Ce0.67Zr0.33O2对CH4燃烧催化剂Fe2O3/Al2O3的改性作用

固定n（Ce）／n（Zr）比为0．67／0．33,用共沉淀法制得一系列CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体,采用这些固溶体作载体,以Fe2O3为活性组分,用浸渍法制备了一系列催化剂,BET结果显示,将适量Ce0.67Zr0．33O2引入到Al2O3载体中有助于催化剂保持较高的比表面积,TPR结果显示,载体中引入适量的Ce0．67Zr0.33O2可以改善催化剂的氧化还原性能,XRD结果表明,Fe2O3在CeO2-ZrO2-Al2O3载体上呈现出良好的分散状况,老化前后催化剂的晶相结构基本无明显变化,特别是当载体中m（Ce0.67Zr0.33O2）：m（Al2O3）的值为1：2时,Fe2O3／CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧中显示出最佳的催化性能和抗高温老化性能。     

整体式Co3O4/YSZ—γ-Al2O3＋CYZ催化剂上的甲烷催化燃烧

用质量比为3：2的YSZ-γ-Al2O3和CeO2-Y2O3-ZrO2的混合物（以YSZA＋CYZ表示）作载体，制备了不同Co3O4含量的整体式甲烷燃烧催化剂，同时制备了分别以YSZA和CYZ为载体的催化剂作为对比。研究了它们老化前后的反应性能，并用BET，XPS，XRD，TPR等研究了催化剂的比表面、表面状态、晶相结构和还原性能．结果表明，YSZ-γ-Al2O3和CeO2-Y2O3-ZrO2混合载体能有效地抑制CoAl2O4的生成，并能充分发挥各自的优点，因此负载一定量的钴后表现出很高的甲烷催化燃烧活性和抗老化性，尤其是含8wt％Co3O4的样品性能最佳，有望成为实用的甲烷燃烧催化剂之一．     

整体式Co3O4/YSZ-Y-Al2O3+CYZ催化剂上的甲烷催化燃烧

用质量比为32的YSZ-γ-Al2O3和CeO2-Y2O3-ZrO2的混合物(以YSZA+CYZ表示)作载体,制备了不同Co3O4含量的整体式甲烷燃烧催化剂,同时制备了分别以YSZA和CYZ为载体的催化剂作为对比,研究了它们老化前后的反应性能,并用BET,XPS,XRD,TPR等研究了催化剂的比表面、表面状态、晶相结构和还原性能.结果表明,YSZ-γ-Al2O3和CeO2-Y2O3-ZrO2混合载体能有效地抑制CoAl2O4的生成,并能充分发挥各自的优点,因此负载一定量的钴后表现出很高的甲烷催化燃烧活性和抗老化性,尤其是含8 wt%Co3O4的样品性能最佳,有望成为实用的甲烷燃烧催化剂之一.     

Fe2O3/YSZ-γ-Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧中的催化性能研究

以Fe2O3为活性组分，γ-Al2O3，ZrO2-γ—Al2O3及YSZ—γ—Al2O3(YSZ是用Y2O3稳定ZrO2的催化剂载体)为载体，制备了3种甲烷燃烧催化剂．其中以YSZ—γ—Al2O3为载体的催化剂催化性能最好．XPS检测发现．ZrO2和Y2O3的存在可以增加和稳定Fe2O3的表面浓度，同时也可减弱Fe2O3与γ—Al2O3之间的相互作用．Fe2O3质量分数为10％的Fe2O3／YSZ—γ—Al2O3催化剂具有最佳的催化活性．XRD测试结果表明．该催化剂的活性与Fe2O3在载体上的分散状况有关．     

