自辐射场下PuO分子光谱研究

在相对论有效原子实势近似下, 以Pu为SDD基组、O为6-311+G^*基组, 采用优选的密度泛函 B3LYP方法, 研究了用电场摸拟钚本身产生自辐射场(-0.005—0.005 a.u.) 作用下氧化钚(PuO)基态分子的最高占据轨道(HOMO)能级E_H、最低空轨道(LUMO)能级E_L、能隙E_g和费米能级E_F. 结果表明: 在所加的电场范围内, E_H随着电场的增加均逐渐减少, E_F随着电场的增加均逐渐增大, E_g始终处于增大的趋势, 费米能级E_F上升, 占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态, PuO分子在自辐射场中更趋于稳定, 可以阻止O₂, H₂等扩散到表面内层而腐蚀钚表面, 有利于了钚在自辐射场中抗腐蚀.     

自辐射场下UO2分子光谱研究

铀原子和氧原子分别使用相对论有效原子实势（Relativistic Effective Core Potential）和6-311+G(d)基组,采用优选的密度泛函B3P86方法,研究了铀本身产生自辐射场（-0.005～0.005a.u.）作用下UO2基态分子的能隙Eg和谐振频率ν.结果表明：能隙Eg＝2.0028eV、1.9974 eV,接近实验值2.1eV,UO2在自辐射场中具有半导体性质;反对称伸缩振动频率ν3(σg)、弯曲振动频率ν2(πu)和对称伸缩振动频率ν1(σg)与实验值776.1 cm-1、225.2 cm-1、765.4cm-1基本吻合.     

自辐射场下UO_2分子光谱研究

铀原子和氧原子分别使用相对论有效原子实势(Relativistic Effective Core Potential)和6-311+G(d)基组,采用优选的密度泛函B3P86方法,研究了铀本身产生自辐射场(-0.005~0.005a.u.)作用下UO2基态分子的能隙Eg和谐振频率ν.结果表明:能隙Eg=2.0028eV、1.9974eV,接近实验值2.1eV,UO2在自辐射场中具有半导体性质;反对称伸缩振动频率ν3(σg)、弯曲振动频率ν2(πu)和对称伸缩振动频率ν1(σg)与实验值776.1cm-1、225.2cm-1、765.4cm-1基本吻合.     

自辐射场下CUO分子光谱研究

铀原子和碳、氧原子分别使用相对论有效原子实势(Relativistic Effective Core Potential)和6-311+G(d)基组,采用优选的密度泛函B3P86方法,研究了铀本身产生自辐射场(-0.005~0.005a.u.)作用下CUO基态分子的能隙Eg和谐振频率ν.结果表明:CUO分子在自辐射场中反对称伸缩振动频率ν3(σg)和对称伸缩振动频率ν1(σg)与实验值852.6 cm-1、804.4 cm-1基本吻合.Eg始终处于增大的趋势,占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态,CUO分子在自辐射场中更趋于稳定,可以阻止O2、CO2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面,有利于了铀在自辐射场中抗腐蚀.     

自辐射场下CUO分子光谱研究

铀原子和碳、氧原子分别使用相对论有效原子实势（Relativistic Effective Core Potential）和6-311+G(d)基组,采用优选的密度泛函B3P86方法,研究了铀本身产生自辐射场（-0.005～0.005a.u.）作用下CUO基态分子的能隙Eg和谐振频率ν.结果表明：CUO分子在自辐射场中反对称伸缩振动频率ν3(σg)和对称伸缩振动频率ν1(σg)与实验值852.6 cm-1、804.4cm-1基本吻合. Eg始终处于增大的趋势,占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态,CUO分子在自辐射场中更趋于稳定,可以阻止O2、CO2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面,有利于了铀在自辐射场中抗腐蚀．     

