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1.
用乙酰丙酮络钒法制备了两组不同氧化物和磷酸盐载体负载的钒载量为5%V2O5的催化剂.XRD和Raman光谱表征结果表明,钒氧化物在载体MgO,Al2O3,Mg3(PO4)2,AlPO4和Zr3(PO4)4上是高度分散的,没有生成明显的V2O5晶相;催化剂的可还原性与其氧化物或磷酸盐载体的金属还原电位序有较好的对应关系,与其丙烷氧化脱氢活性也存在较好的平行关系,表明钒氧化物与载体的阳离子形成了V—O—M桥键,该桥键氧较易移去,可能是丙烷氧化脱氢的活性氧物种;催化剂表面酸性位有利于丙烷C—H键的活化,但导致深度氧化产物增多. 相似文献
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丙烷在负载型V2O5/Zr3(PO4)4催化剂上的氧化脱氢 总被引:2,自引:0,他引:2
制备了无定型的磷酸锆Zr3(PO4)4载体,采用浸渍法在载体上负载06%~60%的V2O5.所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能,如30%V2O5/Zr3(PO4)4催化剂在丙烷转化率为170%时,丙烯选择性可达538%,丙烯收率达91%.考察了不同反应条件下催化剂的性能.XRD、IR和Raman光谱表明,V2O5在Zr3(PO4)4载体上主要是以高度分散的钒氧物种存在;ESR分析结果证明催化剂中存在V4+物种,表明V5+/V4+参与了氧化还原反应. 相似文献
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环戊烷选择性氧化用VPO催化剂的合成新方法 总被引:5,自引:1,他引:4
研究了VPO催化剂时还原溶剂对VPO的结构及催化性能的影响,VPO的合成方法如下:(1)V2O5与H3PO4反应生成磷酸钒;(2)用不同的还原溶剂还原磷酸钒得到VPO催化剂前身;(3)活化VPO催化剂前身,研究的还原溶剂有;异丁醇,异丁醇-苯甲醇,异丁醇-石油醚和正己醇。结果表明,使用异丁醇-石油醚作还原溶剂,只能生成VOHPO4.0.5H2O晶体;使用其它溶剂则会生成VO(H2PO4)2和VOH 相似文献
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VOHPO3·15H2O的合成及表征王晓晗黄仲涛(华南理工大学化学工程系,广州510641)关键词亚磷酸氧钒,表征,结晶,溶剂分类号O643/TQ11钒磷氧化物(VPO)是正丁烷氧化制顺酐的工业催化剂[1],但其前驱物VOHPO4·05H2O... 相似文献
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对镍铜甲烷部分氧化催化剂的制备化学研究表明,在Al2O3、SiO2、MgO、TiO2、Y型分子筛等载体中,具有较好氢溢流功能的Al2O3所担载的镍铜催化剂,有最佳的反应性能,载体的产物溢流功能对反应中合成气的生成是有利的.对于NiO-CuO-Al2O3催化剂,组分Cu的最佳含量是Cu/Al=0.2/4(原子比),Ni/Al(原子比)在1/4-1.5/4范围内催化剂均保持最佳的反应性能,此时,甲烷转化率为98.1%,对CO、H2的选择性分别达97%、100%.制备方法对催化性能影响的结果显示,以(NH4)2CO3为沉淀剂的共沉淀法,是制备NiO-CuO-Al2O3催化剂的最佳方法.NiO-CuO-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能在400-500℃间有一突跃,并在700℃时达到最佳值;过高的反应气空速对CO、H2的选择性是不利的 相似文献
