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钛硅分子筛TS-1催化环己酮氨氧化制环己酮肟 总被引:8,自引:0,他引:8
对钛硅分子筛TS1催化环己酮氨氧化制环己酮肟的研究结果表明,提高催化剂的投料量、提高分子筛的钛硅比和降低H2O2的空速,有利于提高氨氧化反应的转化率和选择性.降低氨/酮比不利于氨氧化反应,适宜的氨/酮摩尔比应该在20以上.适宜的氨氧化反应温度是80℃左右,过低和过高的温度都不利于氨氧化反应.进料方式会严重影响TS1催化氨氧化反应:H2O2的连续进料和氨的间歇进料方式可获得最佳的结果.在优化的反应条件下,环己酮的转化率可达100%,环己酮肟的选择性为97%.给出了可能的TS1催化氨氧化反应机理,认为氨氧化反应是经历了氨催化氧化为羟胺的过程,肟是羟胺与环己酮通过非催化方式直接反应的结果. 相似文献
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系统地研究了TS-1分子筛催化双氧水氧化环己烷的反应。制备了三种TS-1分子筛,它们具有窄的粒径分布,在60℃表现出高的活性和选择性。考察了溶剂、催化剂、反应温度、反应时间、TS-1中Ti含量及H2O7用量对氧化反应的影响。对具有完好晶型的TS-1分子筛役有必要进行预处理。最佳反应温度为80~110℃,丙酮为最佳溶剂。环己酮的选择性与TS-1粒子大小有关,而H2O2选择性与TS-1用量无关。实验结果显示.溶剂在反应中间体的形成中起重要作用,Ti与丙酮配体的过氧配合物具有活化环己烷的活性。关键词 TS-1 环己烷 催化氧化 H2O2 相似文献
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Pd(OAc)2/HQ/FePc催化环己烯氧化合成环己酮反应机理 总被引:4,自引:0,他引:4
在醋酸钯[Pd(OAc)2]/氢醌(HQ)/酞菁铁(FePc)催化环己烯氧化合成环己酮反应中,应用XPS、UV-Vis,IR和循环伏安法考察了经剂各组分在反应前后存在状态,以及Pd(OAc)2,Pd(OAc)2/BQ(苯醌)对环己烯的作用,FePc对HQ的催化氧化,讨论了Pd(OAc)2/HQ/FePc催化环己烯氧化合成环己酮的作用机理。 相似文献
5.
钛硅分子筛催化丙烯环氧化反应条件的研究 总被引:15,自引:0,他引:15
以用四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂合成的钛硅分子筛TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂,系统地研究了丙环氧化反应的规律,考察了反应温度、丙烯压力、催化剂用量、反应时间等反应参数的影响,找到了较佳的丙烯环氧化反应条件。研究发现:温度对反应结果有显著影响。随反应温度升高,H2O2转化率提高,但环氧丙烷(PO)选择性降低;丙烯压力对反应结果无明显影响,催化剂不经再生处理,多次重复使用产物分布保持不变, 相似文献
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TS-1分子筛催化苯羟基化反应 总被引:4,自引:0,他引:4
TS-1分子筛对苯羟基化反应有着较高的催化活性及选择性.在反应体系中加入适量的无机酸,可提高反应的选择性;增加催化剂TS-1及H2O2的加入量,由于转化率的提高,反应选择性略有下降,而产物分布中苯酚的含量减少,苯醌的含量增大.TS-1催化苯羟基化反应是一个复杂的串连反应过程,即首先是苯氧化为苯酚,然后苯酚进一步氧化为苯二酚(对苯二酚为主),苯二酚再进一步氧化为醌.提高反应温度,H2O2的转化率和选择性随之提高,并且产物分布中苯酚的含量增大,醌的含量减少,这可能是热力学因素所致 相似文献
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无机钛硅原料体系合成TS-1催化丙烯环氧化反应 总被引:7,自引:0,他引:7
研究了无机钛硅原料体系合成的TS-1催化丙烯环氧化的反应,并与经典法、修正法制得样品的催化性能进行了比较。考察了搅拌、Na2CO3加入量、反应时间、反应温度、双氧水加量、催化剂量及溶剂等对丙烯环氧化反应的转化率、选择性等的影响,并初步探讨了无机钛硅原料合成的TS-1的再生性能。结果表明,对于丙烯环氧化反应,无机钛硅原料合成TS-1样品与经典法和修正法制取样品的催化性能相当;反应条件对丙烯环氧化反应 相似文献
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以TiCl4醇溶液作钛源在水热体系中合成钛硅分子筛TS-1 总被引:7,自引:1,他引:6
钛硅分子筛TS-1的制备研究是催化领域的一个热点,采用异丙醇为溶剂调节TiCl4的水解活性,并对其为钛源在TPABr(四丙基溴化铵)-NH4OH体系中合成出了晶粒尺寸为3*2μm的钛硅分子筛TS-1,用XRD、IR、UV-Vis、SEM等手段对所制备的样品进行了表征。通过对不同溶剂所起的作用的对比,发现醇溶剂分子的体积对钛硅分子筛的合成及着重要影响,其中异丙醇的使用能够有效的降低TiCl4的水解活性,使其与硅源的性质相匹配并促进沸石骨架上钛原子的引入;制得的分子筛TS-1在丙烯与过氧化氢的环氧化反应中表现出优异的催化性能。 相似文献
