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Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究 总被引:5,自引:0,他引:5
Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究王冬杰,张一平,费金华,郑小明(杭州大学催化研究所,杭州,310028)关键词甲烷,Mo-Ni/HZSM-5催化剂,芳构化,芳烃由于甲烷氧化偶联和部分氧化遇到了转化率和选择性不易兼顾及甲烷深度氧化难... 相似文献
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DEHYDROGENATION AND AROMATIZATION OF METHANE IN THE ABSENCE OF OXYGEN OVER DOPED Mo/HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的 相似文献
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负载型钼基催化剂上甲烷,乙烷无氧芳构化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了不同载体钼基催化剂上甲烷,乙烷的无氧芳构化反应。在所采用的载体中,HZSM-5具有最佳性能,对甲烷的芳构化反应,Mo/HZSM-5催化剂表现出较高的活性和芳烃选择性;而Mo/Al2O3或Mo/SiO2催化剂则相对较差。对于乙烷的反应,钼物种的存在更有利于甲烷或乙烯的生成,芳烃选择性相对较低。钼物种较强的断键能力可能是使甲烷C-H键活化的原因。 相似文献
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以含硼杂原子分子筛HBZSM-5为载体,考察了其担载MoO3后催化甲烷无氧芳构化反应的性能,并结合XRD,IR,TG和SEM等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,MoO3/HBZSM-5催化剂具有较高的甲烷芳构化活性,但稳定性较差,随着引入分子筛骨架中硼量的增大,甲烷的极值转化率增高;随着反应温度的升高,MoO3/HBZSM-5催化剂的甲烷芳构化活性升高。从产物分布的变化来看,硼的引入对于催化剂 相似文献
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研究了水蒸气存在条件下Mo/HZSM-5沸石分了筛催化剂上的甲烷芳构化反应行为,发现水蒸气的引入可以明显地降低甲烷芳构化反应的起始温度,从而在较为温和的条件下实现甲烷的活化。适量水蒸气的加入可以在一定程度上改善Mo/HZSM-5催化剂的稳定性,过量水蒸气的引入则会抑制甲烷芳构化反应,在反应温度为973K时,引入适量的水蒸气对芳构化反应产物的分布没有明显影响。在低温条件下的甲烷芳构化反应过程中检测到 相似文献
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水蒸气存在时Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷芳构化反应性能 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了水蒸气存在条件下Mo/HZSM-5沸石分子筛催化剂上的甲烷芳构化反应行为,发现水蒸气的引入可以明显地降低甲烷芳构化反应的起始温度,从而在较为温和的条件下实现甲烷的活化.适量水蒸气的加入可以在一定程度上改善Mo/HZSM-5催化剂的稳定性,过量水蒸气的引入则会抑制甲烷芳构化反应.在反应温度为973 K时,引入适量的水蒸气对芳构化反应产物的分布没有明显影响在低温条件下的甲烷芳构化反应过程中检测到有乙烯生成,该结果支持了甲烷芳构化反应可能经历了乙烯这一中间产物的机理.实验结果还表明,水蒸气对催化剂上的积炭量没有明显的影响. 相似文献
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不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂上甲烷的芳构化反应 总被引:8,自引:0,他引:8