自辐射场下UO3分子光谱研究

铀原子和氧原子分别使用相对论有效原子实势（Relativistic Effective Core Potential）和6-311+G(d)基组,采用优选的密度泛函B3P86方法,研究了铀本身产生自辐射场（-0.005～0.005a.u.）作用下UO3基态分子的最高占据轨道（HOMO）能级EH、最低空轨道（LUMO）能级EL、能隙Eg、费米能级FL和谐振频率ν．结果表明：UO3分子在自辐射场中的谐振频率ν2(b1)、ν3(a1) 、ν4(a1) 和ν6(b2)与实验值151.5 cm-1、186.2 cm-1、745.7 cm-1和852.6cm-1基本吻合．EH随自辐射场的增加而减少,EL随自辐射场的增加而增大,Eg始终处于增大的趋势,费米能级FL上升,占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态,UO3分子在自辐射场中更趋于稳定,可以阻止O2、H2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面,有利于了铀在自辐射场中抗腐蚀．     

自辐射场下UO_3分子光谱研究

铀原子和氧原子分别使用相对论有效原子实势(Relativistic Effective Core Potential)和6-311+G(d)基组,采用优选的密度泛函B3P86方法,研究了铀本身产生自辐射场(-0.005~0.005 a.u.)作用下UO_3基态分子的最高占据轨道(HOMO)能级EH、最低空轨道(LUMO)能级EL、能隙Eg、费米能级FL和谐振频率ν.结果表明:UO_3分子在自辐射场中的谐振频率ν2(b1)、ν3(a1)、ν4(a1)和ν6(b2)与实验值151.5 cm-1、186.2 cm-1、745.7cm-1和852.6 cm-1基本吻合.EH随自辐射场的增加而减少,EL随自辐射场的增加而增大,Eg始终处于增大的趋势,费米能级FL上升,占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态,UO_3分子在自辐射场中更趋于稳定,可以阻止O_2、H2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面,有利于了铀在自辐射场中抗腐蚀.     

自辐射场下UN2分子的光谱研究

对铀原子和氮原子分别使用相对论有效原子实势和6-311+G(d)基组, 采用优选的密度泛函B3P86方法, 研究了铀本身产生自辐射场(-0.005–0.005 a.u.)作用下UN₂基态分子的能隙E_g和谐振频率ν. 结果表明: UN₂分子在自辐射场中反对称伸缩振动频率ν₃(σ_g)和对称伸缩振动频率σ₁(σ_g)与实验值1051.1 cm^-1和1008.3 cm^-1 基本符合; E_g随自辐射场场强的增大而趋于减少, 占据轨道的电子容易被激发至空轨道而形成激发态; UN₂分子在自辐射场中趋于不稳定, N₂, O₂等更容易扩散到表面内层而腐蚀铀表面, 加剧了铀在自辐射场中的腐蚀.     

LSDA+U方法研究PuO2电子结构和成键特征

采用LSDA(局域自旋密度近似) U(有效库仑相关能)方法计算研究了PuO2的电子结构和成键特征。计算的平衡体积和半导体带隙分别为0.03875 nm3和0.18 eV,与实验结果符合得很好。能态密度和电子密度的分析表明PuO2并不是纯粹的离子晶体,Pu5f和O2p轨道杂化形成共价键。计算结果有助于理解PuO2晶体中Pu5f电子的关联效应。     

ZnO在辐射场中的光激发特性研究

采用密度泛函理论的BPV86方法, 在6-311G++(d, p)基组水平上优化了不同外电场(0～0.080 a.u.)下氧化锌分子的基态稳定构型, 在此基础上利用同样的方法计算了氧化锌分子的分子结构、偶极矩、总能量、能隙以及红外光谱和紫外-可见吸收光谱强度。结果表明, 在外电场的作用下, 分子结构变化明显, 与电场呈现强烈的依赖关系。随着正向外加电场的增加, ZnO分子键长一直在增大, 电偶极距也是一直增大, 分子总能量不断减小, 分子能隙不断减小, 红外光谱吸收峰出现红移现象。随着外电场的加强, 分子紫外可见吸收光谱振子强度先增大后减小再增大再减小反复变化, 其波峰则出现蓝移现象。     