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TiCl4处理分子筛催化氧化苯乙烯 总被引:3,自引:0,他引:3
通过气相TiCl4对多种分子筛进行处理,用H2O2对苯乙烯的氧化反应作探针反应,考察了所得分子筛的催化活性,发现用ZSM-5制备的催化剂的催化性能最好,得到苯乙烯的转化率可达~12%生成苯乙醛和环氧苯乙烷的选择性可达~55.9%,并用IR对用于TiCl4处理过的ZSM-5进行了表征,证实了钛原子进入ZSM-5沸石骨架,生成了钛硅分子筛。 相似文献
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钛硅分子筛的结构表征及催化性能研究 总被引:7,自引:1,他引:7
以TPABr为模板剂,氨水等为碱源合成了钛硅分子筛TS-1,并利用XRD,IR,元素分析,UV-VIS,热分析等手段对合成的分子筛进行了表征,通过丙烯环氧化反应合成的TS-1催化性能。结果结果,TS-1凝胶与产品的硅钛与基本一致;随着硅钛比的降低,TS-1由单斜晶系过渡为正交晶系,在硅钛比为129-16.7的范围内,随着进入骨架的钛量增加,单胞体积增大; 相似文献
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TS分子筛催化性能研究Ⅰ.TS-2分子筛催化1,2-丙二醇液相氧化反应的研究①伏再辉尹笃林(湖南师范大学精细催化合成研究所,长沙410081)关键词TS-2分子筛1,2-丙二醇氧化催化氧化自1983年Taramasso[1]首次合成具有ZSM-5结构... 相似文献
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钛硅沸石TS-1在环己酮氨氧化反应环境中的水热稳定性 总被引:3,自引:0,他引:3
通过1200h模拟实验,考察了环己酮氨氧化水热环境对廉价法合成的大晶粒TS-1(1μm×2μm×6μm,n(Si)/n(Ti)=53.6)结构的影响.通过XRF,XRD,SEM,UV-Vis,IR,NH3-TPD和丙烯环氧化探针反应等表征手段发现,在环己酮氨氧化水热环境中,TS-1的结构不稳定,骨架硅易被溶解脱除,从而导致骨架钛脱落.流失的骨架硅溶解于处理液中,而脱落的钛物种主要以硅钛碎片形式滞留在沸石表面.氨产生的碱性是导致沸石骨架不稳定的根本原因;H2O2本身不影响TS-1的结构,它与氨水共存时可通过生成羟胺减轻TS-1结构破坏的程度.硅钛碎片中的钛并非以六配位钛形式存在,而主要以四配位形式存在,并具有活化H2O2、催化丙烯环氧化反应的活性. 相似文献
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讨论了用两种不同硅源合成钛硅沸石TS-1的方法和合成过程中应注意的问题,并通过XRD、IR、TEM和SSA等手段对沸石的结构及热稳定性进行了表征和研究,确认了钛已进入沸石骨架,初步探讨了TS-1沸石合成时TPA离子的模板作用机理,此外,通过在温和条件下用H2O2选择性氧化正己烷的反应,考察了TS-1沸石的催化活性,得到了比较满意的结果。 相似文献
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讨论了用两种不同硅源合成钛硅佛TS-1的方法和合成过程中应注意的问题,并通过XRD、IR、TEM和SSA等手段对沸石的结构及热稳定性进行了表征和研究,确认了钛已进入沸石骨架。初步探讨了TS-1沸石合成时TPA ̄+离子的模板作用机理。此外,通过在温和条件下用H_2O_2选择性氧化正已烷的反应,考察了TS-1沸石的催化活性,得到了比较满意的结果。 相似文献
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对比了不同孔径的钛硅分子筛催化剂Ti-MCM-41(Si/Ti摩尔比=27)和TS-1(Si/Ti摩尔比=25)对环己酮肟气相贝克曼重排反应的催化性能,分析了它们在重排反应中的积碳量和孔体积的变化.结果表明,这些钛硅分子筛催化剂的失活主要是由积碳引起的,且积碳速率受催化剂孔径的制约.在重排反应过程中,TS-1催化剂微孔孔道内的积碳量随反应时间线性增加,微孔体积随反应时间线性下降;而二次孔内的积碳量随反应时间呈指数增加,孔体积随反应时间呈指数递减. 相似文献
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TS分子筛的催化氧化性能研究 总被引:10,自引:0,他引:10
研究了TS分子筛用于过氧化氢氧化丙烯制环氧丙烷的催化过程,考察了TS分子重申的组成、预处理条件、分子筛中氧化钛的存在对催化环氧化反应的影响,研究表明。TS-1的活性优于TS-2,分子筛中TiO2的存在会加快过氧化氢的分解,降低产物环氧丙烷的收率,对操作工艺条件的研究表明,反应液以中性为好,偏酸或偏碱都会使产物水解产生丙二醇,降低产物的选择性,在28℃、0.4MPa条件下反应1h,过氧化氢的转化率和 相似文献