线-板式脉冲电晕放电反应器的发射光谱研究

以发射光谱法为基础,检测了常压状态线-板式脉冲电晕放电过程OH自由基在反应器内的空间分布;研究了线电极直径,线线间距以及线板间距对生成OH自由基的影响;从而明确脉冲电晕放电反应器的性能。结果显示:OH自由基浓度沿线电极X轴方向逐渐降低,活化区域半径20mm左右,沿Y轴方向先升高后降低,活化区域半径大于30mm;线电极的直径小于2mm时,OH自由基的光谱强度基本不变,线电极直径继续增大,发射光谱强度随之迅速下降。线线间距逐渐增大,OH自由基的发射光谱强度随之增强。OH自由基的发射光谱强度随着线板间距的增大而降低。     

脉冲电晕放电流光发展和OH自由基二维分布的发射光谱研究

流光在OH自由基的生成过程中起到重要作用。为了研究流光与OH自由基之间的关系,利用ICCD拍摄了线板式脉冲电晕放电反应器内流光的形成和发展过程,着重研究了在反应器几何结构固定的情况下,输入峰值电压对流光发展速度和流光在阴极板覆盖范围的影响。实验表明在反应器不击穿的情况下,输入峰值电压越大,越有利于流光的发展,因此生成的高能电子数量越多。此外我们还利用发射光谱法测量了脉冲电晕放电反应器内OH自由基的二维分布特性,并且与流光发展轨迹图对比。OH自由基在放电电场中的分布特性是以电极线为中心向四周扩散,浓度逐渐降低。这个结论和流光在脉冲电晕放电反应器内的发展轨迹图相吻合。     

大气压直流正电晕放电暂态空间电荷分布仿真研究

本文提出了流体一化学动理学二维正电晕放电混合模型,该模型包含12种粒子间的27种化学反应,并且考虑光电离的影响．此外,在实验室内对该模型开展试验验证,单次脉冲波形及伏安特性曲线符合较好．基于上述模型,本文研究了在外施电压3kV时棒一板电极正电晕放电过程中的电场分布、电子温度分布、空间电荷分布的发展规律,并对电晕放电过程中粒子的成分进行了详细分析,讨论了电子、正负离子、中性粒子在放电过程中的生成规律及对电晕放电的影响．结果表明：在整个电晕放电过程中,电子温度分布和电场强度分布曲线相似,电子密度维持在10^19m-3左右,只发现带正电的等离子体特征．O4＋密度是放电过程中数量最多的正离子,O2＋和N2＋在二次电子发射过程中具有重要作用,O2-离子和O分别是负离子和中性粒子中数量最多的粒子,由于负离子和中性粒子在电晕放电过程中数量较小,因而起的作用相对较小．     

脉冲电晕放电中OH自由基的发射光谱研究

采用发射光谱法测量了在加湿的空气、氮气、氩气3种气体背景下脉冲电晕放电产生的OH自由基,通过对发射谱线的分析,研究了在3种背景条件下,脉冲峰值电压、脉冲频率等因素对OH自由基产生过程的影响,着重研究了气体湿度对OH自由基产生过程的影响以及OH自由基在放电电场中的分布特性。实验表明OH自由基的生成量随脉冲峰值电压和脉冲频率的增大而增大,而湿度变化对其影响则与放电背景环境有关,不同背景气体下其变化规律也不相同。空气中放电时产生的OH自由基数量随湿度的增大而增大,氮气中OH自由基的生成量随湿度增大呈先增大后减小趋势,而氩气中OH自由基数量随湿度的增大呈先减少后增大趋势。OH自由基在放电电场中的分布呈从针电极中心向四周逐渐减少趋势。     

甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰OH*自由基的数值研究

OH*自由基是火焰中主要的激发态自由基之一,它所产生的化学发光可用于描述火焰的结构、拉伸率、氧燃当量比和热释放速率等特征信息,因此被广泛应用于火焰燃烧状态的在线诊断。以甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰作为研究对象,采用GRI-Mech 3.0机理结合OH*自由基生成和淬灭反应进行数值计算,对OH*自由基的二维分布特性进行研究,分析不同区域内OH*自由基的生成路径,并探讨不同氧燃当量比例和不同喷嘴出口尺寸对OH*自由基强度和分布特性的影响。模拟结果与实验研究基本吻合,表明计算模型能够准确描述火焰中OH*自由基的二维分布。结果表明：在甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰中,OH*自由基存在两种不同形态的分布区域,分别由反应CH+O₂=OH*+CO和H+O+M=OH*+M生成;随着氧燃当量比提高,OH*自由基的分布区域逐渐向火焰下游扩张,根据其分布形态的变化可以对火焰燃烧状况进行判断;如果OH*自由基仅分布于火焰的上游区域且呈断开形态,则说明火焰处于贫氧燃烧状态。如果OH*分布呈环状形态,则说明火焰处于富氧燃烧状态;相同氧气流量条件下,缩小喷嘴出口的环隙尺寸有助于加强燃料和氧气的化学反应程度,从而使火焰中OH*自由基的摩尔分数显著提高,增强OH*化学发光的辐射强度,提高火焰光谱诊断的准确性。     