PuO2和α-Pu2O3光学性质的经验势模拟

用GULP程序拟合出α-Pu2O3的Pu-O作用BMH经验势参数.结合氧离子壳模型势,运用分子静力学和动力学计算出PuO2和α-Pu2O3理想晶体的结构参数和光学性质.结果显示:它们的空间群、晶胞参数、密度和熵等,与文献报道值接近,相对误差均小于1.2%;并计算出PuO2和α-Pu2O3的高频和静态介电张量、红外介电函数谱、晶格振动峰等.用椭圆偏振光谱仪证实了部分计算结果,得到PuO2的间接能带间隙为2.1 eV.     

PuO2体系的分子反应动力学研究

基于ＰｕＯ２分子（Ｘ＾５Σｇ＾＋）的多体展式分析势能函数,用准经典的Ｍｏｎｔｅ－Ｃａｒｌｏ轨迹法研究了Ｏ（＾３Ｐｇ）＋ＰｕＯ（０,０）和Ｐｕ（＾７Ｆｇ）＋Ｏ２（０,０）的分子反应动力学过程。结果表明：Ｏ（＾３Ｐｇ）＋ＰｕＯ（０,０）碰撞生成少量稳定络合物ＰｕＯ２（Ｘ＾５Σｇ＾＋）,该反应是无阈能反应;而Ｐｕ（＾７Ｆｇ）＋Ｏ２（０,０）碰撞生成稳定络合物的同时,主要还发生了Ｐｕ（＾７Ｆｇ）＋Ｏ２（０     

两原子非简并双光子Jaynes-Cummings模型的辐射谱

本文研究了两原子非简并双光子Jaynes-Cummings模型的辐射谱,结果表明,当双模腔场处于不同数态时,辐射谱呈现如下新特性:当一腔场处于真空态,另一腔场为强场时,辐射谱为对称六峰结构,任两对称峰的间距均与√2n₂g成正比;当双模腔场均为强场时,辐射谱为对称四峰结构,两内峰的间距(4g)与数态光子数n₁及n₂无关;当一腔场处于真空态,另一腔场处于数态|n₂>时,辐射谱一般为对称六峰结构,当n₂=1时,谱变为对称四峰结构。     

辐射输运实验中的Al等离子体发射光谱研究

SGII装置上用八路激光注入金腔产生高温辐射源,然后利用该辐射源来加热输运腔中的掺Al泡沫样品.从测量得到的Al类氦离子发射光谱可以观察到a—d,qr伴线的强度明显高于jkl伴线的强度,由此可以确定出光子激发和电离过程对输运腔中等离子体的形成不可忽略.除此之外,还观察到较强的互组合线发射,这表明存在一个低密度区域.最后考虑到实验测量得到的Al类氦离子发射光谱是时间、空间积分,利用两个状态等离子体的发射光谱合成再现了实验光谱.关键词：发射光谱辐射加热光谱诊断     

两原子非简并双光子Jaynes－Cummings模型的辐射谱

本文研究了两原子非简并双光子Ｊａｙｎｅｓ－Ｃｕｍｍｉｎｇｓ模型的辐射谱,结果表明,当双模腔场处于不同数态时,辐射谱呈现如下新特性：当一腔场处于真空态,另一腔场为强场时,辐射谱为对称六峰结构,任两对称峰的间距均与成正比;当双模腔场均为强场时,辐射谱为对称四峰结构,两内峰的间距（４ｇ）与数态光子数ｎ１及ｎ２无关;当一腔场处于真空态,另一腔场处于数态｜ｎ２＞时,辐射谱一般为对称六峰结构,当ｎ２＝１时,谱变为对称四峰结构。