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Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气 总被引:19,自引:2,他引:19
研究了Ni/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的反应性能.结果表明,催化剂在其活性组份Ni为10%时反应性能最好.条件实验表明,在600~900℃范围内,甲烷转化率和CO、H2的选择性随温度升高而增加;转化率和选择性在甲烷空速≤1.5×105h-1时基本不变,空速>1.5×105h-1时,转化率和选择性有所下降.随着压力的增加(0.05~0.40MPa),转化率和选择性下降.SEM和化学分析结果证明在反应过程中,Ni组份存在烧结和流失现象. 相似文献
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流化床反应器中Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气 总被引:4,自引:1,他引:4
催化甲烷部分氧化(POM)制合成气已成为替代水蒸气重整最有希望的工艺过程之一[1]. 该过程是个温和的放热反应,反应速度非常快,在高空速下可实现高甲烷转化,并且制得的合成气V(H2)/V(CO)=2, 可直接用于合成甲醇及F-T合成烃类、合成二甲醚等后续工业过程. 到目前为止,大部分POM的研究工作在固定床反应器中进行[2~4]. 由于反应速度极快,导致催化剂表面存在热点[2,5], 不仅影响实验的准确性[6,7], 而且工业应用困难. 热点的存在还会导致活性组分Ni的烧结和流失. 在固定床反应器中,催化剂积炭也是导致其活性下降的重要原因[8,9]. Bharadwaj等[10]发现,流化床反应器Rh和Ni催化剂上甲烷转化率高达90%, 反应后催化剂未发现积炭. Santos等[11]曾报道采用流化床催化剂床层几乎可以实现等温分布,而且甲烷转化率接近热力学平衡值, 反应10 h后催化剂表面积炭量仅为0.6%. 本文采用流化床反应器考察了不同反应条件下Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化的反应性能,同时对催化剂积炭及稳定性作了初步研究. 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO和Ni-MgO/MgO催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯以及甲烷选择氧化制甲醇、甲醛等反应 ,因其转化率和收率低 ,故短期内无法实现工业化 .目前 ,工业上应用甲烷蒸汽转化制合成气 ,进而合成氨等化工产品 .甲烷蒸汽转化制的合成气 ,其 H2 /CO≥ 3,不适用于甲醇合成和 F- T合成 .而甲烷部分氧化制的合成气 ,其H2 /CO≤ 2 ,因而最适合用于甲醇合成和 F- T合成 ,故近 1 0年来倍受科学家的关注[1 ,2 ] .在 CH4部分氧化制合成气中 ,钌、铑、钯、铂等贵金属催化剂的活性高、选择性好、稳定性好[1 ] ,但价格昂贵 (负载量以 1 2 %~ 4 0 %为佳 ) ,因而难以实现商品化 .N… 相似文献
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In the partial oxidation of methane (POM) to syngas, carbon deposition on the catalyst causing catalyst deactivation or reactor plugging was reported[1~3]. Our previous work showed that methane dissociation on metallic sites to H2 and NixC is an initial step of POM over Ni/Al2O3[4]. If NixC can not be consumed immediately after its formation, it has a tendency to dissolve into the nickel crystal to form carbon whiskers. The bulk carbon and carbon whiskers are more difficult to be oxidized than NixC. Therefore, prohibiting the transformation of NixC to bulk carbon and carbon whiskers can depress the formation of carbon deposition effectively. 相似文献
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在固定床反应器中考察了Ni基催化剂上甲烷氧化与空气或O2/水蒸气部分氧化制合成气的反应。用空气取代纯氧同样能获得高甲烷转化率和产物选择性。水的添加主要发生水气变换反应,同时也能降低催化剂上积炭。在甲烷与纯氧500小时反应的稳定性考察中,甲烷转化率、CO及H2选择性分别保持在90%、95%和95%以上;反应后上层催化剂的Ni含量从新鲜催化剂的7.2%下降到5.2%,在反应后的催化剂上没有发现积炭和相变。 相似文献
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Ni整体型催化剂大空速甲烷自热氧化制合成气 总被引:6,自引:0,他引:6
随着石油资源的逐渐减少,天然气将是未来基本化学品的主要碳源.因此,天然气的开发利用已日益受到世界范围的广泛重视.当前,天然气的化工利用主要是用于生产合成气,再由合成气制取大量化学品,如合成氨、甲醇和烃类等.目前,工业上生产合成气主要采用水蒸气催化重整工艺. 相似文献
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lntroductionTheconversi0nofnaturalgast0syngasviQtheCatalyticPartialOxidaion(CPO)ofCH4(Eq.l)lledlethibitsthepotentiaIt0replaceconventionalsteamreforming(Eq.2),withasubstalialreductioninplantsizc.Thisproccssisnotcncrg}intensivc.andalso}'ieldss}.nthesisgasx`.ithH2/COmolarratioof2.O.x`hichissuitabIcforman}'chcmicalproccsscs-suchasthcproductionofmethanoIovcrCu/Zn0catal}'st(Eq.3)andFischcr-Tropschs}nthcsisovcrCo'CucataI}'sts(Eq.4).CO 2H2-CH30H(3)nCO 2nH2-C,,H(2,, l) nH2O(4)Atprcscnt-… 相似文献
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Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应是在固定床流动反应装置上进行的。考察了催化剂的床层温度、反应压力、空速和原料气配比对催化剂积炭产生的影响。实验结果表明,积炭速率随催化剂床层温度的升高而降低,当温度低于70℃时,积炭速率骤增:积炭总是发生在催化剂床层的下段;若空速超过3.0×10~5h~(-1),积炭速率随空速增加而明显降低。从FTIR实验结果可知,吸附在Ni/Al_2O_3催化剂表面上的CO,一部分歧化生成了CO_2和C。综上所述,催化剂表面积炭主要来源于以下两个反应: 2CO→C+CO_2,CO+H_2 = C+H_2O 相似文献
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