声脉冲法空间电荷测量系统的研究

气体中空间电荷的分布与电晕放电的机理紧密相关, 获取电晕放电过程中空间电荷分布对深入研究电晕放电起始、自持过程有着重要作用, 但是如何准确获得电晕放电过程中的空间电荷分布一直是国际上尚未解决的难题. 本文基于声脉冲法提出一种电场信号解耦算法, 推导了空间电荷在声场中被调制产生的电场信号与声脉冲信号和空间电荷密度之间的数值关系, 讨论了不同测量情况下声发射系统的设计要求; 搭建了一套可用于实时测量针板电极电晕放电空间电荷分布的非接触式测量系统, 该系统主要包括声脉冲发生模块、空间电荷模块及电场信号解耦算法模块. 运用该系统实现了声脉冲激发作用下电场信号的测量, 通过提出的电场信号解耦算法得到了空间电荷密度, 对其测量结果与电晕电流法测量结果进行比较, 验证了电场信号解耦算法的有效性. 该算法可以应用于空间电荷一维、二维和三维测量系统中.     

脉冲电晕放电电子能量及OH,O或O3对NO氧化的光谱学研究

采用发射光谱法测量了线板式脉冲电晕放电中激发态氮气分子N2*和离子N2+的光谱强度,并与数值计算获得的结果进行对比,确定放电电场的空间分布及平均电子能量。水平与竖直方向离开线电极0～2cm,随着距离的增加,平均电子能量和电场均呈先减后增的变化趋势;放电电场变化范围11.05～19.6MV.m-1,对应的平均电子能量的变化范围10.10～13.92eV。这一能量水平的电子足以与O2,H2O分子碰撞产生O,OH自由基,并进一步反应生成O3。在NO氧化过程中,NO可与OH自由基共存,但不能与O3共存;且O3或O氧化NO的效率高于OH自由基,推断O3或O在NO的氧化过程中起关键作用。     

共面介质阻挡放电特性研究

对共面介质阻挡放电(DBD)的放电过程进行了实验和理论研究. 在实验中设计了分段电极方法来获取放电过程中不同位置上的局域电流和光辐射特性，得到了阴极上等离子体的扩展速度，并与二维流体数值模拟结果进行了比较. 结果表明，在共面DBD的暂态放电过程中，电极上空等离子体区域始终存在有不均匀电场，导致了不同位置上放电电流和光辐射分布的不一致. 同时研究还表明，在DBD放电过程中应当考虑表面光致二次电子发射. 关键词： 介质阻挡放电 分段电极 放电特性     

壁面作用下预混火焰淬熄及OH自由基分布特性

当反应器容积变小时,壁面对燃烧火焰自由基分布的影响越来越显著。本文采用PLIF设备实验研究甲烷/空气预混燃烧火焰中OH自由基在近壁面附近的行为,考察了壁面材料、出口气体流速、过量空气系数和壁面间距对OH自由基的分布特性、最大荧光强度和淬熄距离的影响。研究发现:最大荧光强度最高的材料为304钢,最低的为镁合金AZ31B;淬熄距离最小的材料为304钢,最大的为镁合金AZ31B;最大OH自由基荧光强度越大,熄火间距就会越小;出口气体流速的增加使火焰的最大荧光强度减少,使得OH自由基更易淬熄,造成淬熄距离较大;减小过量空气系数,最大荧光强度会增加;当壁面间距为7 mm时,出现两块独立的OH区域,中部几乎不存在OH自由基。     

空气电晕放电中的OH自由基发射光谱

测量了大气压下向空气中喷射不饱和水蒸气的电晕放电产生的OH自由基的发射光谱。通过对光谱线强度变化的分析,研究了电场强度、放电方式、水蒸气比例等因素对OH自由基产生过程的影响,及OH自由基浓度在放电反应空间的分布特点。     

喷嘴-平板直流电晕放电中的OH(A2S+→X2P, 0-0)光谱研究

 为更深入地认识电晕放电低温等离子体中自由基的生成机理，以发射光谱测量为基础并结合背景气体淬灭率影响，研究了常压下喷嘴-平板电晕自由基簇射过程中放电参数、背景气体、电极气成分等因素对OH(A²S⁺→X²p, 0-0)发光的影响。结果表明：在放电参数影响中，放电电压及放电电流都会影响OH生成量，OH发光随功率增加而大大增强；在加湿氮气直流电晕放电中有明显的OH(A²S⁺→X²p, 0-0)光谱存在，但加湿空气条件下OH生成较少；载气增湿后OH生成量明显增多，而Ar和O­2的存在分别增强和减弱了OH(A²S⁺→X²p, 0-0)发光，可能的原因是这两种物质影响了放电和OH(A²S⁺)的淬灭。     