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主要用第四周期金属元素的氧化物与Al2O3的复合氧化物催化剂上甲烷氧化的结果证实了催化剂设计中的预测:(1)催化剂首先应能解离活化甲烷,(2)催化剂要能较快地活化O2分子.只有同时满足这两个条件,催化剂才可能有较好的甲烷部分氧化活性.第四周期元素中只有镍具有这样的性质.Cu,Mn,Cr,La,Ca,Zn等氧化物的添加可明显提高Ni-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能,其中Cu的助催化性能最好.催化剂NiO-CuO-Al2O3,NiO-MnO-Al2O3,NiO-Cr2O3-Al2O3的反应活性和选择性顺序,与金属Cu,Mn,Cr上CO和H2脱附的顺序是一致的 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气 总被引:12,自引:0,他引:12
对镍铜甲烷部分氧化催化剂的制备化学研究表明,在Al2O3、SiO2、mgO、TiO2、Y型分子筛等载体中,具有较好氢溢流功能的Al2O3所担载的镍铜催化剂,有最佳的反应性能、载体的产物溢物功能对反应中合成气的生成是有利的,对NiO-CuO-Al2O3催化剂,组分Cu的最佳含量是Cu/Al=0.2/4(原子比),Ni/Al(原子比)在1/4-1.5/4范围内催化剂均保持最佳的反应性能,此时,甲烷转化 相似文献
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水滑石焙烧产物Mg(Al)O为载体的Pt催化剂的正己烷临氢反应性能 总被引:1,自引:1,他引:1
制备了以水滑石焙烧产物-Mg-Al复合氧化物为载体的Pt催化剂,并考察了它在氢存在下的烃类转化反应性能,表明此类催化剂具有比一般的Pt/Al2O3更好的正己烷脱氢环化和异构化反应活性和选择性,更低的氢解反应活性。分别制备了以H2PtCl6、Pt(NH3)4(OH)2和Pt(NH3)4Cl2为浸渍剂的催化剂,其中以用Pt(NH3)4Cl2和Pt(NH3)4(OH)2制备的催化剂的脱氢环化反应和异构化 相似文献
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用阶跃过渡应答技术研究了乙烷氧化脱氢反应的反应物C2H6,O2,产物C2H4和主要副产物CO2在MoO3-V2O5/Al2O3催化剂上的吸附行为。结果表明:C2H6和C2H4在该催化剂上不吸附;氧为慢吸附、不可逆吸附;CO2为可逆吸附,吸附量较小。并发现在无氧的条件下,乙烷能与催化剂表面上的晶格氧反应生成乙烯。这些结果对乙烷氧化脱氢反应机理的探讨有重要意义。 相似文献
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在Mn-Na2WO4/SiO2催化剂上,考察了水蒸汽对惭烷氧化掊氢制乙烯反应伯影响。结果表明加入适量水蒸汽对提高乙烯选择性有利。在催化剂装量10mL,V(C2H6):V(O2):V(H2O)=1:0.65:3.8,GHSV=1600h^-1,740℃时,乙烯收率仍可以稳定在52%以上,过多加入水蒸汽将使催化剂活性很快下降,反应后的催化剂经XRD及XPS表征表明,不仅单层Na2WO4有流失,而且载体 相似文献
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激光促进钼、钒氧化物表面乙烷氧化脱氢反应规律的研究 总被引:1,自引:1,他引:0
制备了V2O5、MoO3和V2O5.MoO3复合氧化物催化剂,并进行了IR表征;对催化剂表面乙烷的吸附性能进行了IR和TPD表征。用激光促进表面反应(LSSR)技术,考察了乙烷氧化脱氢生乙烷的反应规律。结果表明,氧化物表面的V=O和Mo=O键的吸附能力,在不同的激光激发频率下,LSSR反遵循吸附态激发机理或固体表面键激发机理。温度对LSSR反应有一定的辅助作用。 相似文献
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氧化镧催化剂上甲烷氧化偶联—不同制备方法的比较 总被引:5,自引:2,他引:5
