制好参量, 可以得到较高的发光效率. 有趣的是, 在实验中发现: 当晶化时间较短(如低于20 min)时, 可以获得较好的纳晶硅结构(如量子点结构), 对应于较好的纳晶硅光致发光(PL)和掺杂局域态发光; 当晶化时间较长(如超过30 min)时, 纳米晶体硅结构被破坏, 致使PL谱逐渐减弱与消失. 结合热退火、激光退火和电子束辐照对纳米硅晶化过程, 本文建立起晶化时间对纳米硅局域态发光影响机理的物理模型, 解释了晶化时间对纳米硅局域态发光的影响.     

硅量子点发光的激活及其物理模型研究

在真空或惰性气体中制备的硅量子点发光很弱,硅量子点表面被氢较好钝化后的发光也不强.硅量子点表面的硅氧键或硅氮键能破坏这种钝化并在带隙中形成局域电子态,在局域电子态对应的激活中心有很强的发光.可以用这种方式构建发光物质,控制硅量子点表面的键合可获得不同波长的发光.在硅量子点的发光激活处理过程中,退火是很重要的环节.对于硅量子点发光激活的机理,本文给出了相应的物理模型.实验证明,在600和700 nm波长附近观察到了激活硅量子点的受激发光,在1500 nm到1600 nm波长范围观察到了激活硅量子点的较强发光.     

Localized electronic states in gaps on hole-net structures of silicon

Hole-net structure silicon is fabricated by laser irradiation and annealing, on which a photoluminescence (PL) band in a the region of 650--750~nm is pinned and its intensity increases obviously after oxidation. It is found that the PL intensity changes with both laser irradiation time and annealing time. Calculations show that some localized states appear in the band gap of the smaller nanocrystal when Si=O bonds or Si--O--Si bonds are passivated on the surface. It is discovered that the density and the number of Si=O bonds or Si--O--Si bonds related to both the irradiation time and the annealing time obviously affect the generation of the localized gap states of hole-net silicon, by which the production of stimulated emission through controlling oxidation time can be explained.     

Trap states in oxidation layer of nanocrystal Si

The photoluminescence （PL） of nanocrystal present in porous silicon shifts from the near infrared to the ultraviolet depending on the size when the surface is passivated with Si-H bonds. After oxidation, the centre wavelength of PL band is pinned in a region of 700-750 nm and its intensity increases obviously. Calculation shows that trap electronic states appear in the band gap of a smaller nanocrystal when Si = O bonds or Si-O-Si bonds are formed. The changes in PL intensity and wavelength can be explained by both quantum confinement and trap states in an oxidation layer of nanocrystal. In the theoretical model, the most important factor in the enhancement and the pinning effects of PL emission is the relative position between the level of the trap states and the level of the photoexcitation in the silicon nanocrystal.     

SiO/SiO_2超晶格结构界面发光的研究

利用热蒸发技术在硅衬底上制备了层厚不同的SiO/SiO2超晶格样品.对其光致发光谱进行研究发现,随着SiO/SiO2超晶格中SiO层厚度的增加,发光峰在400～600 nm之间移动.研究表明,样品的发光中心来自于SiO/SiO2界面处的缺陷发光(界面态发光).即在样品沉积的过程中,在SiO/SiO2的界面处由于晶格的不连续性,会形成大量的Si-O悬挂键,这些悬挂键本身相互结合可以形成一定数量的缺陷,同时由于O原子容易脱离Si原子的束缚而产生扩散,因此,这些悬挂键可以与扩散的O原子结合,随着SiO层厚度的增加,在SiO/SiO2的界面处先后出现WOB(O3<≡Si-O-O·),NOV(O3≡Si-Si≡O3),E'中心(O≡Si·),NBOHC(O3≡Si-O·)等缺陷,这些缺陷在SiO层厚度增大的过程中对发光先后起到主导作用,从而使得发光峰产生红移.     

多孔硅锗的制备及其近红外发光增强

用激光照射辅助电化学刻蚀硅锗合金样品能够形成多种低维纳米结构。在硅锗合金上形成的多孔状结构在波长为725 nm处有很强的光致发光(PL)峰,PL的增强效应不能单独用量子受限模型来解释。我们提出新的模型来解释这种低维纳米结构的PL增强效应。     

Si(111)面上氮原子薄膜的电子态密度第一性原理计算及分析

由于氮原子在Si(1 1 1)表面成键的失配度最小,因此考虑Si(1 1 1)取向上用不同百分比的氮原子钝化硅表面悬挂键.由第一性原理计算结果显示,当Si(1 1 1)表面层中的氮原子含量为75%—100%时,带隙展宽并且有局域陷阱态产生. 我们提出相应的局域电子态模型,从而解释了Si基氮膜光致荧光(PL)发光增强实验的物理机理. 关键词： 第一性原理计算 氮化Si薄膜 PL发光增强 局域陷阱态     

纳米硅上的弯曲表面效应及其特征发光

纳米硅结构使能带的带隙展宽,并形成准直接能带带隙结构.弯曲表面上的某些键合可以在带隙中产生局域电子态,计算表明:纳米硅弯曲表面上的Si-N,Si=O和Si-O-Si键合能够分别在带隙中2.02 eV,1.78 eV和2.03 eV附近形成局域态子带,对应了实验光致荧光谱(PL)中605 nm处的LN线、693 nm处的LO1线和604 nm处的LO2线特征发光.特别是,Si-Yb键合在纳米硅弯曲表面上可以将发光波长调控到光通信窗口,在1310 nm到1600 nm范围形成LYb线特征发光.     

退火及溅射气氛对氮化硅薄膜光致发光的影响

利用射频磁控反应溅射方法制备富硅的氮化硅薄膜。衬底材料为抛光的硅片,靶材为硅靶,在Ar-N₂气环境下,通过改变两种气体的组分比来改变样品成分,并在高纯N₂气氛下对其进行高温退火处理。用X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)对样品进行了表征,并测试了样品的光致发光谱 (PL)。实验结果表明：X射线光电子能谱中出现了Si—N键合结构,同时还有少量的Si—O键生成,通过计算得出Si/N比值约为1.51,制备出了富硅的氮化硅薄膜;薄膜未经退火前,在可见光区域没有观察到明显的光致发光峰,经过高温退火后,XRD中新出现的衍射峰证实了纳米硅团簇的生成,PL图谱中在可见光区域出现了光致发光峰的蓝移现象,结合XRD结果,用纳米晶的量子限域效应对上述现象进行了合理解释。     

Relative enhancement of photoluminescence intensity of passivated silicon nanocrystals in a silicon dioxide matrix

Photoluminescence (PL) intensity of passivated silicon nanocrystals (Si NCs) embedded in a SiO 2 matrix is compared with that of unpassivated Si NCs. We investigate the relative enhancement of PL intensity (I R ) as a function of annealing temperature and implanted Si ion dose. The I R increases simultaneously with the annealing temperature. This demonstrates an increase in the number of dangling bonds (DBs) with the degree of Si crystallization varying via the annealing temperature. The increase in I R with implanted Si ion dose is also observed. We believe that the near-field interaction between DBs and neighboring Si NCs is an additional factor that reduces the PL efficiency of unpassivated Si NCs.