Mathematical analysis of positive pulsed corona discharge processemployed for removal of nitrogen oxides

A mathematical model was proposed to describe the behaviour of the removal of nitrogen oxides (NO_x) in a positive pulsed corona discharge reactor. The proposed model takes into account radical production at each pulsing and subsequent radical utilization for NO_x removal. The production efficiencies of radicals such as O, OH, H, and N were derived by considering direct electron impact on dissociation of gaseous molecules, followed by excitation transfer reactions of excited oxygen atoms. The production efficiencies of those species were used for the model calculations. The proposed model could adequately predict the experimental data. Of the active species present, the ozone (O₃) produced by the reaction of O radical with oxygen was found to play the crucial role in oxidation of NO to NO₂ , both theoretically and experimentally     

Measurement of OH spatially resolved spectrum in a wire-plate pulsed streamer discharge

In this study, spatially resolved measurements of the emission intensity of OH (A²Σ↦X²Π, 0-0) and the vibrational temperature of N₂ (C) have been performed during a positive pulsed streamer discharge with a wire-plate electrode configuration at atmospheric pressure. The effects of pulse peak voltage, pulse repetition rate and the added O₂ flow rate on the spatial distributions of the emission intensity of OH (A²Σ↦X²Π, 0-0) and the vibrational temperatures of N₂ (C) perpendicular to the wire in the direction towards the plate (in the radial direction) are investigated. It has been found that the emission intensity of OH (A²Σ↦X²Π, 0-0) increases with increasing pulse peak voltage and pulse repetition rate and decreases with increasing the distance from the wire electrode. When the different oxygen flows are added in N₂ and H₂O mixture gas, the emission intensity of OH (A²Σ↦X²Π, 0-0) decreases with increasing the flow rate of oxygen. The vibrational temperature of N₂ (C) is nearly independent of pulsed peak voltage and pulsed repetition rate, but increases with increasing the added O₂ flow rate and keeps almost constant in the radial direction under the present experimental conditions. This measurement plays a crucial role in understanding the discharge characters of pulsed streamer discharge and establishing the molecule reaction dynamics model of pulsed streamer discharge.     

多相脉冲放电体系中羟基自由基的光谱诊断

采用多针-板电极形式的气液混合脉冲放电系统,在其中加入玻璃珠负载的TiO₂膜光催化剂形成了一个气-液-固多相脉冲放电体系,研究中利用脉冲放电过程中产生的紫外光效应诱导其中的TiO₂的光催化作用,通过对放电体系中羟基自由基(·OH)的光谱诊断考察TiO₂光催化作用与脉冲流光放电的协同作用效果。结果表明,本脉冲放电体系中产生的·OH在306 nm(A2Σ+→X2Π跃迁)、309 nm(A2Σ+(ν′=0)→X2Π(ν″=0)跃迁)和313 nm(A2Σ+(ν′=1)→X2Π(ν″=1)跃迁)处均产生发射光谱,其中313 nm处的·OH的光谱强度最强;脉冲放电协同TiO₂光催化作用系统中·OH的发射光谱强度较单独的脉冲放电体系强,同时,条件实验(不同鼓气种类和水溶液初始pH值)的研究结果表明用氩气作为鼓气源时,多相反应体系中313 nm处·OH的发射光谱强度比以空气和氧气作为鼓气源时的强度高,酸性溶液中313 nm处·OH的发射光谱强度比中性和碱性溶液中高。     

基于同步光解的OH自由基标定方法

OH自由基是大气中最重要的氧化剂,准确测量对流层OH自由基的浓度是厘清我国二次污染形成机理的关键.本文介绍了一种基于同步光解的OH自由基便携式标定方法,使用汞灯的185 nm线辐射处于层流状态下的具有一定水汽浓度的合成空气,光解HO2和O2定量产生确定浓度的OH, HO2自由基和O3.开展了臭氧浓度及廓线分布因子P和氧气吸收截面等影响因素的准确测量,降低该标定方法的不确定度.进一步构建便携式标定装置,建立应用于实际外场标定的OH自由基浓度快速获取方法.开展基于激光诱导荧光技术OH自由基(LIF-OH)探测系统的准确标定测试,准确产生3×10^8-2.8×10^9 cm^-3浓度的OH自由基, LIF-OH探测系统的荧光信号与自由基浓度具有非常好的相关性.在综合外场观测(STORM)的应用中该标定装置的不确定度为13.0%,具有良好的稳定性和准确性,可以用于复杂外场环境下LIF-OH系统的快速标定.