采用机械混合、机械混合后焙烧和机械混合后微波处理等方法制备Mo/HZSM-5催化剂,并对催化剂上甲烷芳构化反应性能进行了考察.结果表明,与浸渍法相比,用机械混合法、固相反应法和微波法制备的催化剂,在保持甲烷转化率不变的前提下,能明显提高芳烃选择性并减少积炭的生成;不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂上Mo物种的落位不同,机械混合法、固相反应法和微波法使Mo物种较多地落位于分子筛外表面.结合反应结果可以得出,落位于分子筛外表面的Mo物种对甲烷芳构化反应更为有利,而且明显减少积炭的生成. 相似文献
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处理条件对Mo/HZSM-5催化剂结构及性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
使用付立叶变换红外光谱和固体高分辨核磁技术,考察了在不同处理条件下,甲烷无氧芳构化催化剂Mo/HZSM5分子筛骨架结构的变化情况.结果显示,较高的焙烧温度和较高的预处理温度,都会造成催化剂中担载的钼物种对分子筛骨架铝的严重抽提,特别是在钼物种含量较高时,这种情况更明显.以不同担体及不同钼物种构成的前驱态催化剂的催化反应评价结果表明,以微晶状态存在的MoO3和与担体间以相对较弱作用力存在的高分散钼物种,在反应过程中被活化成具有催化活性钼物种的几率更大;而晶相状态的Al2(MoO4)3以及与载体间存在较强相互作用力的钼物种,在甲烷无氧芳构化过程中不起主要催化活性作用.计算得出,甲烷无氧脱氢芳构化反应的表观活化能为89.8kJ/mol. 相似文献
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随着天然气的开发与综合利用,甲烷的活化与转化过程引起人们越来越多的关注,甲烷在无氧条件下催化转化为芳烃已成为甲烷利用领域的热门课题[1~4].人们已采用XRD,FT-IR,BET,NMR及XPS等多种方法研究甲烷无氧芳构化反应.在优化反应条件和筛选催化剂的同时,对Mo/HZSM-5催化剂的双功能催化本质也有了相当深入的认识.研究表明,甲烷无氧芳构化反应存在诱导期,在诱导期内,催化剂表面可发生物理和化学变化,并逐渐形成催化活性位.各反应产物在诱导期内的变化是同反应机理密切相关的. 相似文献
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Re/HZSM-5体系上的甲烷无氧芳构化反应 总被引:1,自引:0,他引:1
与Mo/HZSM-5相比,Re/HZSM-5也是较好的甲烷无氧芳构化催\r\n化剂,其初活性较高,但随着反应的进行,催化剂失活的速率较快.通\r\n过NH3-TPD,H2-TPR和MASNMR等手段,对催化剂的酸性和分子筛骨架\r\n铝的变化以及铼物种的还原性能进行了研究.结果表明,催化剂酸性的\r\n在反应中起着重要的作用,但不同铼担载量的催化剂酸性的变化比较复\r\n杂,不同于Mo/HZSM-5体系.总的来看,并不是酸性越强或酸量越多\r\n,催化剂的催化性能就越好;催化剂的酸性和酸量都有一个最佳值.担\r\n载铼物种后,铼物种可与分子筛的骨架铝发生强烈的相互作用,最终导\r\n致骨架脱铝.Re/HZSM-5催化剂具有较高的低温活性,在较低温度下\r\n可被还原性气氛还原,且还原后的活性物种单一. 相似文献
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添加Ru的Mo/HZSM-5催化体系上的甲烷无氧脱氢芳构化 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了在Mo/HZSM5催化剂中添加过渡金属阳离子以改变催化剂的反应性能,提高甲烷无氧脱氢芳构化的反应活性和稳定性.在添加第二组分的催化剂中,MoRu/HZSM5具有最佳的反应活性和稳定性.Ru的加入使甲烷的转化率由原来的6%~7%提高到98%.采用比表面积及孔分布测定,X射线衍射,程序升温还原,程序升温氨脱附和差热分析等表征方法研究了MoRu/HZSM5催化剂的物理化学性质.结果表明,Ru的加入引起Mo/HZSM5催化剂强酸酸量的下降,并促进了Mo物种的还原. 相似文献
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研究了在3%Mo/HZSM-5催化剂上添加Fe、Cr、Co、Ga助剂对甲烷芳构化反应的影响,以及添加的物料比与甲烷转化率、碳氢化合物和焦炭的选择性、苯产物分布的关系。结果表明,添加Fe、Cr、Co、Ga金属助剂,调整了HZSM-5的酸性,从而改变了催化剂的活性,XRD 结果表明,添加了Co、Fe助剂的催化剂,使用后其HZSM-5分子筛的晶相结构发生了变化。 相似文献