CeZrYLaO对Fe基整体式稀薄甲烷催化燃烧性能的影响

采用共沉淀法制备了高性能低铈储氧材料Ce_0.35Zr_0.55Y_0.07La_0.03O_1.95(OSM,储氧材料)和胶溶法制备了耐高温、高比表面的La-Al₂O₃并以它们为载体,制备了一系列整体式铁基催化剂。考察了该系列催化剂对甲烷稀薄燃烧的催化性能,并用低温N₂吸附-脱附,储氧能力(oxygen storage capacity,OSC),XRD,XPS和H₂-TPR等测试手段对载体和催化剂进行了表征。活性测试结果表明所制得的整体式催化剂Fe/OSM+La-Al₂O₃可在50 000 h^-1的高空速条件下使含量为1%的甲烷在474 ℃起燃,565 ℃完全转化;低温氮吸附-脱附测试结果表明,所制得的Ce_0.35Zr_0.55Y_0.07La_0.03O_1.95经1 050 ℃焙烧5 h后的BET比表面积达33 m²·g^-1,孔容为0.14 mL·g^-1;La-Al₂O₃经1 050 ℃焙烧5 h后的BET比表面积达125 m²·g^-1,孔容为0.46 mL·g^-1,是优良的催化剂载体;OSC测试结果表明,加入储氧材料(oxygen storage material(OSM))能增加催化剂的储氧性能,有利于催化活性的提高;XRD测试结果表明,OSM以均一固溶体存在;XPS测试结果表明,Fe₂O₃与OSM载体之间的相互作用最强;H₂-TPR测试结果表明,加入OSM能增加催化剂的还原性能,从而提高了催化活性。     

Ce1-xNixO2/Al2O3/FeCrAl催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

以FeCrA l合金薄片为基体,A l2O3为过渡载体,Ce1-xN ixO2(x=0.1-0.3)、CeO2和N iO为活性组分,制备了Ce1-xN ixO2/A l2O3/FeCrA l、CeO2/A l2O3/FeCrA l和N iO/A l2O3/FeCrA l金属基整体式催化剂,在固定床微型反应器中评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能,用SEM、XRD、TPR等方法对催化剂的物相、表面形貌和氧化还原性进行了表征.结果表明,Ce1-xN ixO2在催化剂表面的分散性比CeO2和N iO要好;Ce1-xN ixO2/A l2O3/FeCrA l(x=0.1-0.3)催化剂具有好的催化活性和高温稳定性,CeO2/A l2O3/FeCrA l和N iO/A l2O3/FeCrA l催化剂有好的初活性但高温稳定性较差;活性组分与A l2O3和FeCrA l金属基体之间存在较强的相互作用.     

Fe/CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 整体式催化剂上的甲烷催化燃烧反应

 采用共沉淀法制备了一系列 CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 储氧材料 (其中 CexZr0.9-xLa0.1O1.95 与 Al2O3 的质量比为 1; x = 0, 0.3, 0.5, 0.7 和 0.9), 以其为载体, 制备了一系列负载铁基整体式催化剂. 考察了该系列催化剂催化甲烷燃烧反应性能, 并用低温 N2 吸附-脱附、储氧能力测试、X 射线衍射和 H2 程序升温还原等手段对载体和催化剂进行了表征. 活性测试结果表明, 当 x = 0.7 时, 催化剂活性最高, 可在 V(CH4) = 1% 和 50 000 h1 条件下使甲烷 465 oC 起燃, 615 oC 完全转化. CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 样品同时具有较高的储氧能力、较高的比表面积和抗热老化能力. 当 x = 0.5 和 0.7 时, 催化剂载体以 CeZrLaAlO 固溶体存在, 抗老化能力最好, 且 x = 0.7 时, 催化剂最易被还原.     

Ni-Cu /La2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气

用浸渍法制备了不同Cu质量分数的Ni Cu/La2O3双金属催化剂,考察了金属浸渍顺序和Cu质量分数对催化剂甲烷部分氧化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和SEM等技术对催化剂进行了表征。结果表明,在甲烷部分氧化制合成气反应中,Cu助剂的添加对Ni/La2O3催化剂的活性有一定的改进作用,其中浸渍顺序对催化剂的性能影响很大,共浸渍制备的催化剂活性相对较好;Cu质量分数为5%~7%时催化剂有较好的活性和稳定性;XRD等测试表明,Cu和Ni金属由于相同的晶型结构及离子半径在制备过程中形成了双金属固溶体,提高了活性组分Ni的分散度,减少了Ni晶粒的烧结聚集长大,从而提高了催化剂的活性和稳定性。     