本文研究了5种不同制法的La_2O_3对甲烷氧化偶联的催化性能,其C_2选择性和C_2收率的相对顺序为:La_2O_3(1)>La_2O_3(2)>La_2O_3(4)>La_2O_3(5)>La_2O_3(3)。并运用XRU、XPS、CO_2-TPD、NH_3-TPD和IPA转化反应等技术分别对催化剂的体相结构和表面性质,表面酸碱性进行了测定。结果表明,由于制备方法的不同,导致了La_2O_3晶体表面结构的差异,这是影响催化性能的主要原因。同时还发现,催化剂的活性和C_2选择性与表面酸碱性存在着相依性,La_2O_3表面的总碱位数与总酸位数的比值,与其催化性能有较好的直接对应关系。 相似文献
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丙烷氧化脱氢VMgO催化剂双相协同催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了以重质氧化镁载体浸渍偏钒酸铵水溶液制备的5-82VMgO系列催化剂在500℃下的丙烷氧化脱氢反应。该系列催化剂的活性和选择性比柠檬酸盐法制备的纯钒酸镁和文献报道打应催化剂好。 相似文献
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通过一系列应答实验,证实了氧在MoO3-V2O5/Al2O3催化剂上的吸附和吸附态氧转变为晶格氧的过程是慢过程,是乙烷氧化脱氢反应的速度控制步骤;乙烯的深度氧化是乙烯与催化剂表面上吸附态氧作用的结果,而不是与催化剂上晶格氧作用的结果。结合第Ⅰ部分的实验结果,提出了乙烷氧化脱氢制乙烯反应的机理,并用Treanor法和DFP法求取了各基元步骤的速率常数、活化能和指前因子等动力学参数。用计算所得的结果进 相似文献
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Ag/La0.6Sr0.4MnO3基催化剂上CH3OH和CO的完全氧化 总被引:1,自引:1,他引:0
合成了Ag/La0.6Sr0.4MnO3、Ag/La0.6Sr0.4MnO3/γ-AI2O3两毓催化剂,发现钙钛矿型La0.6Sr0.4MnO3对低浓度CH3OH或CO的完全氧化显示出相当高的催化活性,适量Ag对钙钛矿型La0.6S50.4MnO3基质的修使其对CH3OH或CO完全氧化催化活性获明显提高;在6%Ag/20%La0.6Sr0.4MnO3/γ-AI2O3催化剂 ,CH3OH完全氧化的T 相似文献
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本文运用TPR、TPD-MS、XRD等技术研究了Mn-Ag/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能和再氧化能力.结果表明,Mn-Ag/γ-Al_2O_3中银物相由Ag ̄0和Ag_2O组成,锰物相由β-MnO_2和Mn2O_3组成.Mn/γ-Al_2O_3催化剂的TPR有二个还原峰,分别是MnO_2和Mn_2O_3的还原.Ag促使MnO_2和Mn_2O_3的还原明显向低温方向移动,而且MnO_2和Mn_2O_3的还原峰融合成一个还原峰.Mn-Ag/γ-Al_2O_3的TPD有三个脱氧峰,随着Ag含量增加,峰Ⅰ向高温方向移动,Mn ̄(4+)2p3/2的电子结合能增加,并且催化剂的再氧化能力增强.催化剂CO的氧化活性与催化剂的再氧化能力有很好的对应关系. 相似文献
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研究了Fe-P-O催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)的低温催化活性,考察了催化剂组分的优化,最适宜的反应温区,反应过程参数,助催化剂组分,催化剂的晶型结构和活性相以及F:元素键合状态的XPS谱.确定了8%LiNO3-0.8Fe/P催化剂在650℃,CH4:O2:Ar=2:1:2及GHSV=3000h-1条件下,可获得甲烷转化率为11.90%和C2烃选择性为69.81%的结果.添加LiNO3为助催成分,可有效改善催化剂表面酸活性中心的分布,防止OCM中深度氧化和表面积炭,提高C2和C2烃选择性.该催化剂为可变价型,是六方形和料方形两种晶型结构的复合磷酸铁,活性相为斜方形FePO4物相. 相似文献