Pd/CexZr1-xO2/Al2O3催化剂上甲烷燃烧及TPR/TPO性能研究

考察了Ce-Zr复合氧化物的添加对Al2O3负载Pd催化剂的甲烷燃烧性能的影响，并利用XRD，TPR，TPO技术对Pd／CexZr1-xO2／Al2O3体系催化剂的物相结构及氧化还原性能进行了研究。结果表明，Ce-Zr复合氧化物的添加抑制了氧化铝载体的。相变并提高了PdO的分解温度，从而提高了催化剂的耐热稳定性。催化剂经高温1100℃焙烧老化后，由于Ce-Zr复合氧化物的存在促进了表面PdO物种的还原，从而提高了甲烷的催化燃烧活性（T20％和T90％值降低），其中Pd／Ce0.2Zr0.8O2／Al2O3催化剂具有最好的催化活性及热稳定性。     

Ni-Ce-O/ZrO2催化剂上甲烷低温催化燃烧

Ni-Ce-O/ZrO2催化剂上甲烷低温催化燃烧;甲烷;催化燃烧;NiO;CeO2     

Catalytic Combustion of Methane over CO1-xMgxO/Al2O3/FeCrAl Monolithic Catalysts

A series of CoxMgxO/Al2O3/FeCrAl catalysts （x=0-1） were prepared. The structures of the catalysts were characterized using XRD, SEM, and TPR analyses. The catalytic activity of the catalysts for methane combustion was evaluated in a continuous flow microreactor. The results indicated that the active washcoats adhered well on the FeCrAl foils. The phases in the catalysts were Co--xMgxO solid solutions, α-Al2O3, and γ-Al2O3. The surface particle size of the catalysts varied with variations in the molar ratios of Co to Mg. The Co component of the Co1_xMgxO/Al2O3/FeCrAl catalysts played an important role in the catalytic activity for methane combustion. In the Co1-xMgxO/AluO3/FeCrAl series catalyst （x=0.2-0.8）, the catalytic activity in terms of x was in the order of 0.5〉0.2〉0.8 under the experimental conditions. The presence of Mg in these catalysts could promote the thermal stability to a large extent. There were strong interactions between the Co1-xMgxO oxides and the AluO3/FeCrAl supports.     

用于甲苯催化燃烧的Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂

采用浸渍法制备了Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂,应用热重-差示扫描量热、扫描电镜、X射线衍射、氮吸附、拉曼光谱和程序升温还原等技术手段对催化剂进行了表征,考察了不同温度焙烧的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能.结果表明,一层均匀紧密的Ce0.8Zr0.2O2涂层很好地分散在基底表面上,该涂层具有良好的抗振荡性和较高的粘结强度.400℃焙烧的Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂的催化活性最高,甲苯转化率达97%以上的最低反应温度为210℃.此外,Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂具有良好的热稳定性,这可能是因为CeO2-ZrO2固溶体的形成和高温下PdO的稳定存在.     

Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3整体式催化剂的制备和二氯甲烷催化氧化性能

以粉末Al_2O_3为载体,通过浸渍Rh(NO_3)_3制备Rh/Al_2O_3催化剂;再以Rh/Al_2O_3、粉末Cr_2O_3和铝胶经过研磨混合制得催化剂活性浆料;将催化剂活性浆料涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,经烘干,焙烧制得不同Rh含量的Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3系列整体式催化剂.研究了该类催化剂的二氯甲烷催化氧化性能,发现Rh负载量为0.4 g/L的Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3催化剂活性最佳,且未生成含氯中间产物.结合催化剂的表征结果发现,Rh的添加可增加催化剂的表面酸性和氧化还原性能,二者的协同作用提高了催化剂活性;而Cr_2O_3的存在有利于CH_3Cl中间体的进一步氧化,从而提高了催化剂的选择性.     

Ir/ZrO2催化剂对甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了ZrO₂为载体负载Ir的催化剂(Ir/ZrO₂), 考察了催化剂的CH₄催化燃烧性能. 采用X射线衍射(XRD), 拉曼光谱(Raman), X射线光电子能谱(XPS), 氢气程序升温还原(H₂-TPR)等技术对催化剂的结构和Ir物种的存在形式进行了表征. 结果表明, Ir/ZrO₂催化剂中Ir是以IrO₂形式存在的, Ir/ZrO₂催化剂的CH₄燃烧表观活性随着Ir负载量的增加而提高, 并且催化剂表现出较高的催化活性和良好的反应稳定性. 在低Ir负载量(≤1%)时, CH₄燃烧的转换频率(TOF)随着Ir粒子的增大而提高|然而高Ir负载量(≥1%)时, TOF随着Ir粒子的增大保持不变.     

Catalytic Combustion of Methane over MnOx／ZrO2-Al2O3 Catalysts

MnOx/Al2O3 and MnOx/ZrO2-Al2O3 catalysts were prepared by incipient wetness impregnation of Mn(CH3COO)2 on the corresponding supports, followed by the characterization using X-ray diffraction (XRD). temperature programmed reduction (TPR) and BET surface area techniques. The result shows the BET surface area of ZrO2-Al2O3 is lower than that of Al2O3 due to the loading of ZrO2.However tile resulted MnOx/ZrO2-Al2O3 catalyst exhibits higher activity for methane combustion than MnOx/Al2O3, because the addition of ZrO2 onto Al2O3 is beneficial for the dispersion of Mn species and the improvement of the lattice oxygen activity in MnOx. subsequently the activation of methane during combustion. The optimum loading of Zr in MnOx/ZrO2-Al2O3 is in the range of 5%-10% correlated with the calcination temperatures of catalyst supports.     

K-Ce0.5Zr0.5O2催化碳颗粒物燃烧性能

用等体积浸渍法制备了不同K负载量的xKNO₃-Ce_0.5Zr_0.5O₂系列催化剂，用程序升温氧化反应(TPO)考察催化剂对碳颗粒物(soot)燃烧的催化活性. 并采用XRD、BET、FT-IR、XPS等技术对KNO3负载催化剂进行表征. 结果表明KNO₃负载量对催化剂的比表面、表面化学环境有显著的影响；KNO₃能使催化剂对soot的催化燃烧活性有较大提高，且存在最佳负载量，当x=0.5时，催化剂的活性最好，碳颗粒物的起燃温度（Ti）和峰顶温度（Tp）分别为290 ℃和360 ℃. 在反应过程中，KNO₃熔融状态的形成和K₂CO₃的生成，使催化活性明显提高.     

助剂对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂催化低浓度甲烷燃烧反应性能的影响

以堇青石蜂窝陶瓷(COR)为载体,采用浸渍法制备了Cu-Mn-O/A12O3/COR,Cu-Mn-Ce-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-La-O/A12O3/COR和Cu-Mn-Ce-Zr-O/Al2O3/COR5种Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧反...     

The Direct Partial Oxidation of Methane to Dimethyl Ether over Pt/Y2O3 Catalysts Using an NO/O2 Shuttle

Using a mixture of NO + O₂ as the oxidant enabled the direct selective oxidation of methane to dimethyl ether (DME) over Pt/Y₂O₃. The reaction was carried out in a fixed bed reactor at 0.1 MPa over a temperature range of 275–375 °C. During the activity tests, the only carbon‐containing products were DME and CO₂. The DME productivity (μmol g_cat^?1 h^?1) was comparable to oxygenate productivities reported in the literature for strong oxidants (N₂O, H₂O₂, O₃). The NO + O₂ mixture formed NO₂, which acted as the oxygen atom carrier for the ultimate oxidant O₂. During the methane partial oxidation reaction, NO and NO₂ were not reduced to N₂. In situ FTIR showed the formation of surface nitrate species, which are considered to be key intermediate species for the selective oxidation.